鄒鵬程,金光遠(yuǎn),崔政偉,聶國宇,韓太柏,祝玉蓮
(江蘇省食品先進(jìn)制造裝備技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江南大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院,江蘇 無錫 214122)
微波加熱速度快、效率高[1],因此微波反應(yīng)器被應(yīng)用于輔助化工生產(chǎn)中[2-4]。然而,微波加熱過程中會(huì)出現(xiàn)不可控的冷熱點(diǎn),具有明顯的加熱不均勻性[5,6],限制了微波加熱化學(xué)反應(yīng)的高效性[7]。
國內(nèi)外許多學(xué)者都在研究方案改善微波加熱效果,鐘汝能等[8]利用有限元法驗(yàn)證了微波反應(yīng)器腔體內(nèi)壁設(shè)置脊形凹槽能改善加熱均勻性;Geedipalli等[9]采用有限元軟件仿真發(fā)現(xiàn)轉(zhuǎn)盤能提高微波爐內(nèi)加熱均勻性約40%;Meng等[10]利用COMSOL仿真計(jì)算微波爐內(nèi)攪拌器旋轉(zhuǎn)的加熱過程。除了通過改進(jìn)微波反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)和加入攪拌器等輔助元件,還可以利用流體攪拌技術(shù)進(jìn)一步加強(qiáng)微波加熱效果,Peiter等[11]通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)較高的攪拌速度可以在反應(yīng)的第一分鐘內(nèi)獲得較高的生物柴油產(chǎn)量;Louhasakul等[12]設(shè)計(jì)了一個(gè)帶有攪拌槳的2L反應(yīng)槽生產(chǎn)生物柴油,發(fā)現(xiàn)當(dāng)攪拌速度為1 000 r·min-1時(shí)獲得最高的生物柴油產(chǎn)量;郭智君等[13]通過多物理場(chǎng)耦合計(jì)算驗(yàn)證了錨式攪拌槳可以改善去離子水的微波加熱均勻性。
為提高微波加熱化學(xué)反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率和改善加熱效果,研究在前期試驗(yàn)設(shè)計(jì)的一種微波夾層反應(yīng)釜內(nèi)引入流體攪拌槳[14],對(duì)釜內(nèi)物料使用COMSOL仿真軟件進(jìn)行電磁場(chǎng)、溫度場(chǎng)和流場(chǎng)的多物理場(chǎng)耦合計(jì)算,探究物料介電特性、微波功率和攪拌槳參數(shù)對(duì)微波加熱特性的影響,為未來微波化學(xué)反應(yīng)器的制備提供理論依據(jù)。
對(duì)實(shí)驗(yàn)室微波反應(yīng)釜[圖1(a)]進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化,優(yōu)化后的微波夾層反應(yīng)釜的仿真模型如圖1 (b) 所示。微波腔體是一個(gè)具有橢圓形底部且最外層由金屬壁封閉的圓柱體,波導(dǎo)位于反應(yīng)釜的側(cè)面;在夾層和物料之間用一種無介電損耗的非極性材料隔開,使微波在夾層內(nèi)無阻礙自由傳播。攪拌槳葉與桿的材料均為聚四氟乙烯且其釜內(nèi)位置和形狀如圖1 (b) 所示,葉輪直徑為D,葉輪距離反應(yīng)釜底部間隙為C,選擇A100葉輪[15,16]作為研究對(duì)象,反應(yīng)釜的結(jié)構(gòu)參數(shù)在表1中。為了方便以不同的規(guī)模復(fù)制此反應(yīng)釜結(jié)構(gòu),結(jié)果以無量綱數(shù)字表示,底部間隙C可用腔室高度H (H=H0+c0)歸一化,寫成λC(λC=C/H);葉輪直徑D可用反應(yīng)釜腔體直徑T歸一化,寫成λD(λD=D/T)。

表1 微波反應(yīng)釜結(jié)構(gòu)參數(shù)Table 1 Structural parameters of microwave reactor

圖1 微波夾層反應(yīng)釜示意圖Fig.1 Diagram of a microwave reactor with an interlayer
通過耦合電磁場(chǎng)、傳熱、流動(dòng)方程求解釜內(nèi)微波加熱特性。求解麥克斯韋方程,得到電磁加熱模型中加熱物料的電場(chǎng)E分布[17]:

式(1)中:D是電通量密度, B是磁通密度, H 是磁場(chǎng)矢量, J 是電流密度, E 是電場(chǎng)矢量,ρ是密度, (r,t) 是時(shí)間t和空間r的函數(shù)。加熱物料吸收的電磁功率Qe作為熱源,由(2)計(jì)算得出[18,19]:

式(2)中:ε″為物料相對(duì)介電常數(shù)的虛部,|E|是電場(chǎng)。
釜內(nèi)流動(dòng)處于湍流狀態(tài),采用k-ε 模型計(jì)算湍流流動(dòng)與換熱問題,控制方程主要包括流動(dòng)連續(xù)方程、Naveir-Stokes方程[20],最后耦合求解熱傳遞方程來描述電磁熱及流動(dòng)中的熱傳遞。仿真使用COMSOL Multiphysics,并采用冷凍轉(zhuǎn)子法模擬釜內(nèi)攪拌流動(dòng)。
連續(xù)性方程:

Navier-Stokes方程:

式(4)中:ρ 是流體密度,u是速度矢量,u、v、w是x、y、z方向上的速度分量,p是壓力,Su、Sv、Sw是源項(xiàng),μ是動(dòng)態(tài)黏度。
求解熱傳遞方程來描述流體中的熱傳遞:

式(5)中:T為溫度,u是速度向量,ρ、 CP和k分別是物料的密度、熱容和熱導(dǎo)率。
反應(yīng)釜金屬壁的邊界條件為完美電導(dǎo)體,不考慮物料與外界的能量交換,物料的外表面設(shè)定為絕熱邊界條件。選用BJ-26波導(dǎo),微波頻率為2.45 GHz、功率為1 000 W,端口為橫電TE10模。仿真使用的酯化反應(yīng)物料為植物油,參數(shù)如表2所示。

表2 植物油參數(shù)Table 2 Vegetable oil parameters
不含攪拌槳的反應(yīng)釜是靜態(tài)電磁加熱模型,根據(jù)最佳網(wǎng)格尺寸公式(9)[21],將最小網(wǎng)格尺寸設(shè)置為4 mm,最大尺寸在10~25 mm之間,使用COMSOL非結(jié)構(gòu)化自由四面體網(wǎng)格劃分模型;模擬含攪拌槳的湍流模型,流體動(dòng)力學(xué)與電磁加熱耦合計(jì)算需要更細(xì)化的網(wǎng)格,因此對(duì)圖2物料區(qū)域的網(wǎng)格細(xì)化,圖3使用不同的網(wǎng)格劃分方案探討網(wǎng)格數(shù)量對(duì)轉(zhuǎn)矩的影響,當(dāng)網(wǎng)格數(shù)量為50×104時(shí),相鄰轉(zhuǎn)矩之間的偏差小于1%,此時(shí)的網(wǎng)格數(shù)量滿足網(wǎng)格獨(dú)立性的要求。

圖2 物料域網(wǎng)格劃分圖Fig.2 Grid division diagram of material area

圖3 網(wǎng)格獨(dú)立性分析Fig.3 Grid independence analysis

式(6)中:h是網(wǎng)格尺寸,λ是自由空間波長(zhǎng),ε′是介電常數(shù)。
量化加熱均勻性的最有效方法之一是評(píng)估溫度的變異系數(shù)(COV)[10,22]。微波加熱均勻性越好, COV的計(jì)算值越低[23],計(jì)算公式為:

式(7)中:σ1、μ1分別是物料的溫度標(biāo)準(zhǔn)差和平均溫度。由于沒有考慮加熱過程中模型與外界的傳熱,時(shí)間越長(zhǎng),計(jì)算結(jié)果越不準(zhǔn)確,后文不加特殊說明COV取60 s時(shí)的仿真結(jié)果。
實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)物料的介電特性隨著酯化反應(yīng)中醇油混合物的成分比例的變化而改變,因此在無攪拌條件下,選用不同反應(yīng)時(shí)間下物料的相對(duì)介電常數(shù):14.57-9.81j (化學(xué)反應(yīng)時(shí)間10 min)、3.32-0.86j (15 min)、2.73-0.13j (25 min)、2.16-0.28j (40 min)和1.81-0.07j (60 min)探究物料介電特性對(duì)微波加熱的影響[24]。
不同介電常數(shù)下加熱物料的電場(chǎng)、溫度分布如圖4所示。當(dāng)物料的相對(duì)介電常數(shù)較大時(shí),圖4(a)中物料電場(chǎng)云圖顏色范圍低,場(chǎng)強(qiáng)弱,圖4(b)中物料上部溫度高,下部溫度低,加熱均勻性差;隨著反應(yīng)的進(jìn)行,相對(duì)介電常數(shù)降低,物料對(duì)微波的吸收作用減弱,電場(chǎng)云圖顏色范圍增大,場(chǎng)強(qiáng)升高,溫度云圖顏色分布變均勻,微波加熱均勻性得到改善。

圖4 不同介電常數(shù)下物料電場(chǎng)、溫度場(chǎng)的分布Fig.4 Distribution of material electric and temperature field under different dielectric constants
圖5繪制了不同反應(yīng)時(shí)間下不同介電特性的物料微波加熱后平均溫度和COV的變化,在反應(yīng)初期,物料相對(duì)介電常數(shù)較大,平均溫度和COV的值高,加熱均勻性差;隨著反應(yīng)的進(jìn)行,相對(duì)介電常數(shù)下降,平均溫度和COV的值減小,加熱均勻性改善。當(dāng)物料的相對(duì)介電常數(shù)處于(2.16-0.28j)~(2.73-0.13j),微波的加熱均勻性較好,因此想要反應(yīng)過程中不同介電常數(shù)下微波加熱效果均較佳,可以動(dòng)態(tài)調(diào)整反應(yīng)過程中的微波頻率大小[25]。

圖5 不同介電特性物料平均溫度與COV的變化Fig.5 Variation of material COV and average temperature with different dielectric properties
取直徑λD=0.38、離底間隙λC=0.15、轉(zhuǎn)速N=120 r·min-1的葉輪研究攪拌時(shí)間對(duì)微波加熱的影響,圖6分析了5s內(nèi)有攪拌與無攪拌物料的COV隨時(shí)間的變化。
圖6 (a)中,無攪拌時(shí)COV隨時(shí)間線性增加,加攪拌后,COV隨時(shí)間增加的速度變慢。圖6 (b)繪制了物料 COV下降比例100%) 隨時(shí)間的變化關(guān)系,當(dāng)加熱時(shí)間達(dá)到1.7 s后,攪拌相對(duì)于無攪拌時(shí)COV的下降比例有了明顯的線性規(guī)律,對(duì)圖6(b)中1.7 s以后的部分進(jìn)行線性擬合:

式(8)中:y為COV的下降比例,x為加熱時(shí)間,R2為可決系數(shù)。發(fā)現(xiàn)當(dāng)計(jì)算時(shí)間達(dá)到2 s,攪拌與無攪拌的物料COV都表現(xiàn)出明顯的規(guī)律性,表明此時(shí)的微波加熱均勻性分析具有很大的可靠性。另外,計(jì)算機(jī)很難長(zhǎng)時(shí)間模擬微波加熱攪拌流體,因此只仿真計(jì)算2 s內(nèi)流體攪拌對(duì)微波加熱特性的影響。
以葉輪直徑λD=0.38、離底間隙λC=0.15、轉(zhuǎn)速N=120 r·min-1為例探究微波功率對(duì)加熱特性的影響,圖7 (XY截面距離反應(yīng)釜底部80 mm)繪制了不同功率下物料內(nèi)的電場(chǎng)分布,微波功率越大,物料中的電場(chǎng)云圖顏色范圍越大,電場(chǎng)分布效果越佳。

圖7 不同微波功率下物料內(nèi)的電場(chǎng)分布Fig.7 Material electric field distribution under different microwave powers
不同功率下攪拌與無攪拌2種情況下加熱物料的溫度分布如圖8所示,隨著功率的增加,溫度云圖的顏色變亮,物料在單位時(shí)間內(nèi)的溫升增加,但熱點(diǎn)的位置沒有發(fā)生變化;對(duì)比有攪拌和無攪拌2種加熱情況,有攪拌時(shí)的熱點(diǎn)區(qū)域明顯模糊化且整體云圖顏色變化范圍減少,因此攪拌可以有效削弱熱點(diǎn)效應(yīng),改善加熱均勻性。

圖8 不同微波功率下物料的溫度分布Fig.8 Material temperature distribution under different microwave powers
圖9計(jì)算不同功率下攪拌和無攪拌兩種情況下物料的COV,圖9(a)中,2種情況下COV隨功率的增加均呈線性增加,但有攪拌時(shí)的COV低于無攪拌的;圖9(b)中,隨著功率的增加,2種情況下COV的差值線性增加,但 COV 下降比例的變化均在2%以內(nèi),基本不受功率變化的影響。說明隨著功率的增大,相同加熱時(shí)間下物料溫升變快,但攪拌對(duì)物料溫度均勻性的改善效果不受影響,所以后續(xù)研究選取較高微波功率P=3000 W。

圖9 不同微波功率下物料溫度均勻性的變化Fig.9 Variation of material COV under different microwave powers
以轉(zhuǎn)速N=120 r·min-1和離底間隙λC=0.15為例,探究直徑λD對(duì)微波加熱特性的影響,圖10中物料經(jīng)葉輪攪拌后,傾斜向上移動(dòng),同時(shí)葉輪底部的物料向葉輪移動(dòng),反應(yīng)釜內(nèi)壁附近的物料向反應(yīng)釜底部移動(dòng),從而形成循環(huán)渦流;隨著直徑λD的增加,渦流也越大,攪拌效果越好。

圖10 不同葉輪直徑下的速度分布圖Fig.10 The velocity distribution under different impeller diameters
圖11繪制了不同葉輪直徑下的攪拌功耗與COV,直徑λD增加,葉輪旋轉(zhuǎn)克服的阻力增大,功耗增加,直徑λD越大,功耗增加的速度越快;圖11中 COV隨著直徑λD的增加不斷減小,加熱均勻性得到改善。分析圖11中功耗與COV的斜率,直徑λD較小時(shí),功耗增加的速度低于COV減少的速度,隨著直徑λD增大,功耗增加的速度逐漸超過COV減小的速度,即當(dāng)直徑λD達(dá)到一定值后,增大直徑λD對(duì)微波加熱均勻性改善效果的提升速度變慢,但功耗卻急劇增加。

圖11 不同葉輪直徑下的攪拌功耗與COVFig.11 Stirring power consumption and COV under different impeller diameters
以直徑λD=0.5、轉(zhuǎn)速N=120 r·min-1為例探討離底間隙λC對(duì)微波加熱特性的影響,圖12繪制了不同離底間隙下的流場(chǎng)分布,當(dāng)λC=0.09時(shí),渦流輻射范圍到達(dá)反應(yīng)釜底部,但攪拌對(duì)物料上部區(qū)域無效果;當(dāng)λC=0.23時(shí),物料的上部區(qū)域有明顯的速度分布,但反應(yīng)釜底部的流速很低。

圖12 不同底部間隙的流場(chǎng)分布Fig.12 Flow field distribution of different bottom clearances
圖13計(jì)算了不同離底間隙下攪拌功耗與COV的變化,λC越大,葉輪轉(zhuǎn)動(dòng)克服的阻力越小,因此功耗隨著λC的增大而減小;圖13中COV隨著λC的增加上下波動(dòng),當(dāng)λC=0.18時(shí),COV的值最小,與流場(chǎng)的分析結(jié)果相符。對(duì)比功耗以及COV的曲線,離底間隙對(duì)攪拌功耗和COV影響的顯著性小于葉輪直徑。

圖13 不同底部間隙下的攪拌功耗與COVFig.13 Stirring power consumption and COV under different bottom clearances
以直徑λD=0.5、間隙λC=0.18為例探究攪拌轉(zhuǎn)速對(duì)微波加熱特性的影響,圖14繪制了不同轉(zhuǎn)速下物料中流場(chǎng)情況,轉(zhuǎn)速N=120 r·min-1時(shí),僅葉輪附近的物料有流動(dòng)跡象,隨著轉(zhuǎn)速增大,高流速區(qū)域急劇擴(kuò)大;當(dāng)N =600 r·min-1時(shí),葉輪的攪拌作用已經(jīng)擴(kuò)散到整個(gè)物料區(qū)域。

圖14 不同轉(zhuǎn)速下物料內(nèi)的速度分布Fig.14 Velocity distribution in the material at different stirring speeds
圖15繪制不同轉(zhuǎn)速下攪拌功耗與COV的變化,隨著轉(zhuǎn)速N的增加,葉輪轉(zhuǎn)動(dòng)的阻力變大,因此功耗增加的速度越來越快;圖15中 COV與攪拌轉(zhuǎn)速近似呈反比關(guān)系,轉(zhuǎn)速越大,攪拌混合的效果越好,物料不同區(qū)域間的溫差越小,COV值越小,微波加熱均勻性越好。對(duì)比功耗與COV的曲線,攪拌轉(zhuǎn)速對(duì)功耗和COV的影響顯著性大于離底間隙和葉輪直徑。

圖15 不同轉(zhuǎn)速下的攪拌功耗與COVFig.15 Variation of stirring power consumption and COV at different stirring speeds
在這項(xiàng)研究中,基于前期試驗(yàn)結(jié)構(gòu)優(yōu)化后的微波夾層反應(yīng)釜,將流體攪拌槳引入反應(yīng)釜內(nèi),并使用COMSOL對(duì)電場(chǎng)、溫度場(chǎng)、流場(chǎng)進(jìn)行多物理場(chǎng)耦合計(jì)算,探究物料的相對(duì)介電常數(shù)、微波功率和攪拌槳參數(shù)對(duì)微波加熱特性的影響,研究發(fā)現(xiàn):1)當(dāng)物料的相對(duì)介電常數(shù)在(2.16-0.28j)~(2.73-0.13j)時(shí),微波加熱均勻性較好;2)微波加熱的均勻性在加熱2 s后呈現(xiàn)出規(guī)律性的變化;3)隨著微波功率的增大,相同加熱時(shí)間下物料溫升變快,但攪拌對(duì)物料溫度均勻性的改善效果不受影響;4)葉輪直徑越大、攪拌轉(zhuǎn)速越高,物料的溫度變異系數(shù)越低,微波加熱均勻性越好,但攪拌功耗也越高;變異系數(shù)隨著葉輪離底間隙的增大先減小后增大,功耗隨著離底間隙的增大線性減小;5)攪拌槳參數(shù)對(duì)功耗和變異系數(shù)影響的顯著性為:攪拌轉(zhuǎn)速>葉輪直徑>離底間隙。