缸內直噴汽油車細小顆粒物排放特性研究

李家琛,葛蘊珊*,王 欣,蔣 平,王顯剛,曾 軍,徐長建

缸內直噴汽油車細小顆粒物排放特性研究

李家琛1,葛蘊珊1*,王 欣1,蔣 平2,王顯剛2,曾 軍2,徐長建2

(1.北京理工大學機械與車輛學院,北京 100081；2.重慶長安汽車股份有限公司,重慶 400023)

選取三輛滿足國六排放標準的缸內直噴汽油車進行常溫冷啟動WLTC循環排放試驗,研究不同車輛排放的粒徑在23nm以上的固態顆粒物、6nm以上包含揮發性/半揮發性組分的顆粒物數量排放特性,并進行了比較研究.結果發現,在缸內直噴汽油車排放的6～30nm范圍內包含揮發性/半揮發性物質的細顆粒物主要產生在WLTC循環減速段?高速段和超高速段;30～2500nm范圍的揮發性/半揮發性的顆粒物主要在超高速段生成;其它工況下,23nm以上固態顆粒物在顆粒物數量排放中占主體.試驗研究還發現GPF對6～30nm大小的細顆粒物捕集效果不佳,并且GPF再生時會產生高濃度6～30nm大小的細顆粒物排放.顆粒物碳質成分分析表明揮發性/半揮發性細顆粒物對法規測量的23～2500nm顆粒物的數量排放影響甚微,但對顆粒物質量排放影響明顯.

輕型車；缸內直噴汽油機；細小顆粒物；顆粒物數量

汽車尾氣排放顆粒物由于對生態環境和人體健康危害巨大受到大眾的關注與環境部門的嚴格管控[1,2].中國第六階段汽車排放標準對輕型車在顆粒物質量排放(PM)控制的基礎上,提出了顆粒物數量(PN)控制要求基于測量技術等方面的限制,國內外排放標準中要求測量的僅是空氣動力學直徑在23nm以上的固態顆粒物數量,并未對機動車排放的粒徑在23nm以下的顆粒物進行數量管控[3].

由于柴油車貢獻了絕大部分的機動車尾氣顆粒物質量和數量排放,有關機動車尾氣顆粒物的研究更側重于柴油車領域.隨著柴油機顆粒捕集器的廣泛應用以及缸內直噴汽油車的市場占有率不斷增加,汽油車顆粒物排放問題日益凸顯[4-6].隨著汽油機噴射壓力的不斷提高更易生成更細小顆粒物且顆粒物數量濃度也有增大的趨勢[7-10].另有研究表明可吸入顆粒物粒徑越小的顆粒物在人體內沉積效率越高,或對人體健康產生更高的風險[14].因此機動車排放的23nm以下超細顆粒物的排放需要進行更進一步的研究和管控.

針對23nm以下的超細顆粒物,國內外學者進行過許多研究.Zheng等[11]針對重型柴油車排放的23nm以下固態顆粒物進行了研究,結果顯示在所有駕駛循環中,測量到的固態顆粒中有相當一部分低于11nm.Choi等[12]對三輛滿足歐四及歐五標準的缸內直噴汽油車進行了NEDC循環測試,發現噴霧引導發動機的顆粒物數量排放粒徑分布特征呈現三峰特性,在60nm附近有一個主峰,在5和20nm附近有兩個小峰.胡志遠等[13]以一輛國五排放標準的缸內直噴汽油車為研究對象,測試了不同駕駛循環對該車顆粒物質量、23nm以上固態顆粒物數量和5.6～560nm超細顆粒數量的影響.結果顯示三種循環的顆粒粒徑分布基本相似,均呈對數雙峰分布,在9nm和60nm兩個粒徑處出現峰值;5.6～23nm顆粒物數量排放占5.6～560nm顆粒物數量的43.1～57.7%.這些研究表明現行的23nm以上顆粒物數量濃度測試方法可能大幅低估車輛實際的顆粒物排放水平.同時,針對滿足現行國六排放標準的輕型缸內直噴汽油車的超細顆粒物排放水平的研究仍不充分.

本文選取三輛滿足國六排放標準的缸內直噴汽油車進行常溫冷啟動WLTC循環測試,并測量不同車輛23nm以上固態顆粒物及6nm以上包含揮發性/半揮發性組分的顆粒物數量排放,對不同類型、不同粒徑顆粒物排放特性進行了比較研究,以明確不同粒徑顆粒物對尾氣排放的貢獻,并進一步完善我國現階段本土化排放因子庫的開發.

1 試驗方法

1.1 測試設備

圖1 測試設備示意

圖1為本試驗的測試采樣系統,包括底盤測功機、全流稀釋采樣系統、固體顆粒計數系統、顆粒粒徑譜儀和顆粒物采集系統.試驗在底盤測功機上駕駛車輛運行WLTC循環,并將測試車輛排放的尾氣通入全流稀釋定容取樣系統(Constant Volume Dilution Sampling System, CVS)中對車輛尾氣進行稀釋.在稀釋通道內經過充分混合后的稀釋氣體,一部分進入PM采樣托架內被石英濾紙采集,一部分進入電子低壓沖擊器(Electrical Low Pressure Impactor, ELPI)進行6nm～2500nm范圍包含揮發性/半揮發性組分的顆粒物數量及粒徑分布測量,另有一部分稀釋氣體先進入揮發性粒子去除裝置(Volatile Particle Remover, VPR)去除揮發性/半揮發性組分后,進入凝結粒子計數器(Condensation Particle Counters, CPC)進行23～2500nm粒徑范圍固態顆粒數量測量.

將稱量PM后的石英濾膜取1cm2小樣,采用IMPROVE A協議規定的熱光反射法(TOR)測量OC/EC比例和具體重量.一個分析過程包含兩段程序升溫,分別在無氧和有氧氣氛下完成.首先在純氦氣環境下升溫,得到4種OC組分含量;而后在有氧環境下(98%氦氣+2%氧氣),對樣品再次升溫測得3種EC組分含量.

1.2 測試車輛

試驗共選用三輛滿足國六排放標準的缸內直噴汽油車,車輛1采用1.4L排量渦輪增壓發動機,未配備GPF;車輛2采用1.6L排放自然吸氣發動機,未配備GPF;車輛3采用2.0L排量渦輪增壓發動機,配備有經過預處理的GPF.車輛進行試驗時均采用符合國六標準的#92市售汽油.三輛測試車輛的具體信息如表1所示.

表1 測試車輛主要技術參數

1.3 測試循環

三輛測試車輛均使用常溫冷啟動WLTC循環測試進行測試.WLTC是法規認證循環,由低速段、中速段、高速段和超高速段共四部分組成.WLTC平均速度為46.08km/h,總行駛里程共23.26km,最高車速達到131.3km/h,其中加速工況比例為35.06%,循環總耗時1800s.

2 結果與分析

2.1 不同車輛顆粒物總排放

表2為不同車輛各速度段使用CPC測量的23～2500nm粒徑范圍固態顆粒平均數量.其中,車輛1循環平均PN排放最低,為1.63×1011個/km,車輛3循環平均PN排放最高,為4.10×1011個/km.三輛測試車輛中,車輛1在中速段排放最為惡劣,車輛2在高速段排放最為惡劣,車輛3在低速段和超高速段排放最為惡劣.

表2 不同車輛顆粒物排放結果

注:除WLTC循環PM項外,其余結果單位均為個/km.

圖2為三輛測試車輛進行常溫冷啟動WLTC循環時不同類型顆粒物瞬時排放.圖中灰色陰影面積表示WLTC循環速度曲線,綠色雙劃線表示CPC測量的瞬時23～2500nm粒徑范圍固態顆粒數量,紅色實線和藍色虛線分別表示ELPI測量的包含揮發性/半揮發性組分的6～2500nm和30～2500nm范圍的顆粒物數量.

圖2中WLTC循環低速段和中速段,三臺測試車輛三條PN曲線基本重合,排放峰值都達到1×106個/cm3,表明這兩個速度段主要產生的是23～ 2500nm的固態顆粒,小粒徑顆粒物和30～2500nm揮發性/半揮發性組分形成的顆粒物可以忽略.此外,在這兩個速度段減速工況時,出現了ELPI_6～ 2500nmPN曲線與另兩條PN曲線發生分離的現象,表明此時生成了部分6～30nm的小粒徑顆粒.造成這一現象的原因是在減速斷油時,此前噴射到缸壁及活塞表面部分燃料擴散至缸內并發生不完全氧化,形成細小顆粒[8,15-16],而后面TWC溫度較低,導致缸內生成的細小顆粒不能完全氧化.

進入WLTC循環高速段,各車輛顆粒物排放趨勢出現明顯差異.車輛1的三條曲線發生明顯分離,且ELPI_6～2500nm PN排放曲線明顯高于另外兩條曲線,排放峰值差異超過一個數量級.車輛2的三條曲線分離不明顯,表明尾氣中各粒徑段顆粒都有產生.車輛3的三條曲線基本不分離,表明高速段主要產生23～2500nm粒徑范圍固態顆粒.三輛測試車輛排放差異主要由發動機工況和車輛載荷造成的.車輛1在高速段動力性要求相對較低,發動機噴油量相對較小,燃料混合相對均勻,主要生成6～30nm冷凝形成的揮發性/半揮發性顆粒物,固相顆粒物排放較少.車輛3在高速段動力性要求高,噴油量加大,導致燃料混合不均勻,燃料燃燒不完全并以固相大粒徑顆粒的形式從缸內排出,盡管經過GPF攔截,仍有部分顆粒隨尾氣排出.

圖4 車輛3-GPF模型溫度

在WLTC循環超高速段,各車輛PN排放在急加速和高車速工況都有了明顯的增加.車輛1和車輛2的PN排放在剛進入超高速段后,就有了明顯的增長,ELPI測量的兩條PN排放曲線與CPC測量的PN排放明顯分離,表明此時尾氣中出現了大量的6～ 30nm小粒徑細顆粒物和30～2500nm粒徑揮發性/半揮發性顆粒物.結合圖3不同車輛測試時的過量空氣系數變化曲線可知,這主要是由于車輛動力性要求提高,發動機噴油量增加,缸內出現不同程度的燃料燃燒不完全和濕壁燃料熱裂解.車輛3在超高速段起始階段主要仍產生30～2500nm的固態顆粒物且排放量相對較低,表明GPF仍能有效攔截絕大部分顆粒.隨著車速的增加,尾氣中包含了大量6～ 30nm小粒徑細顆粒物和30nm以上揮發性/半揮發性顆粒物.這是由于此時由于動力性要求高,噴油量大,過量空氣系數常在0.9附近,如圖3車輛3過量空氣系數曲線所示,混合氣過濃,同時部分燃料的不充分混合增加了局部混合氣的濃度,最終造成部分燃料未完全燃燒生成大量揮發性/半揮發性顆粒物排出[9,17].圖4是由車輛3的OBD裝置讀取的后處理GPF裝置模型溫度曲線.如圖4所示,高溫尾氣使得部分揮發性/半揮發性顆粒物以氣態經過GPF后在冷凝,而沒有得到充分的攔截.但在多個減速工況僅出現了大量的6～30nm小粒徑顆粒排放,主要是由于此時GPF進口溫度達到600℃,且尾氣中氧含量充足,GPF自發進行再生,大量被攔截的大粒徑顆粒物被氧化破碎為6～30nm小粒徑細顆粒物.

2.2 不同車輛顆粒物粒徑分布

圖5為ELPI測得的包含揮發性/半揮發性顆粒物的不同粒徑顆粒物數量分布云圖.如圖5(A)所示,車輛1在高速段排放了大量6～30nm粒徑范圍顆粒物,但整體粒徑分布范圍較為集中,主要在6～50nm粒徑范圍內,呈單峰分布.在超高速段,車輛1顆粒物排放數量和粒徑范圍都有明顯增長,單一粒徑段顆粒瞬時濃度可以達到1×107個/cm3以上,主要顆粒物粒徑范圍也增長到6～200nm.

由圖5(B)可知,車輛2在高速段顆粒物整體濃度較車輛1少,尤其是減少了大量6～30nm的小粒徑細顆粒物排放,但顆粒物粒徑分布范圍增長到6～100nm,50nm以上較大粒徑的顆粒物排放明顯增多.在超高速段,車輛2較車輛1在6～30nm粒徑范圍的小粒徑細顆粒物排放增長明顯,濃度始終保持在1×107個/cm3以上,但車輛2顆粒物更集中在100以下,100～200nm大粒徑顆粒物較車輛1有所減少,濃度保持在1×105～1×106個/cm3范圍內.造成兩車排放差異的主要原因是發動機性能與車輛動力性要求不同.在高速段,車輛1的動力性要求相對較小,更易生成因濕壁揮發裂解產生的小粒徑細顆粒物,而車輛2動力性要求更高,更易生成因混合不充分、局部過濃而燃燒不完全產生的較大粒徑顆粒物.在超高速段初始階段,由于動力性要求提高,兩車輛都增加了噴油量,但車輛1由于渦輪增壓存在一定的滯后,因此初期混合更更差,局部過濃更為嚴重,產生了更多的大粒徑顆粒物.

由于裝配了GPF,車輛3顆粒物粒徑分布與其他車輛差異較大,如圖5(C)所示.車輛3在WLTC循環冷啟動階段出現大量顆粒物,主要分布在30～50nm粒徑范圍內,單一粒徑瞬時排放濃度達到1E+6以上.對比車輛1和車輛2,車輛3在WLTC前三個速度段內,顆粒物整體排放濃度較低且顆粒物主要分布在20～80nm粒徑范圍內,6～20nm粒徑范圍內細顆粒物明顯減少.但在WLTC循環超高速段初期,70nm以上大粒徑顆粒物明顯減少,顆粒物主要分布在6～70nm粒徑范圍內且6～30nm粒徑范圍顆粒物濃度最高.在進入超高速段之后,GPF溫度快速上升至自發再生溫度,當尾氣中氧氣充足時,將大量大粒徑顆粒氧化破碎為小粒徑顆粒.此外,后處理溫度過高也會導致部分揮發性/半揮發性顆粒物以氣態經過GPF然后在尾氣中冷凝并形成大量小粒徑細顆粒物.在進入最高車速附近工況后,高濃度顆粒物粒徑范圍明顯增長,這是由于車輛負荷明顯增大,噴油量上升,局部混合氣過濃更加頻繁,缸內燃燒更為惡劣,部分燃料未完全燃燒并形成大量大粒徑顆粒物排出.

2.3 顆粒物碳質成分分析

采用IMPROVE A協議規定的熱光反射法(TOR)測量不同車輛OC/EC比例和總重量,結果如表3所示.

表3 不同車輛顆粒物碳質組分結果

由表3可知,三輛測試車輛采集的顆粒物樣品中,有機碳在總碳質中質量占比均超過50%,其中車輛1的有機碳質量占比最高,達到77.5%.車輛1顆粒中的有機碳在280℃時失重最多,表明此溫度下蒸發的輕質有機碳在總碳質中占比最大.車輛2和車輛3顆粒中的有機碳則在480℃時失重最多,表明此階段下在蒸發的相對分子質量較大的有機碳在總碳質中占比大.核態碳在總碳質中占比為20%～50%,其中車輛3的核態碳質量占比最高,達到49%.車輛1中的核態碳在580℃時失重最多而車輛2和車輛3的核態碳在740℃時失重最多,其中車輛3在740℃時氧化的核態碳在總碳質中占比30.3%,表明核態碳對車輛3顆粒物碳質排放貢獻大.

顆粒物碳質成分結果也與顆粒物數量排放結果相對應.結合2.1和2.2節可知,車輛1排放的23～2500nm固態顆粒物較少,而生成的6～2500nm揮發性/半揮發性顆粒物較多.其中相對分之質量較小的揮發性/半揮發性物質形成的細顆粒物對總碳質質量影響明顯.盡管生成的揮發性/半揮發性顆粒物對當下法規PN排放測量結果較小,但對法規PM排放有較大貢獻.而車輛3盡管排放的總碳質質量最小,但在三輛測試車輛中其核態碳在總碳質中占比最大,側面反映出其23nm以上固態顆粒物排放最多,法規PN排放測量結果較大.

3 結論

3.1 缸內直噴汽油車排放試驗發現,6～30nm粒徑范圍的揮發性/半揮發性物質的細顆粒物主要在WLTC循環減速段、高速段和超高速段生成.

3.2 GPF對粒徑在6～30nm范圍內細顆粒物的捕集效果不佳,GPF再生階段會產生高濃度6～30nm的細顆粒物排放.

3.3 揮發性/半揮發性細顆粒物對法規要求的23～2500nm固態顆粒物數量排放幾乎無影響,但對顆粒物質量排放的影響顯著.

[1] Dehghani S, Fararouei M, Rafiee A, et al. Prenatal exposure to polycyclic aromatic hydrocarbons and effects on neonatal anthropometric indices and thyroid-stimulating hormone in a middle eastern population [J]. Chemosphere, 2022,286(1316051).

[2] Liu C, Chen R, Sera F, et al. Ambient Particulate Air Pollution and Daily Mortality in 652 Cities [J]. New England Journal of Medicine, 2019,381(8):705-715.

[3] 帥石金,董哲林,鄭 榮,等.車用汽油機顆粒物生成機理及排放特性研究進展[J]. 內燃機學報, 2016,34(2):105-116.

Shuai S J, Dong Z L, Zheng R, et al. Review of formation mechanism and emission characteristics of particulate matter from automotive gasoline engines [J]. Transactions of CSICE, 2016,34(2):105-116.

[4] Yang H, Dhital N B, Wang L, et al. Chemical characterization of fine particulate matter in gasoline and diesel vehicle exhaust [J]. Aerosol and Air Quality Research, 2019,19(6):1439-1449.

[5] Li J, Ge Y, Wang H, et al. Effects of different diesel particulate filter on emission characteristics of in-use diesel vehicles [J]. Energy Sources Part A-Recovery Utilization and Environmental Effects, 2019,41(24):2989-3000.

[6] R'Mili B, Boreave A, Meme A, et al. Physico-chemical characterization of fine and ultrafine particles emitted during dieselparticulate filteractive regeneration of Euro5diesel vehicles [J]. Environmental Science & Technology, 2018,52(5):3312-3319.

[7] Zhang W, Ma X, Shuai S, et al. Effect of gasoline aromatic compositions coupled with single and double injection strategy on GDI engine combustion and emissions [J]. Fuel, 2020,278(118308).

[8] Raza M, Chen L, Leach F, et al. A review of particulate number (PN) emissions from gasoline direct injection (GDI) engines and their control techniques [J]. Energies, 2018,11(14176).

[9] Baek S, Jin D, Jang W, et al. Evaluation of the time-resolved nanoparticle emissions and the vehicle performance characteristics for a turbocharged gasoline direct-injection vehicle with a metal-foam gasoline particulate filter [J]. Proceedings of the Institution of Mechanical Engineers Part D-Journal of Automobile Engineering, 2016,230(6):745-753.

[10] 秦艷紅,胡 敏,李夢仁,等.缸內直噴汽油機排放PM2.5的理化特征及影響因素[J]. 中國環境科學, 2016,36(5):1332-1339.

Qin Y H, Hu M, Li M R, et al. Physical and chemical characteristics of PM2.5emissions from gasoline direct injection engine and its influence factors [J]. China Environmental Science, 2016,36(5):1332-1339.

[11] Zheng Z, Johnson K C, Liu Z, et al. Investigation of solid particle number measurement: existence and nature of sub-23nm particles under PMP methodology [J]. Journal of Aerosol Science, 2011,42(12): 883-897.

[12] Choi K, Kim J, Myung C, et al. Effect of the mixture preparation on the nanoparticle characteristics of gasoline direct-injection vehicles [J]. Proceedings of the Institution of Mechanical Engineers Part D-Journal ofAutomobile Engineering, 2012,226(D11):1514-1524.

[13] 胡志遠,夏孝程,宋 博,等.缸內直噴汽油車顆粒物數量及可溶性有機組分排放特性 [J]. 中國環境科學, 2021,41(3):1095-1101.

Hu Z Y, Xia X C, Song B, et al. Particle number and solubleorganic fraction characteristics of particle emissions from gasoline direct injection vehicle [J]. China Environmental Science, 2021,41(3):1095- 1101.

[14] Alfoeldy B, Giechaskiel B, Hofmann W, et al. Size-distribution dependent lung deposition of diesel exhaust particles [J]. Journal of Aerosol Science, 2009,40(8):652-663.

[15] Attar M A, Xu H. Correlations between particulate matter emissions and gasoline direct injection spray characteristics [J]. Journal of Aerosol Science, 2016,102:128-141.

[16] Fushimi A, Kondo Y, Kobayashi S, et al. Chemical composition and source of fine and nanoparticles from recent direct injection gasoline passenger cars: effects of fuel and ambient temperature [J]. Atmospheric Environment, 2016,124(A):77-84.

[17] Choi K, Kim J, Ko A, et al. Size-resolved engine exhaust aerosol characteristics in a metal foam particulate filter for GDI light-duty vehicle [J]. Journal of Aerosol Science, 2013,57:1-13.

Emission characteristics of fine particles from direct-injection gasoline vehicles.

LI Jia-chen1, GE Yun-shan1*, WANG Xin1, JIANG Ping2, WANG Xian-gang2, ZENG Jun2, XU Chang-jian2

(1.School of Mechanical Engineering, Beijing Institute of Technology, Beijing 100081；2.Chongqing Chang-an Automobile Company Limited, Chongqing 400023)., 2022,42(6)：2569～2576

Three direct-injection gasoline vehicles meeting China-6 emission standard were selected for cold start WLTC tests. The emission characteristics of solid particles above 23nm and particles containing volatile/semi-volatile components above 6nm were measured on the three vehicles. The test results showed that particles containing volatile/semi-volatile components in the particle size range of 6～30nm were mainly produced in the WLTC cycle deceleration condition, high-speed section, and ultra-high-speed section. Volatile/semi-volatile particles in the particle size range of 30～2500nm were mainly produced in the ultra-high-speed section. Solid particles above 23nm accounted for the bulk of the emissions in the rest conditions. GPF had limited effectiveness in intercepting particles in the 6～30nm particle size range. Moreover, GPF regeneration produced high concentrations of particles in the range of 6～30nm. Analysis of the carbonaceous composition of particles showed that volatile/semi-volatile particles had little effect on PN emissions of solid particles above 23nm measured by the emission regulation but had a significant impact on PM emissions.

light-duty vehicles；direct-injection gasoline engines；fine particles；particle number

X703.1

A

1000-6923(2022)06-2569-08

李家琛(1997-),陜西西安人,北京理工大學博士研究生,主要從事車輛尾氣排放和蒸發排放方面的研究.

2021-12-01

* 責任作者, 教授, geyunshan@bit.edu.cn