相干彩虹的形成機制(續)*

施婷婷 錢軒 尚雅軒 姬揚?

1) (中國科學院半導體研究所,半導體超晶格國家重點實驗室,北京 100083)

2) (中國科學院大學材料科學與光電技術學院,北京 100049)

將白光激光聚焦照射不同液體,可以形成不同形狀的彩色干涉環,即“相干彩虹”.形成相干彩虹的原因是激光加熱使液體局部溫度分布發生變化,影響了折射性質,形成了光程差,從而使不同波長的光各自發生干涉(熱透鏡效應).本文確定了激光束的波前曲率對相干彩虹的形狀和大小的影響,揭示了樣品(縱向厚度很薄的液體)在凸透鏡焦點前后相同距離處產生的相干彩虹有顯著差別的原因:焦點前波前曲率為負,焦點后波前曲率為正.通過構建一個包含波前曲率和熱透鏡效應的函數,很好地擬合了實驗結果.數值模擬還定量說明了激光加熱導致的液體不穩定性(發生對流)使得相干彩虹的形狀具有上下不對稱性,而中心過熱區(產生氣泡)使得相干彩虹的內部出現暗區,以及在這個暗區中觀察到的內疏外密的衍射環和泊松亮斑.

1 引言

1980 年,Zolot’ko 等[1]用單色激光聚焦照射向列相液晶時觀察到了干涉環.此后在很多液體中都觀察到了干涉環,比如茶水[2]、原子材料懸濁液[3?12]、有機物溶劑[13,14].使用白光激光,聚焦照射在多種液體純溶劑(例如水、丙酮、無水乙醇、二甲基硅油)[15?18],也產生了多級彩色干涉環(相干彩虹).對于液體中出現的類似干涉環的現象,主要有3 個不同的機制對其進行解釋:各向異性分子的重新取向和再分布[2]、電子三階非線性空間自相位調制(風鈴模型)[4,6,8,11]和熱透鏡效應[2,10,13],但本質上都來源于局部折射率的變化.在之前關于相干彩虹的形成機制研究工作中,已詳細分析了形成相干彩虹的原因是激光加熱使液體局部溫度分布發生改變,影響了折射性質,形成了光程差,從而使不同波長的光各自發生干涉[16?18].此外還分析了對流對相干彩虹形狀的影響.受激光中心照射的液體吸收的能量最多,當內部和外部的溫度差達到某個閾值后,開始產生對流,使得液體上下兩部分的溫度分布不對稱,從而產生了上下不對稱的卵圓形的相干彩虹[18].本文進一步確定了激光束的波前曲率以及激光加熱導致的液體對流和中心過熱區(產生氣泡)對相干彩虹的形狀和大小的影響.沿著光束行進的方向,改變縱向厚度很薄的液體樣品與凸透鏡的相對距離,以焦點為中心,遠離透鏡時(焦點的右側)相干彩虹的變化程度比靠近時(焦點的左側)更慢,而且相干彩虹的最大值出現在焦點右側.波前曲率是造成焦點前后相干彩虹不對稱的主要原因.通過構建一個包含波前曲率和熱透鏡效應的函數,考慮對流效應,得到了相干彩虹橫向和縱向尺寸隨樣品位置的關系.擬合結果與實驗結果符合得很好,證明了本文提出的物理機制.同時,還觀察到相干彩虹內部暗區中存在內疏外密的衍射環以及泊松亮斑,這是因為激光加熱產生的氣泡使得中心過熱區(其尺寸小于激光的束徑)變得對光不透明了.總之,相干彩虹中包含了多種光學現象,除了熱透鏡效應產生的相干彩虹外,還有由光軸中心一系列氣泡散射形成的內部暗區(幾何光學),而內部暗區中內疏外密的衍射環則可由波動光學解釋.熱透鏡效應是激光束在液體介質中傳播的一個普遍現象.不同液體的熱吸收率、導熱系數、液體密度等不同,會有不同的溫度分布,從而形成不同形狀的相干彩虹.根據相干彩虹的形狀和尺寸,可以得到樣品的熱和熱光常數.二維納米材料的懸濁液在吸收激光的能量后,也會產生相干環,了解相干彩虹的形成機制有助于納米材料和光相互作用的研究以及光流體的應用[10].

2 實驗部分

2.1 實驗系統

實驗裝置如圖1 所示,激光(white laser,WL)經透鏡L 聚焦,照射在液體樣品上(縱向厚度為1 mm,樣品裝在石英比色皿中,可沿著激光光軸方向前后移動),在成像屏(image screen,IS)上形成彩色干涉環(相干彩虹).為了方便觀察,在樣品后方放置干涉濾光片(interference filter,IF),在IS上形成單色干涉環.IF 的中心波長分別為632.8 nm(紅色)和532 nm(綠色),半帶寬為10 nm ± 2 nm.實驗所用凸透鏡焦距為10 cm ± 2% (@ 587.6 nm),成像屏距離凸透鏡80 cm.實驗所用激光器為白光脈沖光纖激光器(Model:SC-PRO),波長范圍覆蓋400—2400 nm,脈沖寬度約為100 ps,光斑直徑約為2 mm(@ 633 nm),光束質量因子M2小于1.1,光斑發射角小于1 mrad.實驗采用的重復頻率為1 MHz,激光功率約為1 W,經過空比色皿后功率約0.88 W,加入水后功率約為0.67 W.

圖1 實驗裝置示意圖.白光脈沖光纖激光器(WL)經透鏡聚焦(L)照射在液體樣品(S)上,在成像屏(IS)上形成彩色干涉環.在樣品后方放置干涉濾光片(IF),在成像屏(IS)上形成單色干涉環.干涉濾光片(IF)的中心波長分別為632.8 nm (紅色)和532 nm (綠色),半帶寬為10 nm ± 2 nmFig.1.Schematics of the experimental set-up.The white laser (WL) beam from a pulsed fiber laser is focused through a lens (L) into a liquid sample (S),and colorful interference rings (coherent rainbows) appear on the image screen (IS).With an interference filter (IF) inserted behind the sample,monochromatic interference rings appear on the image screen.The center wavelength of the interference filter (IF) are 632.8 nm (red) and 532 nm (green),respectively.The half bandwidth is 10 nm ± 2 nm.

2.2 實驗現象

沿透鏡光軸方向,改變樣品前端面到凸透鏡(焦距為100 mm)的距離(92—132 mm,每次移動4 mm),拍攝記錄成像屏上的圖像(為了方便觀察,后續實驗中皆在樣品后方放置了632.8 nm 的紅色干涉濾光片).如圖2(a)所示,成像屏上起初為一個光斑.隨著樣品遠離透鏡,干涉環逐漸變大,條紋數目也越來越多.當樣品移動到透鏡焦距之后,干涉環仍在繼續變大.而后隨著樣品遠離透鏡,干涉環逐漸變小,條紋數目也越來越少,直至重新變為一個光斑.尺寸最大的干涉環出現在樣品離透鏡108 mm 時,以此時的樣品位置為基準,其右側位置(樣品遠離凸透鏡)的干涉環變小的速度比左側慢.當樣品位于焦點左側時,有一個亮環疊加在相干環上,其中心位于光軸中心偏下,越靠近焦點,亮環尺寸越大(圖2(b)).

為了更好描述干涉環的變化,引入縱向向上發散角θlu、縱向向下發散角θld和橫向發散角θ三個概念,如圖2(d)所示.干涉圖案是左右對稱的,只有一個橫向發散角θt;上下不對稱,向上發散角θlu小于向下發散角θld.干涉環的橫向發散角和縱向尺寸變化基本同步,都是先增大后減小.上述實驗采用的樣品縱向厚度均為1 mm.固定樣品前端面與透鏡的距離(d=108 mm),改變樣品的厚度,形成的干涉環的形狀和尺寸皆會發生變化(圖2(c)).其中,厚度為 0.1 mm 的樣品形成的干涉環形狀是圓對稱的(樣品厚度太薄,與器壁靠得太近,由于黏性的影響,此時無法形成對流).隨著樣品厚度增大,黏性的影響減弱,液體中遠離器壁的部分開始形成對流,干涉環的形狀畸變為上下不對稱的卵圓形,環的尺寸也隨之增大.另外,干涉環有一個中心暗區,放大干涉環內部暗區,在焦點前后皆觀察到了內疏外密的衍射環,如圖2(e)所示.通過對中心暗區衍射環的縱向光強(圖2(f))和橫向光強(圖2(g))處理,發現在衍射環中心存在一個泊松亮斑.

圖2 干涉環的形狀依賴于樣品的位置和厚度(包括中心暗區的細節) (a) 改變樣品前端面到凸透鏡(焦距為100 mm)的距離(92—132 mm,每次移動4 mm),尺寸最大的干涉環出現在樣品離透鏡108 mm 時,以此時的樣品位置為基準,其右側位置(樣品遠離凸透鏡)的干涉環變小的速度比左側慢;(b) 在焦點左側,樣品在不同位置(96—104 mm,每次移動1 mm)形成的干涉環;(c) 固定樣品前端面的位置與凸透鏡的距離(d =108 mm),改變樣品的厚度,干涉環的形狀和尺寸都會發生變化;(d)干涉圖案左右對稱,只有一個橫向發散角 θt;上下不對稱,向上發散角 θlu小于向下發散角 θld ;干涉環有一個中心暗區,放大后(e)可以看到一些內疏外密的衍射環和泊松亮斑;(f),(g)中心暗區的縱向(橫向)光強分布圖,分別對應于圖(e)中用橙色(藍色)箭頭標示的直線區域,黑色箭頭給出了泊松亮斑的位置.Fig.2.Shape of the interference rings depends on the position and the thickness of the sample (including details of the dark area in the center):(a) Vary the position of the sample from the lens (from 92 mm to 132 mm,with a step of 4 mm),the interference rings reach their maximum size when the sample position is at 108 mm from the lens.Moving the sample to the right side (being farther away from the lens),the interference rings become smaller and smaller,however,the size-change rate is slower than that in the case of moving the sample to the left side.(b) Similar to panel (a),but the sample is now moved from 96 mm to 104 mm with a step of 1 mm.(c) Increase the thickness of the sample but leave its position unmoved (d=108 mm),the shape and size of the interference rings also change.(d) The interference pattern has the left-right symmetry,as indicated by the transverse divergence angle θt ;it has not the up-down symmetry,and the longitudinal“up”divergence angle θlu is much smaller than the longitudinal“down”divergence angle θld ;in the center is a dark area,the enlarged view of which shows (e) diffraction rings that are sparse inside and dense outside and Poisson-type bright spot.(f),(g) Light intensity distribution in the dark area along the longitudinal (transverse) direction,corresponding to the line indicated by the orange (blue) arrow in panel (e).

此外,如果改變激光束的光強分布,激光對樣品的加熱情況就會改變,相干彩虹的形狀也就各不相同.例如,遮擋高斯光束的一部分,用可變光闌分別遮住高斯光束的左半側、右半側、上半側或下半側,得到的相干彩虹如補充材料和video-1 (online)所示.

3 理論分析和數值模擬

形成相干彩虹的根本原因是液體內部溫度分布導致的光程差.當激光照射在液體上,由于激光光強呈高斯分布,不同位置的液體被加熱的程度不同,因此局部液體的折射率不再相同,從而產生了光程差.由于光程差的存在,各種波長的光都可以干涉(當然,干涉發生在相同的波長,而且不同波長的干涉條件略有差別,因此干涉極大值出現的位置也不一樣),形成相干彩虹.在之前的工作中[17],將聚焦的高斯光束簡化為一束光強呈高斯分布的平行光,而忽略了其波前曲率和液體縱向溫度分布的影響.現在進行更詳細的討論.

實驗中使用了一個薄凸透鏡聚焦高斯光束.高斯光束沿著z方向傳播,以焦點z=0 為中心,光束經過薄透鏡變換后,在焦點前后波陣面和光強分布如圖3(a)所示.以波長632.8 nm 為例,其束腰半徑約為20 μm,瑞利長度(準直距離)在毫米數量級[19].而在圖2(a)中,在焦點前后厘米數量級范圍內皆能產生相干彩虹.因此在討論相干彩虹在焦點前后的非對稱性時,不能將高斯光束簡化為平行光.關于焦點前后相干彩虹非對稱性的具體分析如下.

圖3 在焦點左右相同位置相干彩虹不對稱的定性分析 (a) 在焦點附近波陣面和光強分布示意圖;(b) 樣品位于焦點前(?za)的干涉環模擬圖;(c) 樣品位于焦點后(za)的干涉環模擬圖,在焦距前后相同距離,焦點后的干涉環尺寸大于焦點前(白色虛線),紅色虛線框是裝有液體樣品的比色皿;(d) 樣品位于焦點前 ?za(藍色曲線)和焦點后 za (紅色曲線),干涉環的縱向光強分布圖Fig.3.Qualitative analysis of the asymmetry of the coherent rainbows when the sample is located at the same distance on the left and right of the focus:(a) Schematics of the wavefront and the light intensity distribution of a Gaussian beam around the focal point.(b),(c) Simulation pattern of the interference rings with the sample being located in the incident plane ?za(za) on the left(right) side of the focal point.The size of the interference rings with the sample on the right side is larger than that on the left side,as indicated by the white dash lines.The red dotted frame shows the cuvette which contains the liquid sample.(d) The longitudinal light intensity distribution of the interference rings of the sample on the left side (blue curve) and right side (red curve) of the focal point.

3.1 波前曲率使得相干彩虹在焦點前后有不對稱性

首先,為了簡化后續的理論分析和數值模擬,忽略液體吸收造成的激光在出射方向的能量損失,即假設液體沿激光傳播方向在靠近焦點的有限長度L范圍內的溫度是均勻的.同時,暫時不考慮對流效應.那么,沿著z方向傳播的激光光束的復振幅可表示為

接下來,分別選取 ?za和za作為樣品的中心(在焦距前后相同距離),進行定性說明.顯然,光強關于焦點對稱,即樣品在 ?za和za上,液體的局部溫度變化 ΔT(附加折射率為 Δn)為相同的鐘形分布,因此由附加折射率 Δn造成的折射角θ1aθ1b.在焦點前,光波波陣面為匯聚球面波,造成的偏折角度θ2a與θ1a異號;而在焦點后,光波波陣面為發散球面波,偏折角度θ2b與θ1b同號.此外,考慮到由衍射效應所產生的光束的發散角θ3a<θ3b,因此得到的最大偏折角θmaxa(θ1a?θ2a+θ3a)max<θmaxb(θ1b+θ2b+θ3b)max,即在焦距前后相同距離,焦點后的相干彩虹尺寸大于焦點前.因此,焦點前后光波波陣面的曲率差異是相干彩虹不對稱的原因.圖3(b)和圖3(c)分別為樣品中心位于za和zb時的干涉環模擬圖,與實驗結果符合得很好,證明了本文提出的物理機制.

上述分析只是定性解釋了樣品位于焦點前后相同距離時的相干彩虹大小,焦點前樣品產生的相干彩虹尺寸小于焦點后.下面構建了一個包含波前曲率和熱透鏡效應的函數,通過參數擬合,得到了相干彩虹尺寸隨樣品位置的關系.將由激光加熱產生的非線性介質當作一個不理想的凹透鏡,激光通過凸透鏡聚焦照射到凹透鏡,其曲率可表示為1/R1/R′+1/f,其中R為激光入射到凹透鏡時的波前曲率,R′為激光從凹透鏡出射后的曲率,f(z)為凹透鏡的焦距.激光入射到凹透鏡時的波前曲率半徑為當樣品沿著光軸運動時,凹透鏡的焦距f(z) 也隨之改變,可表示為由此得到激光經組合透鏡出射后的曲率關系式:

其中,f0為凸透鏡的焦距,α反映了熱凹透鏡的焦距大小.由上述關系式擬合得到的橫向和縱向向下發散角(圖4(a)和圖4(b)紅色曲線)與實驗數據吻合較好,其中αld/αt≈1.4.

本文還考慮了激光加熱導致的液體不穩定性,也就是對流,其使得液體溫度分布不再呈現軸對稱,如圖4(c)所示,因此造成橫向和縱向上的熱凹透鏡的焦距不再相同.在以前的處理中[18],簡單認為對流使得上下液體的導熱率有差別,這里用熱傳導對流方程做了更符合實際情況的數值模擬.在縱向上半軸上,由于下方溫度較高,上方溫度較低,其密度差(低密度流體支撐高密度流體)將產生浮升力(瑞利不穩定性),進而引起對流(圖4(c)白色帶箭頭曲線).由于對流效應,使得液體縱向上半部分溫度梯度(圖4(d)藍色箭頭對應區域)<橫向溫度梯度(圖4(e))<縱向下半部分溫度梯度(圖4(d)紅色箭頭對應區域),造成縱向向上發散角θlu<橫向發散角θt<縱向向下發散角θld,從而產生了卵圓形的不對稱相干彩虹.其中,o為光軸中心,光傳播方向為z坐標,垂直于傳播方向的平面為xoy,x和y分別為橫縱坐標,圖4(f)和圖4(g)分別為平面yoz和xoy的干涉環模擬圖,與實驗觀察到的干涉環基本相符.

綜上,由附加折射率 Δn造成的折射角θ1關于焦點呈鐘形分布,由波前曲率和衍射效應產生的偏折角度θ2+θ3為單調遞增函數,三者共同作用產生的發散角關于z的關系如圖4(a)和圖4(b)所示.由于透鏡的作用,在焦點處的溫度分布最陡,溫度梯度的最大值最大,在焦點右側,雖然溫度梯度的最大值在減小,但由波前曲率和衍射效應產生的偏折角度θ2+θ3在增大,因此偏折角最大值出現在焦點右側某個位置.在這個位置往右,由于θ2+θ3的增大量小于由附加折射率 Δn造成的折射角θ1的減小量,偏折角開始變小,但由于波前曲率和衍射效應的作用,減小速度比左側較慢.

圖4 不對稱相干彩虹的形成機制(構建一個包含波前曲率和熱透鏡效應的函數,通過參數擬合得到干涉環尺寸隨樣品位置的關系) (a)樣品距離凸透鏡不同位置,干涉環橫向發散角 θlt 的實驗數據和擬合曲線;(b) 樣品距離凸透鏡不同位置,干涉環縱向發散角 θld 的實驗數據和擬合曲線;(c) 液體中的溫度分布和液體對流圖;(d) 液體縱向溫度分布曲線,液體縱向上半部分溫度梯度(藍色箭頭對應區域)小于縱向下半部分溫度梯度(紅色箭頭對應區域),從而產生了上小下大的不對稱干涉環;(e) 液體橫向溫度分布曲線;(f) 在平面yoz 的干涉環模擬圖;(g) 在平面xoy 的干涉環模擬圖Fig.4.Mechanism behind the dependence of the coherent rainbows on the sample position.A function including wavefront curvature and thermal lens effect is constructed.The relationship between the size of the interference rings and the position of the sample is obtained by parameter fitting.(a),(b) The experimental data and fitting results of the transverse“up”divergence angle θlu(the longitudinal“down”divergence angle θld) vs.sample position d relative to the lens;(c) temperature distribution in the liquid sample and the convection diagram;(d),(e) longitudinal (transverse) temperature distribution in the liquid,note that the temperature gradient in the upper half of the liquid is smaller than that in the lower half,resulting in up-down asymmetry of the interference rings;(f),(g) simulation diagram of interference rings in plane yoz (plane xoy).

用非高斯分布的光加熱樣品時,樣品的溫度分布不再是鐘形分布,因此會產生不同形狀的相干彩虹(參見補充材料和video-1 (online)).另外,由于液體吸收造成的能量損失和光束在液體中的發散,光強沿激光傳播方向的分布是不均勻的.這也是造成焦點前后相干彩虹不對稱的一個原因.

3.2 由氣泡產生的相干彩虹內部暗區和衍射環

如圖2(e)所示,放大相干彩虹內部暗區,觀察到了內疏外密的衍射環.由于激光光軸中心能量最大,因此在光路中心生成了大量氣泡[20].它們散射了大部分的光,因此相干彩虹內部存在一個暗區.而暗區內疏外密的環和泊松亮斑則是由氣泡衍射形成的.圖5(a)—(c)模擬了位于光軸中心位置的單個衍射氣泡衍射(左側為氣泡形狀和相對光束中心的位置示意圖,中部為成像屏上的衍射圖像,右側為縱向光強分布).實際上,光軸中心產生的氣泡非常多而非只有一個,為簡化模擬,將這些氣泡的整體輪廓等效為一個邊緣粗糙的圓盤,圖5(d)—(f)模擬了位于光軸中心位置的粗糙氣泡衍射.由于多個衍射氣泡造成的邊緣輪廓不再是軸對稱的,因此削弱了中心的泊松亮斑.又因為存在對流,這些衍射氣泡分布中心位于激光光軸中心偏上位置,模擬得到的衍射如圖5(g)—(i)所示,可以看到下半部分的衍射環強度大于上半部分,與實驗觀察到的內部暗區衍射環(圖2(e))相符.另外,在焦點左側有一個亮環疊加在相干環上.其中心位于光軸中心偏下,越靠近焦點,亮環尺寸越大(圖2(b)).這是由于這些氣泡的整體輪廓邊緣反射了部分光,形成了中空亮環.而在焦點右側,入射光照射在氣泡上時已發散,因此無法觀察到亮環.

圖5 衍射圖案和泊松亮斑依賴于氣泡和激光束的相對位置.由于激光光軸中心能量密度最大,因此在光路中心生成了大量氣泡.將這些氣泡的整體輪廓等效為一個邊緣粗糙的氣泡.(a)—(c)位于光軸中心位置的單個光滑氣泡(左)以及相應的干涉圖案(中)和縱向光強分布圖(右);(d)—(f)位于光軸中心位置的粗糙氣泡(左)以及相應的干涉圖案(中)和縱向光強分布圖(右);(g)—(i)位于光軸中心偏上位置的粗糙氣泡(左)以及相應的干涉圖案(中)和縱向光強分布圖(右)Fig.5.Diffraction pattern and the Poisson-type bright spot depend on the relative position of the bubbles and the laser beam.Due to the maximum energy density in the center of the laser beam,a large number of bubbles are generated in the center of the optical path.The overall contour of these bubbles is equivalent to a bubble with rough edges.(a)–(c) A“smooth”bubble is located at the center of the optical axis (left panel),together with its interference pattern (central panel) and light distribution along the longitudinal direction (right panel);(d)–(f) a“smooth”bubble is located at above the center of the optical axis (left panel),together with its interference pattern (central panel) and light distribution along the longitudinal direction (right panel);(g)–(i) a“rough”bubble is located at above the center of the optical axis (left panel),together with its interference pattern (central panel) and light distribution along the longitudinal direction (right panel).

4 結論

將白光激光聚焦照射不同液體,同時產生了許多光學現象:明亮的外部有內密外疏的干涉環(相干彩虹),而且具有上下不對稱性和依賴于相對焦點位置的不對稱性,而暗淡的內區有內疏外密的衍射環,還有泊松亮斑.本文對此給出了定量解釋.在激光光軸中心分布著一系列氣泡,使經過(其整體尺寸)的光束產生類似于圓盤衍射的內疏外密的干涉(波動光學).遠離氣泡的部分光束加熱使液體局部溫度分布發生改變,影響了折射性質,形成了光程差,從而使不同波長的光各自發生干涉,形成內密外疏的相干彩虹(熱透鏡效應).干涉環沿光軸方向在焦點前后不對稱是由于焦點前激光的波前曲率為負,焦點后波前曲率為正.干涉環形狀呈上下不對稱的卵圓形則由對流效應產生.