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基于衛(wèi)星遙感與CMB模型的濟(jì)南市冬季重污染過程PM2.5溯源分析

2022-08-10 05:45:50魏小鋒韓紅閆學(xué)軍王在峰李圣增田勇梁第馬明亮張桂芹
關(guān)鍵詞:顆粒物污染質(zhì)量

魏小鋒,韓紅,閆學(xué)軍,王在峰,李圣增,田勇,梁第,馬明亮,張桂芹,

1.山東建筑大學(xué)市政與環(huán)境工程學(xué)院,山東 濟(jì)南 250101;2.山東省濟(jì)南生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心,山東 濟(jì)南 250101;3.山東建筑大學(xué)資源與環(huán)境創(chuàng)新研究院,山東 濟(jì)南 250101

近年來,隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,大氣污染問題日益突出,尤其以細(xì)顆粒物(PM2.5)為首要污染物的重污染霧霾天氣頻發(fā)(Lu et al.,2020;Li et al.,2021),不僅會(huì)降低大氣能見度嚴(yán)重影響城市交通(Wang et al.,2019a),還會(huì)引發(fā)各種呼吸道疾病(Chen et al.,2018;Fan et al.,2019)、肺結(jié)核乃至癌癥(Wang et al.,2018),危害人體健康,因此對(duì)PM2.5重污染過程的污染成因及溯源分析對(duì)于下一步深入推進(jìn)大氣污染科學(xué)防治具有重大意義。

大氣PM2.5的來源復(fù)雜,目前我國(guó)常用的顆粒物源解析受體模型主要有主成分分析(principal component analysis,PCA)、多元線性模型(multilinear engine 2,ME2)、化學(xué)質(zhì)量平衡法(chemical mass balance,CMB)和正定矩陣因子分解法(positive matrix factorization,PMF)等。自從1972年CMB模型最早在美國(guó)加州(Miller et al.,1972)用來計(jì)算氣溶膠來源以后,就被廣泛應(yīng)用于大氣污染來源解析的研究,目前是應(yīng)用最廣,物理意義明確,算法日益成熟的源解析模型(陳飛等,2013)。周敏(2020)通過不同模型模擬的PM2.5濃度與實(shí)測(cè)濃度的相關(guān)性分析得出,ME2、PMF和CMB模擬值和實(shí)測(cè)值的相關(guān)系數(shù)R2分別為0.88、0.87和0.90,可見CMB模型對(duì) PM2.5的擬合性較好。高雪倩等(2021)、Tian et al.(2020)分別利用CMB模型對(duì)武漢市和濟(jì)南市PM2.5進(jìn)行來源解析,發(fā)現(xiàn)機(jī)動(dòng)車源、二次來源和揚(yáng)塵源貢獻(xiàn)率較高。李慧等(2020)對(duì)銀川市冬季重污染過程 PM2.5進(jìn)行CMB來源解析,發(fā)現(xiàn)燃煤源是銀川市冬季PM2.5的重要來源。Hong et al.(2018)、王建英等(2020)、陳燕玲等(2021)和孫峰等(2021)分析了重污染過程 PM2.5組分變化和氣象影響因素。而目前采用模型進(jìn)行重污染過程PM2.5的本地排放溯源分析相對(duì)較少。

研究表明城市大氣顆粒物不僅受本地排放源的影響,還在一定程度上受區(qū)域傳輸?shù)挠绊懀ɡ畲貉嗟龋?021;姚森等,2021),使用后向軌跡結(jié)合潛在源貢獻(xiàn)因子分析法(PSCF)和濃度權(quán)重軌跡分析法(CWT)研究PM2.5的區(qū)域傳輸已經(jīng)在國(guó)內(nèi)得到廣泛的應(yīng)用。王露等(2017)通過計(jì)算潛在源區(qū)分布概率(WPSCF)和濃度權(quán)重(WCWT)表明泰山頂 PM2.5的主要潛在源區(qū)域?yàn)榕R近的山東濟(jì)寧、聊城以及山西省、河南省、河北省等地區(qū)。辛艾萱等(2020)通過后向軌跡分析、PSCF和CWT分析了不同季節(jié)武漢市大氣污染物潛在源區(qū)。李瑞等(2020)通過PSCF和CWT定量分析發(fā)現(xiàn)長(zhǎng)三角北部城市 PM2.5污染由本地及周邊區(qū)域貢獻(xiàn)最大,屬典型的區(qū)域性污染。這些研究表明城市間相互影響較大,秋冬季重污染過程為跨區(qū)域大氣污染聯(lián)動(dòng)。近年來,隨著衛(wèi)星遙感技術(shù)的發(fā)展,研究發(fā)現(xiàn)衛(wèi)星遙感獲得的氣溶膠光學(xué)厚度(AOD)數(shù)據(jù)能夠合理反映近地面 PM2.5污染狀況(李倩等,2013;金囝囡等,2021),使得大氣污染狀況的時(shí)空變化規(guī)律和區(qū)域傳輸?shù)难芯扛尤妫↙in et al.,2015;Wang et al.,2019b;Xu et al.,2020)。研究表明通過衛(wèi)星遙感反演的 AOD數(shù)據(jù)以及地面監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)能較好的反映汾渭平原地區(qū)的一次污染過程的成因和傳輸過程(高星星等,2021)。

濟(jì)南市是山東省經(jīng)濟(jì)政治文化中心,是京津冀大氣污染傳輸通道“2+26”城市之一,細(xì)顆粒物重污染過程主要發(fā)生在冬季。目前對(duì)濟(jì)南市 PM2.5重污染過程的文獻(xiàn)研究主要集中在 PM2.5化學(xué)組分污染特征以及氣象影響因素(劉盈盈等,2018;馮亞潔等,2020;魏小鋒等,2020),但對(duì)重污染過程PM2.5的本地溯源以及外來傳輸污染源的影響研究較少。因此,本文以濟(jì)南市冬季一次重污染過程為研究對(duì)象,利用后向軌跡模型、CMB模型以及衛(wèi)星解譯等相關(guān)分析方法,對(duì)重污染過程的PM2.5及組分的污染特征、本地來源、區(qū)域傳輸和高空演變過程進(jìn)行全面綜合的分析,揭示重污染天氣 PM2.5的污染成因和主要來源,為濟(jì)南市大氣重污染防治提供一定的理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 采樣地點(diǎn)與時(shí)間

采樣地點(diǎn)位于濟(jì)南市龍環(huán)大廈山東省濟(jì)南生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站內(nèi),監(jiān)測(cè)點(diǎn)緊鄰旅游路和舜華南路;周圍交通密集,附近主要為辦公區(qū)域,無明顯工業(yè)污染源。采樣時(shí)間為2020年1月1—6日,24 h連續(xù)自動(dòng)在線采樣,1 h一次。PM2.5質(zhì)量濃度及其離子、碳組分和金屬元素等組分質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)通過氣溶膠在線離子色譜儀、有機(jī)碳元素碳在線分析儀、大氣重金屬X射線熒光光譜在線監(jiān)測(cè)儀分別進(jìn)行在線監(jiān)測(cè)分析而得到;環(huán)境空氣質(zhì)量常規(guī)污染物質(zhì)量濃度及氣象因子小時(shí)數(shù)據(jù)由監(jiān)測(cè)站自動(dòng)在線監(jiān)測(cè)同步給出;混合層高度(PBL)采用Mie散射激光雷達(dá)(北京愛沃公司)測(cè)定。

1.2 CMB模型及其算法

化學(xué)質(zhì)量平衡(CMB)受體模型是通過大氣顆粒物環(huán)境樣品和源的樣品的化學(xué)或顯微分析來確定各類污染源對(duì)受體的貢獻(xiàn)的一系列源解析技術(shù)。假設(shè)存在著對(duì)受體中的大氣顆粒物有貢獻(xiàn)的j類源,那么在受體上測(cè)量的總物質(zhì)質(zhì)量濃度就是每一源類貢獻(xiàn)質(zhì)量濃度值的線性加和(Cheng et al.,2020)。

式中:

ρ——受體大氣顆粒物的總質(zhì)量濃度;

wij——第j類源的顆粒物中組分i的質(zhì)量分?jǐn)?shù);

ρj——第j類源貢獻(xiàn)的質(zhì)量濃度;j為源類的序號(hào),j=1, 2……J,i為組分的序號(hào),i=1, 2……I。

ηj——第j類源貢獻(xiàn)率,表示第j類源貢獻(xiàn)的質(zhì)量濃度占顆粒物總質(zhì)量濃度的百分比。

1.3 后向軌跡

本文利用后向軌跡模式計(jì)算了觀測(cè)期間每小時(shí)距地 1000 m高度的 48 h后向軌跡分析,按0.1°×0.1°網(wǎng)格對(duì)研究區(qū)域進(jìn)行網(wǎng)格化處理,利用Trajstat軟件對(duì)濟(jì)南市進(jìn)行潛在源貢獻(xiàn)因子分析(PSCF)和濃度權(quán)重軌跡分析(CWT),進(jìn)行PM2.5及其組分的區(qū)域傳輸和擴(kuò)散的研究,對(duì)外來輸送影響進(jìn)行分析。

(1)潛在源貢獻(xiàn)因子分析方法(Potential source contribution factor,PSCF)是一種基于氣流后向軌跡辨別污染物潛在源區(qū)的滯留時(shí)間分析方法,該方法對(duì)污染因子設(shè)定限值。本文將 PM2.5的日平均值二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值(75 μg·m-3)作為軌跡是否污染的判定標(biāo)準(zhǔn),即經(jīng)過某個(gè)網(wǎng)格的氣團(tuán)軌跡到達(dá)所對(duì)應(yīng)的污染物濃度超過二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值時(shí),該軌跡為污染軌跡;PSCF高值網(wǎng)格區(qū)被認(rèn)為是影響濟(jì)南市PM2.5的潛在源區(qū);PSCF值等于經(jīng)過網(wǎng)格(i,j)的污染軌跡個(gè)數(shù)(mij)與該網(wǎng)格經(jīng)過的所有軌跡個(gè)數(shù)(nij)的比值(高陽等,2021)。公式為:

式中:

Pij——網(wǎng)格(i,j)的PSCF值;

i、j——經(jīng)度和緯度,PSCF是基于條件概率的函數(shù),某些網(wǎng)格的滯留時(shí)間較小時(shí),PSCF值的誤差會(huì)較大,為了降低誤差,引入權(quán)重函數(shù)Wij(高陽等,2021),公式為:

式中:

WPij——網(wǎng)格(i,j)的WPSCF值,WPSCF值越大,表明該網(wǎng)格點(diǎn)對(duì)觀測(cè)點(diǎn)的污染物質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)也越大。

(2)濃度權(quán)重軌跡分析(concentration weighed trajectory analysis,CWT):PSCF方法不能反映網(wǎng)格的污染程度,本文通過濃度權(quán)重軌跡分析 CWT法計(jì)算軌跡的權(quán)重濃度,可以很好地反映污染軌跡的污染程度,具體方法如下(高陽等,2021):

式中:

ρCij——單元網(wǎng)格(i,j)的平均權(quán)重濃度CWT值;

l——軌跡;

M——軌跡總數(shù);

ρCl——軌跡經(jīng)過網(wǎng)格(i,j)時(shí)對(duì)應(yīng)的污染物質(zhì)量濃度;

τijl——軌跡l在網(wǎng)格(i,j)的停留時(shí)間,采用與PSCF相同的權(quán)重因子Wij,以減少ρCij的不確定性,即:

式中:

WCij——網(wǎng)格(i,j)的權(quán)重軌跡污染程度WCWT。

1.4 衛(wèi)星遙感

利用衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)可以進(jìn)一步從全局尺度探究重污染過程中氣溶膠空間分布特征。本文使用JAXA(https://www.eorc.jaxa.jp/ptree/)發(fā)布的日本新一代氣象靜止衛(wèi)星向日葵8號(hào)搭載的高級(jí)成像儀(Advanced Himawari Imager, AHI)Himawari8 L1 網(wǎng)格數(shù)據(jù),使用LAPR-V2.0算法反演了華北平原地區(qū)氣溶膠光學(xué)厚度(AOD)分布。氣溶膠數(shù)據(jù)空間分辨率為5 km,時(shí)間分辨率為10 min。

2 結(jié)果與討論

2.1 重污染過程PM2.5及組分變化特征

由圖1可知,2020年1月1—6日濟(jì)南市經(jīng)歷了一次以 PM2.5為首要污染物的重污染過程。1日PM2.5質(zhì)量濃度為42 μg·m-3,空氣質(zhì)量等級(jí)為良;隨著濕度逐漸升高,大氣邊界層高度(PBL)逐漸降低,使得大氣環(huán)境容量下降,污染物不易擴(kuò)散,導(dǎo)致PM2.5質(zhì)量濃度逐漸升高(Miao et al.,2019;Sun et al.,2020);2日PM2.5質(zhì)量濃度升高至95 μg·m-3,AQI為 125,達(dá)到輕度污染;3 日 PM2.5質(zhì)量濃度繼續(xù)升高至139 μg·m-3,污染加重至中度污染;隨后4日和5日相對(duì)濕度分別為54%和70%,PBL分別降至489 m和414 m,PM2.5質(zhì)量濃度分別達(dá)到 195 μg·m-3和 211 μg·m-3,AQI分別為 245 和262,重度污染爆發(fā);之后受冷空氣和雨雪天氣的清除作用的影響,PM2.5質(zhì)量濃度降低,空氣質(zhì)量逐漸改善,此次重污染過程結(jié)束。

圖1 2020年1月1—6日濟(jì)南市AQI、PM2.5質(zhì)量濃度、濕度及PBLFigure 1 AQI, PM2.5 concentration, RH and PBL in Ji’nan from January 1 to 6, 2020

為進(jìn)一步分析此次重污染過程的成因,對(duì)比分析了 PM2.5組分質(zhì)量濃度及主要?dú)庀笠蛩氐男r(shí)變化(圖2)。魏小鋒等(2020)對(duì)濟(jì)南市PM2.5組分特征研究中發(fā)現(xiàn)水溶性離子NO3-、SO42-、NH4+和有機(jī)物OM(=1.6×OC)是PM2.5的主要化學(xué)組分。由圖2可知,在此次污染加重過程中,PM2.5質(zhì)量濃度隨NO3-、SO42-、NH4+和OM質(zhì)量濃度升高的趨勢(shì)顯著。5日10時(shí)PM2.5小時(shí)質(zhì)量濃度達(dá)峰值333.0 μg·m-3,NO3-、SO42-、NH4+和 OM 質(zhì)量濃度也分別達(dá)最高值 102.4、38.1、46.5 和 45.7 μg·m-3,在 PM2.5中占比分別為30.7%、11.4%、13.9%和13.7%;與2日7點(diǎn)污染開始相比,質(zhì)量濃度分別升高了5.2、5.4、4.6和3.3倍,NO3-和SO42-在PM2.5中占比也明顯升高,其中SO42-、NO3-和NH4+主要由一次排放的氣態(tài)前體物SO2、NOx以及NH3在大氣中經(jīng)過一系列化學(xué)反應(yīng)轉(zhuǎn)化生成的二次組分(魏小鋒等,2019)。OM既來自一次污染源的直接排放,也來源于 VOCs通過化學(xué)反應(yīng)等途徑的二次轉(zhuǎn)化(Nozière et al.,2015)。

SO42-的氣態(tài)前體物 SO2主要來自煤炭燃燒排放,而 NO3-的氣態(tài)前體物 NOx主要來自機(jī)動(dòng)車尾氣排放,因此,NO3-/SO42-通常用來表示移動(dòng)源和固定源對(duì)大氣顆粒物貢獻(xiàn)的相對(duì)大小(雷天陽等,2020)。NO3-/SO42-的比值越大說明移動(dòng)源對(duì)大氣顆粒物的影響越大。此次污染過程中NO3-/SO42-平均比值為 3.0,說明機(jī)動(dòng)車移動(dòng)源對(duì)重污染過程的影響大于固定源。其主要原因是近年來濟(jì)南市機(jī)動(dòng)車保有量不斷增加,尾氣排放量增加,再加上濟(jì)南市大部分工業(yè)采取停產(chǎn)等重污染應(yīng)急減排措施,使得工業(yè)排放大幅減少。

SOR(硫氧化率)和NOR(氮氧化率)通常用來表示氣態(tài)污染物SO2和NO2向SO42-和NO3-轉(zhuǎn)化程度,計(jì)算公式如下(雷天陽等,2020):

式中:

S——SOR,

N——NOR。

此次重污染過程中SOR和NOR如圖2所示。SOR、NOR均大于0.1,說明此次重污染過程SO42-和NO3-主要來自于SO2和NO2的二次轉(zhuǎn)化(Zhang et al.,2018)。濕度是影響SOR、NOR的重要因素之一(魏小鋒等,2019),SOR和NOR與空氣濕度的變化趨勢(shì)基本一致。重污染時(shí)段空氣濕度基本維持在80%—90%,促進(jìn)了氣體前體物SO2和NO2的二次轉(zhuǎn)化;SOR和NOR平均值分別達(dá)到0.6和0.5,使得SO42-與NO3-質(zhì)量濃度迅速升高,PM2.5質(zhì)量濃度不斷積累,導(dǎo)致重污染天氣發(fā)生。

圖2 2020年1月1—6日濟(jì)南市重污染過程SOR和NOR與PM2.5組分質(zhì)量濃度及氣象因素變化Figure 2 Changes of SOR, NOR and PM2.5 component concentration and meteorological factors during heavy pollution in Ji’nan from January 1 to 6, 2020

2.2 基于CMB模型的PM2.5本地溯源分析

為了明確本次重污染過程PM2.5的主要本地來源,采用化學(xué)質(zhì)量平衡模型(CMB)分別對(duì)重污染天(1月4—5日)和清潔天(1月1日)PM2.5進(jìn)行了來源解析,計(jì)算了不同天氣下濟(jì)南市各主要排放源類對(duì)環(huán)境空氣中PM2.5貢獻(xiàn)的質(zhì)量濃度和分擔(dān)率(圖3)。分擔(dān)率為每種源類貢獻(xiàn)的質(zhì)量濃度占受體大氣顆粒物的總質(zhì)量濃度的百分比。

圖3 重污染天和清潔天各污染源濃度和分擔(dān)率Figure 3 PM2.5 concentration and share rate of pollution sources on polluted day and clean day

計(jì)算結(jié)果表明,重污染天硝酸鹽對(duì)PM2.5貢獻(xiàn)的質(zhì)量濃度最高為66.9 μg·m-3,是清潔天的10.5倍。重污染天其他各類污染源對(duì)PM2.5貢獻(xiàn)的質(zhì)量濃度均升高。硫酸鹽、二次有機(jī)碳和機(jī)動(dòng)車源對(duì)PM2.5貢獻(xiàn)的質(zhì)量濃度分別為 21.0、17.0和 13.4 μg·m-3,分別是清潔天的3.8、3.5和2.4倍;土壤源和鋼鐵源質(zhì)量濃度比清潔天升高了30.0倍和12.5倍,但對(duì)PM2.5的質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)較小。由于重污染天和清潔天PM2.5的質(zhì)量濃度差異較大,故進(jìn)一步計(jì)算了不同天氣下各類源對(duì) PM2.5的分擔(dān)率,結(jié)果表明重污染天硝酸鹽、硫酸鹽、二次有機(jī)碳和機(jī)動(dòng)車源是PM2.5的主要來源,分擔(dān)率分別為41.0%、12.9%、10.4%和8.2%。這與重污染過程PM2.5組分分析結(jié)果一致。硫酸鹽、硝酸鹽和二次有機(jī)碳主要由 SO2、NO2、VOCs等氣態(tài)前體物經(jīng)大氣光化學(xué)反應(yīng)二次生成(Nozière et al.,2015;魏小鋒等,2019),機(jī)動(dòng)車源主要由汽油、柴油機(jī)動(dòng)車排放尾氣中的油煙飛灰構(gòu)成(周睿智等,2021)。與清潔天相比,硝酸鹽的分擔(dān)率顯著升高,是清潔天的2.2倍,而機(jī)動(dòng)車源、城市揚(yáng)塵源和硫酸鹽的分擔(dān)率分別降低了7.9%、6.5%和3.0%,二次有機(jī)碳分擔(dān)率變化不大。總的來看,濟(jì)南市冬季 PM2.5重污染過程的本地來源主要是二次源和機(jī)動(dòng)車源。

2.3 基于后向軌跡的區(qū)域傳輸分析

為了研究濟(jì)南市重污染過程 PM2.5及其主要組分的潛在區(qū)域傳輸來源,利用PSCF進(jìn)一步解析了污染天1月4日PM2.5及其主要組分NO3-、SO42-和NH4+的WPSCF值(圖4)。WPSCF值越大,該網(wǎng)格所在區(qū)域?qū)ρ芯奎c(diǎn)濟(jì)南市顆粒物質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)就越大。PM2.5的WPSCF高值區(qū)域(0.7—0.9)主要是濟(jì)南本地、北方向的濟(jì)陽區(qū)、商河縣、德州東部、濱州西部等地和西南方向的長(zhǎng)清區(qū)、平陰縣等地,東南方向臨沂、棗莊等地也有一定的傳輸影響,WPSCF 值較小(0.1—0.2);NO3-、SO42-和 NH4+的主要潛在源區(qū)一致,濟(jì)南西南方向的長(zhǎng)清區(qū)、平陰縣等地WPSCF值在0.5—0.8之間,是主要潛在源區(qū);次潛在源區(qū)是北方向的濟(jì)陽區(qū)和商河縣等地,其WPSCF值在0.3—0.5之間;東北方向的淄博市、濱州市、東營(yíng)市等地有一定的遠(yuǎn)距離傳輸作用,其WPSCF值較小(0.1—0.2)。通過CWT進(jìn)一步計(jì)算潛在源區(qū)污染貢獻(xiàn)程度,計(jì)算結(jié)果如圖 5所示。CWT分析和PSCF分析的強(qiáng)潛在源的結(jié)果一致,PM2.5的主要潛在源區(qū)域是本地局地源、北方向的濟(jì)陽區(qū)、商河縣、德州東部、濱州西部和西南方向的長(zhǎng)清區(qū)、平陰縣等地,其 WCWT值超過 90 μg·m-3;NO3-、SO42-和 NH4+的主要潛在源區(qū)是西南方向長(zhǎng)清區(qū)、平陰縣等地,WCWT值分別超過40、10和18 μg·m-3。總的來說,濟(jì)南市冬季重污染過程顆粒物污染受區(qū)域傳輸?shù)挠绊懀饕臐撛谠磪^(qū)是西南方向的長(zhǎng)清區(qū)、平陰縣和北方向的濟(jì)陽區(qū)、商河縣、德州東部、濱州西部等地。

圖4 濟(jì)南市1月4日PM2.5、NO3?、NH4+和SO42?的WPSCF分布Figure 4 Distribution of WPSCF of PM2.5, NO3-, NH4+ and SO42- in Ji’nan on January 4

圖5 濟(jì)南市1月4日PM2.5、NO3?、NH4+和SO42?的WCWT分布Figure 5 Distribution of WCWT of PM2.5, NO3-, NH4+ and SO42- in Ji’nan on January 4

2.4 基于衛(wèi)星遙感的重污染演變過程分析

圖6為基于衛(wèi)星遙感反演得到的2020年1月1—6日華北平原地區(qū)AOD分布。由于AOD反演結(jié)果太高會(huì)被算法自動(dòng)剔除,導(dǎo)致顯示為空值,該區(qū)域及其周邊均應(yīng)為AOD高值,因此圖中用紅框標(biāo)記AOD高值區(qū)。由圖6可知,1月1日和1月2日有兩個(gè)AOD高值區(qū),分別是濟(jì)南市西南方向的河南省東部和安徽省西部地區(qū)(區(qū)域 1)和濟(jì)南市南部、泰安和濟(jì)寧地區(qū)(區(qū)域2);隨著氣流運(yùn)動(dòng),在風(fēng)力傳輸作用下,1月3日AOD高值區(qū)主要出現(xiàn)在濟(jì)南市區(qū)以及濟(jì)南市南部泰安等地(區(qū)域3);1月4日AOD高值區(qū)出現(xiàn)在濟(jì)南市以及濟(jì)南市西南部、河南北部地區(qū)(區(qū)域4);同時(shí),在西南風(fēng)的傳輸作用下,污染氣團(tuán)從濟(jì)南市的西南方向輸送至山東省西部,導(dǎo)致了1月5—6日濟(jì)南市及周邊區(qū)域環(huán)境空氣重度污染,反演計(jì)算的AOD值太高而被算法自動(dòng)剔除顯示為空值(區(qū)域5和區(qū)域6)。1月5日和6日兩天華北平原地區(qū)發(fā)生大范圍氣溶膠污染事件,因此,濟(jì)南市 PM2.5重度污染是受山東省內(nèi)污染氣團(tuán)近距離傳輸和西南方向跨省輸送污染氣團(tuán)的共同影響。

圖6 2020年1月1—6日華北平原地區(qū)AOD分布Figure 6 AOD distribution in North China Plain from January 1 to 6, 2020

結(jié)合PSCF和 CWT對(duì)PM2.5的潛在源分析可知,本次重污染過程除濟(jì)南本地污染源以外,一部分是來自北方的德州東部、濱州西部以及濟(jì)南市的商河縣和濟(jì)陽區(qū);另一部分是PM2.5中NO3-、SO42-和 NH4+組分主要來自西南方向的河南省東北部和安徽省西部地區(qū)的跨省輸送污染氣團(tuán),途徑濟(jì)南市南部、泰安和濟(jì)寧地區(qū)以及濟(jì)南市的長(zhǎng)清區(qū)、平陰縣等地。

3 結(jié)論

(1)2020年1月1—6日濟(jì)南市出現(xiàn)PM2.5重污染過程,其中,4日和5日PM2.5質(zhì)量濃度分別達(dá)到 195 μg·m-3和 211 μg·m-3。濕度增大、PBL 降低等不利的氣象條件下,氣態(tài)污染物的二次轉(zhuǎn)化使得PM2.5中二次組分NO3-、SO42-、NH4+和OM質(zhì)量濃度顯著升高,導(dǎo)致PM2.5重度污染。

(2)PM2.5本地溯源分析結(jié)果表明,二次源和機(jī)動(dòng)車源是濟(jì)南市冬季 PM2.5重污染過程的主要來源。重污染天硝酸鹽、硫酸鹽、二次有機(jī)碳和機(jī)動(dòng)車源PM2.5的分擔(dān)率分別為41.0%、12.9%、10.4%和8.2%;與清潔天相比,硝酸鹽的分擔(dān)率和質(zhì)量濃度均顯著升高,分擔(dān)率是清潔天的2.2倍,質(zhì)量濃度是清潔天的10.5倍。

(3)潛在源貢獻(xiàn)分析表明,濟(jì)南西南方向的長(zhǎng)清區(qū)、平陰縣以及北方向的濟(jì)陽區(qū)、商河縣、德州東部、濱州西部等地是影響PM2.5及其主要組分的主要潛在源區(qū)。

(4)基于衛(wèi)星遙感反演得到 AOD演變過程分析表明,本次重污染過程受山東省內(nèi)德州東部、濱州西部以及濟(jì)南市的商河縣和濟(jì)陽區(qū)等地污染氣團(tuán)近距離傳輸,同時(shí)還受來自西南方向的河南省東北部和安徽省西部地區(qū)的跨省輸送污染氣團(tuán),途徑濟(jì)南市南部、泰安和濟(jì)寧地區(qū)以及濟(jì)南市的長(zhǎng)清區(qū)、平陰縣等地的共同影響。

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