基于文獻計量學的秸稈厭氧消化生產沼氣研究進展

王 潔,黃 濤

(西南交通大學,四川 成都 611756)

1 引言

沼氣作為一種清潔的可再生能源，在可持續能源供應的背景下發揮重要作用。厭氧消化(Anaerobic digestion, AD)是一種高效低能耗的產能過程，AD制備沼氣(主要包括CH4和CO2)是在沒有氧氣的情況下降解有機物的生物過程，包括水解，產酸，產乙酸和產甲烷等一系列代謝階段[1，2]。產物沼氣可以在熱電聯產機組中轉化為電和熱，以及經過天然氣級處理后用于天然氣的所有用途[3]。

秸稈具有很高的產甲烷潛力，容易從農業廢棄物中獲得[4]。由于結構和化學特性，使其具有抗生物降解性[1]。為了保證底物有效降解，厭氧消化工藝必須滿足一些基本條件。如接種物種類及接種量[5]，操作參數包括溫度[6]、消化時間[7]、pH值[8]等；以及與基質有關的重要特征，包括總固體和揮發性固體、碳氮比(C/N)[9]、理論甲烷產量、比表面積、微量元素[10]等。也可以通過預處理的方法促進木質纖維素生物質的有效降解，提高沼氣產量。常見的預處理工藝包括：物理預處理[11, 12](研磨和研磨，微波和擠壓)，化學預處理(堿[13]，酸，有機溶劑等)，生物預處理[14]和聯合預處理(蒸汽爆破預處理[15]，水熱預處理等)[16]。此外，常見的提高產氣效率及產氣潛力的方法還有與動物糞便[17]、污泥[18]、城市固體廢物[19]等的共消化。

在這種情況下，本文通過文獻計量分析對2002～2021年秸稈厭氧消化制備沼氣的研究進展進行了全面的文獻回顧。選定包括出版物的數量、共被引文獻以及高頻關鍵詞等指標納入分析，期望有助于探討秸稈厭氧消化制備沼氣的研究進展和未來研究趨勢。

2 數據和方法

檢索科學網核心合集SCIE數據庫在2000～2021年期間的文獻，主題(TS)如表1所示，剔除重復和不相關文獻后，共得到1708條檢索結果。

表1 檢索詞及組合方式

本文運用文獻計量分析、共詞分析等文獻計量學方法，使用文獻在線計量平臺及科學圖譜(Citespace)軟件進行計量分析。科學圖譜是一個用于分析和可視化共引網絡的工具[20]，其主要目標是促進對知識領域研究前沿和新趨勢的分析，幫助用戶及時發現新的趨勢和突變[21]。

3 結果

出版物數量如圖1所示，2002～2021年的出版物數量為1708篇，整體上來看呈逐漸增加趨勢，其中各國的出版物數量波動可能是受當年的國家能源政策的影響。整體可以被分為3個階段：2002～2007年，每年發表的論文不超過5篇，2008年出版物數量出現了一個小幅度的增長，2016～2021年，出現了大量出版物，此時研究的熱點轉向了厭氧消化過程中的預處理、操作參數、共消化等相關研究。

圖1 2002～2021期間出版物數量變化

共被引文獻科學圖譜軟件開發者陳超美教授認為共被引文獻集合組成了知識基礎，研究前沿是由引用這些知識基礎的施引文獻集合組成。知識基礎的聚類名稱由施引文獻中提取得到，被認為是研究前沿的領域[22]。表2展示了共被引文獻網絡的前10個聚類，聚類依據為按照關鍵詞。所有聚類的S值落在區間范圍[0.8,1], 說明聚類是令人信服的(若S>0.5,聚類就是合理的；若S>0.7，聚類是令人信服的)；聚類的Q值為0.7183，說明聚類結構顯著(若Q>0.3，聚類結構顯著)。

表2 共被引文獻聚類

圖2展示了共被引文獻網絡。連線密集分布，網絡密度反映了一個領域的成熟度，說明AD是一個較為成熟的領域。根據集合的重合度以及內容，整個網絡可以劃分為2個大集群。包括由#1#3#6#8組成集群#A(2008年開始至約2013～2016年)和由#0#2#4#9#10組成的集群#B(約2013～2016年開始至今)。整體來看，知識結構主要從#5廢棄物(2007年甚至更早)產生研究分支，依次向#A和#B蔓延。

圖2 文獻共被引網絡

#5的中心是通過增加酶對纖維素的可接近性優化生產乙醇工藝。水解速率一方面取決于木質纖維素分解微生物分泌的胞外水解酶的酶負荷，但酶與木質素或木質素-碳水化合物復合物的相互作用會引起的酶性能的降低[23]；另一方面與粒徑有關，而熱水預處理[23]、稀酸預處理[24]以及堿性預處理[25]也可以達到與使用小粒徑秸稈相同的效果。

#A是由#1粒徑#3生物質#6氫氣#8UASS組成的一個高重合度的集群，可以被視為更多的木質纖維素生物質被用以獲取各種生物燃料，是從#5延伸而出的擴展。這是由于木質纖維素生物質轉化為生物燃料時使植物纖維中的纖維素暴露出來是必要的[26]，有以物理預處理為基礎的多種混合預處理方式，比如對水稻秸稈進行NaOH預處理或水熱預處理[27]。

#B中有最大的聚類#0木質纖維素，該聚類目前具有很高的活躍度，這與秸稈AD難點在于提高木質纖維素的降解率有關。值得注意的是，由該研究方向產生了一個目前高活躍度的研究分支，被歸類在#10生物炭之中。這個分支的產生原因是一種微生物共養現象的發現，即直接種間電子轉移(Direct interspecies electron transfer, DIET)，即一些細菌可以不利用中間物質直接將電子轉移到產甲烷菌，這允許以更有效的熱力學和代謝方式生產甲烷[28～31]。多項證據表明，導電材料可刺激厭氧合養代謝中的DIET，由此, 碳基導電材料和金屬礦物等被廣泛應用于厭氧消化過程[32]，同時可以作為防止微生物流失的導電性載體[33]。生物炭(一種由廢物熱解產生的富碳材料)因其成本優勢可能是在AD系統中實現DIET的實用策略[34]。基于此發現，研究者們針對AD中添加生物炭的影響展開研究。有研究者發現椰子殼生物炭在秸稈-牛糞AD系統中表現積極作用[35]，闊葉木生物炭可以強化小麥秸稈固態厭氧發酵[36]。還有研究是將木質纖維素生物質如松木、麥秸、廢棄果木等制成生物炭，添加至廢棄污泥、餐廚垃圾、禽畜糞便等AD中[37, 38]。而生物炭的粒徑也會對AD相關的微生物產生影響[39]。

#10與其他聚類重合度不高，其中有2個小型分支，一個是有關DIET的研究，另一個是有關生物炭的研究，2個分支因生物炭作為導電材料是促進DIET有希望的策略相聯系[40]，同時也是他們與#0產生聯系的節點。這是因為目前 DIET的促進主要通過投加以生物炭為主的導電材料的方式實現，說明可以探索是否能繼續增加該聚類與整個網絡的聯系，即繼續探索已發現的AD的影響因素中與DIET有聯系的部分。

#2禽畜糞便、#4固態厭氧消化和#9生物強化是與#0聯系最為緊密的聚類，分別代表了共消化、發酵參數和預處理，這也是AD中提高產沼氣效率與質量的最關鍵的3個因素。畜禽糞便可以平衡單獨木質纖維素生物質的C/N比，雞糞是#2中的代表[41]。依據底物總固體含量，AD可以被分為2種：液態厭氧發酵(L-AD, 總固體含量0.5%～14.0%)和固態厭氧發酵(SS-AD，總固體含量15%～40%)[42]。#4 SS-AD與L-AD相比具有多項優勢，但仍有一些挑戰如高有機負荷率、高含固率等阻礙了該技術在商業規模上的應用，需要對反應器配置進行大量研究[43]。厭氧消化高度依靠微生物，采用生物強化技術具有縮短消化時間、提高有機物降解程度等優勢[44]。

高頻關鍵詞可以幫助研究者更加細化地把握研究熱點。利用科學圖譜對關鍵詞進行共現分析，過程中將大量同義關鍵詞合并，最后共提取了245個高頻關鍵詞。結合共被引文獻的主要聚類，表3是對高頻關鍵詞的總結。

表3 高頻關鍵詞

圖3以時間順序展示了高頻關鍵詞的分布，圓圈越大說明出現頻次越高，體現了關鍵詞的熱度。從關鍵詞的時區圖分布可以看出，秸稈厭氧發酵生產沼氣可以分為3個階段，分別以2008年和2016年為分界點，這與出版物逐年數量分布相吻合。

圖3 關鍵詞共現網絡

從2013～2014年中集中提取到更多高頻關鍵詞，其中出現頻率最高的關鍵詞是微生物群落(Microbial community)，共出現147次。李海紅等以動物糞便和秸稈為底物進行厭氧消化對體系中微生物群落多樣性進行了研究[45]。徐俊等評估了不同L-AD出水效果，結果表明SS-AD反應器的性能與接種物中的微生物狀態密切相關[43]。國外有研究者利用奶牛糞作為接種物，發現在相同接種物的前提下，AD中不同底物的微生物群落向共同的系統發育結構轉變，細菌群落發生大范圍變化，而古菌群落保持穩定[46]。一般的研究多關注接種物中的微生物，李海紅等評估了與底物相關原核生物群落之間的差異、它們的動態變化及其與反應堆性能的相關性[47]。

圖4展示了檢測到26個突現關鍵詞。時間持續至最近的有2個，包括種間電子轉移(Interspecies electron transfer)和木質素降解真菌(Pleurotusostreatus, PO)。種間電子轉移與#10生物炭相對應。PO被認為是用于生物預處理木質纖維素生物質的最有效的白腐真菌之一。白腐菌是降解芳香化合物如木質素類等能力最強的木質素降解菌種，并且生物預處理方法具有成本低、污染輕的優點[48]。國外學者發現使用PO預處理可以使甲烷峰值提前，并且提高甲烷產量[49]。

圖4 突現關鍵詞

4 討論

隨著DIET的發現，其相關研究已經初步形成了知識網絡，還有很大的上升空間。目前DIET的促進主要通過投加導電材料的方式實現，生物炭以其成本優勢成為主要的添加物。國外學者使用柑橘皮(一種AD過程的抑制劑)作為底物，發現生物炭可以縮短滯后期的長度并增加甲烷產量[50]。因此猜想可以根據AD的需要設計專門的生物炭，設計時可以考慮到與促進DIET相結合。其他相關研究也表明，吸附劑可以有效減少潛在的抑制劑(例如銨和長鏈脂肪酸)。盡管尚未充分研究在AD中應用生物炭去除潛在的抑制性化學物質，但有跡象表明生物炭可以吸附單萜化合物[50]。生物炭與其他吸附劑相似的特性也許可以使生物炭也納入研究。還有研究報道稱以木炭作為支持材料能夠影響微生物群落的發展[51]。猜想生物炭可能可以用于該研究，并且可以同時考慮對DIET相關的微生物群落的影響[52，53]。

5 結論

本研究基于文獻計量分析回顧了2002～2021年期間有關秸稈厭氧消化生產沼氣的研究。來自88個國家的1708篇出版物被檢索到，主要涉及對共發酵、預處理、發酵參數、微生物群落的研究。DIET和PO是當前有潛力的研究熱點，其中DIET可以由研究前沿有向生物炭相關的研究方向移動的跡象印證。因此推測未來的研究：一方面，將著眼于在提高產氣效果的同時尋找一種低成本、低能耗、低污染的預處理方法，其中生物預處理方法以其便宜且環保的優越性具有很大的發展空間；另一方面，則是通過投加生物炭的方式促進DIET以一種更有效的熱力學和代謝方式生產甲烷。