電子紙用柔性薄膜晶體管的研究進展

高執文，許 偉，姚日暉，魏小琴，鐘錦耀，楊躍鑫，符 曉，劉泰江，寧洪龍*，彭俊彪

（1.華南理工大學 材料科學與工程學院 發光材料與器件國家重點實驗室，廣東 廣州 510640；2.中國兵器工業第五九研究所，重慶 400039）

1 引言

柔性顯示器因其超薄、輕便、耐用和舒適的特性有望成為下一代顯示器。在眾多柔性顯示器中，可彎曲、形態多樣的電子紙顯示器憑借獨特的優勢脫穎而出，引起研究人員的關注。電子紙是一種類紙顯示器，重量輕、便于攜帶，利用反射環境光進行顯示，環境光越強，顯示器亮度越高，具備獨特的強光可讀性，不易產生視覺疲勞，具有超高對比度、寬視角等優良顯示特性［1-3］。此外，電子紙顯示器電池使用壽命更長，靜態圖像功耗也更低，是一款耐用且節能的新型綠色電子產品，更符合當代消費者需求［4］。

電子紙顯示器依照顯示原理有多種分類，常見的有電泳式［5-6］和電潤濕式［7-9］。前者利用帶電粒子的電泳原理，即兩種異性帶電粒子在電場的驅動下，運動到顯示器的兩極，使得透明電極的一側顯示出一種帶電粒子的色彩。而沒有電場作用時，帶電粒子懸停于液體中保持不動。該特性稱為雙穩態特性，電泳顯示器也因此具有低功耗特性，因為只有在需要切換圖像時消耗電能。后者借助控制電壓來控制被包圍的液體的表層，通過液體張力的變化，導致像素的變化。采用電濕潤技術制造的電子紙像素轉換非常迅速，同時具有結構簡單、省電、可用于柔性顯示等特點，其亮度和對比度遠超過現有的其他電子紙顯示技術。

顯示器像素的驅動方式通常有無源選址驅動（Passive Matrix，PM）和有源選址驅動（Active Matrix，AM）兩種。如采用無源矩陣驅動，需要較復雜的外圍設計，故柔性化較難；而有源矩陣驅動的外圍較簡單且陣列性能較高，因此柔性電子紙顯示器通常采用有源驅動方式。在這種驅動方式中，薄膜晶體管（Thin Film Transistor，TFT）作為像素的開關元器件，其性能十分重要［10］。首先也是最重要的是其應具有優良的柔性，這要求在制備過程中應避免高溫工藝，以與柔性基板兼容。其次，在電子紙的使用過程中，彎曲帶來的機械應力和電子紙更新內容時產生的電應力都會對器件產生影響，這就要求TFT器件具有優秀的穩定性和耐久性，在重復機械應力和電應力下仍能穩定工作。在顯示器驅動背板的TFT 陣列中，TFT 還應當具有優良的均勻性以保證顯示器能夠正常工作。對于利用反射光的電子紙顯示器來說，光路中的遮光部分如TFT 結構會對最終產品的顯示效果有著不利影響［11］，因此TFT 的光學透明性也非常重要。

因此，介紹柔性TFT 驅動背板的研究進展是一項非常有意義的工作。電子紙顯示器中主要的TFT 按有源層材料可分為3 種：有機薄膜晶體管（Organic Thin Film Transistor，OTFT）、非晶硅薄膜晶體管（Amorphous Silicon Thin Film Transistor，a-Si TFT）、金屬氧化物薄膜晶體管（Metal Oxide Thin Film Transistor，MOTFT）。有機薄膜晶體管遷移率通常為0.1～10 cm2·V-1·s-1，制造成本和工藝復雜度偏高，工藝溫度為室溫至250 ℃；非晶硅薄膜晶體管遷移率一般為0.5～1 cm2·V-1·s-1，制造成本和工藝復雜度均相對較低，但工藝溫度一般較高，為250～350 ℃；金屬氧化物薄膜晶體管的遷移率一般高達10～100 cm2·V-1·s-1，工藝復雜度低，工藝溫度為室溫至350 ℃。本文從柔性、性能均勻性、穩定性、電性能等多方面詳細介紹了它們在電子紙顯示器中的研究進展，最后進行了對比總結，提出MOTFT 憑借其獨有的高遷移率、低加工溫度以及獨特的透明性可能在未來成為電子紙顯示器驅動柔性背板的最佳選擇。

2 OTFT 在電子紙顯示器中的應用

2004 年，Gelinck 等人展示了一款25 μm 厚聚酰亞胺（PI）上柔性并五苯TFT 驅動的單色電泳顯示器（Electrophoretic display，EPD）。在TFT背板制造完成后，層壓一層電子墨水（E-ink）層以用作顯示器的前板，其曲率半徑可低至1 cm 而不顯著降低性能，具體見圖1［12］。

圖1 PI 基板上OTFT 驅動的電子紙顯示器。（a）一個像素的橫截面；（b）電泳顯示器彎曲到一個約1 cm 的曲率半徑［12］。Fig.1 Electronic paper display driven by OTFT on PI substrate.（a）Cross-section of one pixel；（b）Electrophoretic display bent to a curvature radius of about 1 cm［12］.

2006 年，Burns 等人在125 μm 厚的聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）基板上制備使用聚芴聚合物半導體有源層的OTFT 有源驅動背板，并層壓電子墨水成像膜制造了一款電子紙顯示器［13］。器件遷移率為0.03 cm2·V-1·s-1，開關電流比為105～106，輸出特性如圖2（a）所示。在含4 800 個器件的陣列中測試了100 個TFT 的開關電流比的變化，結果如圖2（b）所示，陣列的像素良率高于99%，TFT 的開關電流比的變化小于10%，說明器件具有很好的均勻性。

圖2 TFT 性能。（a）PET 上TFT 的輸出特性（L=10 μm，W=240 μm）；（b）60×80 有源矩陣陣列上100 個TFT 通斷電流的均勻性［14］。Fig.2 TFT performance.（a）Output characteristics of TFT on PET（L=10 μm，W=240 μm）；（b）Uniformity of 100 TFT ON and OFF currents across a 60× 80 active-matrix array［14］.

Burns 等人還測定了TFT 器件承受機械應力和電應力的穩定性。柔性顯示器可以彎曲到5 mm 的曲率半徑而不顯著降低器件性能，具體如圖3 所示；并且在3 000 萬次脈沖測試后（相當于600 行電子紙顯示器中的50 萬次刷新）器件仍然沒有明顯的性能下降。

圖3 （a）柔性顯示器彎曲至5 mm 曲率半徑時運行的照片；（b）彎曲至5 mm 曲率半徑前后的TFT 性能［14］。Fig.3 （a）Photograph of flexible display in operation while being bent to a radius of curvature of 5 mm；（b）TFT performance before and after flexing to a radius of curvature of 5 mm［14］.

同年，Moriya 等人同樣使用基于聚芴聚合物（F8T2）半導體TFT開發了一款60.96 mm（2.4 in）的驅動背板用于制作微膠囊電泳顯示器，其創新點在于整個顯示器制作過程中的工藝溫度極低，最高溫度僅有約80 ℃［15］。在-40 V 的柵極偏壓下，器件場效應遷移率為0.002 cm2·V-1·s-1，0 V和-40 V 之間的開關電流比為2×106，適度卷曲或暴露于空氣中1 500 h 都不會影響器件開關比等性能，具有可靠的穩定性，具體如圖4 所示。

圖4 （a）聚合物薄膜晶體管的轉移特性；（b）開態電流和關態電流隨暴露在空氣中的時間的變化［15］。Fig.4 （a）Transfer characteristics of polymer TFT；（b）Change of the on-current and off-current as function of exposure time to air［15］.

兩年后，Kim 等人在200 μm 厚的聚醚砜（PES）基板上制備了TIPS 并五苯OTFT，遷移率為0.06 cm2·V-·1s-1，并成功驅動電子紙顯示器［16］。相似的研究還有同年Lee 等人報道的在200 μm 厚的聚萘二甲酸乙二醇酯（PEN）基板上制造的152.4 mm（6 in）高可靠性五苯TFT 背板［17］。器件遷移率為（0.21±0.03）cm2·V-1·s-1，電流開關比高達（3.66±2.72）×107。在152.4 mm（6 in）的陣列區域內器件性能差異不到10%，顯示器在連續運行5 周的過程中器件遷移率和開關比基本保持不變，表明背板具有可靠的穩定性和耐用性。2009 年，Hu 等人在PEN 基板上制作了119.38 mm（4.7 in）OTFT-EPD，所有工藝溫度均低于150 ℃［18］。OTFT 器件遷移率為0.01 cm·2V-·1s-1，開關比為5×105，亞閾值擺幅1.3 V/dec。為了測試器件的均勻性，測量了250 個OTFT 的性能，所有器件的開關比均在105之上，遷移率的變化范圍為±0.002 cm·2V-·1s-1，表明基板上的OTFTs具備優良的均勻性，具體如圖5所示。此外，OTFT-EPD在商業界也已經有一些代表產品，如Plastic Logic Ltd（PLL）公司于2010 年推出的商務專用電子閱讀器產品QUE，便搭載了OTFT 有源驅動背板［10］。

圖5 （a）從250 個聚合物OTFT 測得的開態電流、關態電流和開關比特性；（b）從250 個聚合物OTFTs 測量的閾值電壓和遷移率變化［18］。Fig.5 （a）On current，off current，and on/off ratio characteristics measured from 250 polymer OTFTs；（b）Threshold voltage and mobility variation measured from 250 polymer OTFTs［18］.

2011 年，Feng 等人對比分析了OTFT 的 兩種結構：頂柵底接觸（Bottom-contact top gate，BCTG）式和底柵底接觸（Bottom-contact bottom gate，BCBG）式［19］。通過改變像素電極和OTFT之間的層間電介質（Interlayer dielectric，ILD）厚度，繪制出兩種結構的模擬轉移特性曲線，具體如圖6 所示。從圖6 中可以看出，對于BCBG OTFT，像素電極的存在會導致轉移特性曲線隨漏極偏壓增加向著正方向移動，且偏移的幅度隨著tILD（Thickness of ILD）的增加 而減小；而BCTG OTFT 的轉移特性則不受像素電極的影響，這得益于頂柵結構對溝道的電屏蔽作用。

圖6 BCBG 結構（a）和BCTG 結構（b）中OTFT 的模擬轉移特性［19］Fig.6 Simulated transfer characteristics of the OTFTs in BCBG structure（a）and BCTG structure（b）［19］

他們還給出柵漏寄生電容Cgd隨Vgd的變化曲線，可以看出，BCBG 結構的Cgd整體小于BCTG 結構，這是由于后者的像素電極與柵極電極之間會形成附加電容，可以通過增加ILD 厚度降低Cgd，具體如圖7 所示。

圖7 模擬柵漏寄生電容（Cgd）作為Vgd的函數。（a）BCBG 結構；（b）BCTG 結構［19］。Fig.7 Simulated gate drain parasitic capacitance（Cgd）as a function of Vgd.（a）BCBG structure；（b）BCTG structure［19］.

因此，當采用OTFT 作為電子紙顯示器的開關時，需針對不同結構做出改良措施：BCTG OTFT 需針對更大的寄生電容Cgd設計更厚的ILD 層緩解，無需考慮像素電極干擾；而對于BCBG OTFT，Cgd要小得多，但設計時需要更寬的柵極電壓擺幅來補償轉移特性的偏移。2014 年，Park 等人展示了88.9 mm（3.5 in）具有良好彎曲性的OTFT-EPD［20］。OTFT 器件制備工藝溫度低于140 ℃，并在曲率半徑為4 mm 的100 000 次極端循環彎曲應力下保持穩定的電性能，表現出優異的柔性。這一研究結果為我們展示了溶液處理OTFT 在柔性電子元件中的巨大應用潛力。一年后，在之前研究的基礎上，Park 等人繼續從工業適用性的角度詳細介紹了OTFT 背板的制備工藝，將柔性電泳顯示器的尺寸擴展到152.4 mm（6 in）［20］。2021 年，Facchetti 等人報告了高性能OTFTs 的規?；a，使用Flexterra OTFT 技術制作出了172.72 mm（6.8 in）英寸的柔性出色且穩定耐用的EPD［21］，為OTFT 背板的大規模制備提供了新思路。

有機半導體（Organic semiconductor）憑借其固有的柔性和較低的沉積溫度，為柔性有源驅動背板的制造提供了一條途徑。

3 a-Si TFT 在電子紙顯示器中的應用

Kim等人的研究小組在a-Si TFT-EPD研究領域做出了重要貢獻。2007年，他們使用a-Si TFT開發了一款355.6 mm（14 in）的柔性彩色電子紙，成品具有真正的紙質外觀，十分靈活，且具有寬視角和高對比度［22］。3年后，在之前的研究基礎上，他們又對比分析了U 型雙TFT 和雙柵TFT 兩種新型結構的TFT 的性能，結果如圖8所示［23］。由圖8可知，U 型雙TFT有更高的遷移率和電流開關比，而雙柵TFT在亞閾值擺幅（S因子）和關態電流特性上有更優的表現。但由于U 型雙TFT 的非對稱結構降低了TFT柵極和源極之間的寄生電容，因此使用U型雙TFT結構更優，以提高充電率和電壓保持率。最終他們在低于150 ℃的低工藝溫度下開發出a-S∶iH TFT背板并用于電子紙顯示器中，生產出外觀像紙一樣薄且功耗極低的柔性彩色電子紙顯示器，并將面板尺寸擴展到363.22 mm（14.3 in）。

圖8 金屬箔上U 型雙TFT（a）和雙柵TFT（b）的轉移曲線［23］Fig.8 Transfer curves of U-type dual TFT（a）and dualgate TFT（b）on a metal foil［23］

他們還沿用U 型雙TFT 結構，成功在不銹鋼基板上制造出更大尺寸（約482.6 mm（19.in））的a-Si TFT 柔性電子紙顯示器［24］。制得的器件遷移率為0.35 cm2·V-1·s-1，亞閾值 擺幅為0.69 V/dec，轉移特性如圖9 所示。使用所謂的“單板工藝”解決了不銹鋼基板上制造大尺寸電子紙顯示器的柔性工藝問題，并在制造過程中采用門面板（Gate in Panel，GIP）技術，減少TFT 所需驅動芯片的數量，并提高了顯示模塊的柔性。但由于200 ℃以下制造的a-Si TFT 在偏壓溫度應力下表現出相當差的穩定性，因此不得不將工藝溫度提高到250 ℃以獲得可靠的TFT 背板。

圖9 250 ℃不銹鋼襯底上制備的a-Si∶H TFT 的初始（灰色曲線）、熱處理（藍色曲線）和偏壓溫度應力（紅色曲線）特性［24］。Fig.9 Initial（Gray curves），heat treatment（Blue curves），and bias-temperature stress（Red curves）characteristics of a-Si∶H TFTs fabricated on stainless steel substrate at 250 ℃［24］.

2011年，Akamatsu等人展示了一款337.82 mm（13.3 in）的柔性彩色a-Si TFT-EPD［25］。在玻璃基板上層壓塑料薄膜，并在其上開發出a-Si TFT 陣列，整個工藝過程溫度保持在180 ℃以下。測試了a-Si TFT背板的環境穩定性和機械穩定性，結果如圖10 所示，表明該背板在EPD 長期運行下器件十分可靠，且有出色的柔性和機械穩定性。

圖10 （a）在85 °C 和相對濕度為85%的環境試驗前后，非晶硅TFT 在塑料薄膜上的轉移特性；（b）在r=5 mm 的情況下，在10 萬次彎曲試驗前后測量的像素TFT 的轉移特性［25］。Fig.10 （a）Transfer characteristics of an a-Si TFT on a plastic film before and after an environmental test at 85 ℃ and relative humidity of 85%；（b）Transfer characteristics of pixel TFT measured before and after 100 000 times bending test with r=5 mm［25］.

在電子紙顯示器中，使用n 溝道型TFT 傳輸高電壓有一定困難，在選擇高電壓到像素電極的過程中也會出現電壓的損失。為此，Moon等人使用a-Si TFT 開發了一種電子紙驅動電路，不需要高壓電源，簡化了電路，并且加入自舉電路的設計以克服傳輸高電壓過程中的電壓損失［26］。

對于a-Si TFT 而言，在電子紙中的應用仍受到低遷移率和工藝溫度的阻礙。

4 MOTFT 在電子紙顯示器中的應用

與傳統的a-Si TFT 相比，MOTFT 遷移率一般大一個數量級以上，亞閾值電壓擺幅要小數倍，且在電偏壓下有更好的穩定性。對于柔性塑料襯底而言，即使在室溫下制造MOTFT 也可以取得令人滿意的性能，而a-Si 往往需要提高工藝溫度來提高器件性能指標。在電子紙顯示器中，光路中的障礙物，如TFT，以及TFT 的鏡面反射都會對顯示器產品的反射率造成不利影響，影響顯示質量［11］。而非晶氧化物半導體獨有的透明性，更提高了其在電子紙顯示器中的應用潛力。

2005 年，Toppan Printing 公司推出了一款使用a-IGZO TFT 的黑白電子紙［27］。第二年，他們又開發了一種全彩電子紙，采用了一種新穎的“前驅動”結構，其中濾色器陣列和TFT 陣列利用a-IGZO TFT 的高透明度集成在前平面中。在這種結構中，濾色器和TFT 高度對齊，具體如圖11 所示［28］。

圖11 （a）傳統彩色電子紙的結構；（b）新穎的“前驅動”結構［28］。Fig.11 （a）Structure of conventional color electronic paper；（b）Novel“front drive”structure［28］.

他們測量了每個子像素（R，G，B，W）在有透明TFT 和無透明TFT 下的透射光譜，以評估a-IGZO TFT 的透明性能，具體結果如圖12 所示。盡管觀察到透射率略有降低，但每個帶有透明TFT 的亞像素的透射率光譜都顯示出超過80%的透射率，表明全透明氧化物TFT 陣列的存在并未對電子紙顯示器的顯示質量產生大的影響。器件的電學性能也十分優異，具有6.1 cm2·V-1·s-1的遷移率，低于10-10A 的關態電流和超過10-6的開關比。

圖12 有透明TFT 和無透明TFT 時每個子像素的透射光譜［28］Fig.12 Transmission spectra of each subpixel with and without transparent TFT［28］

2008 年，他們沿用前驅動結構，探究非晶氧化物TFT 制作更高分辨率電子紙顯示器的可行性，最終將分辨率從原來的120×160 提高到640×480。a-IGZO TFT 的退火溫度也從原來的200 ℃略微降低到180 ℃，而所有膜層的制備都是在室溫下進行的，實現了超過107的高開關比和2.8 cm2·V-1·s-1的場效應遷移率，轉移特性如圖13 所示［29］。

圖13 a-IGZO TFT 的轉移特性［29］Fig.13 Transfer characteristics of a-IGZO TFT［29］

2010 年，Lee 等人展示了一款彩色ZnO TFTEPD，背板透明性良好，透射率約為80%，器件遷移率為4.6 cm·2V-·1s-1，亞閾值擺幅為0.23 V/dec，關態電流小于10-13A，開關電流比約為108，轉移特性曲線如圖14所示［30］。從電子紙低成本制造的角度考慮，ZnO是EPD背板材料的一個很好的選擇。

圖14 AM-EPD 中ZnO TFT 的轉移特性［30］Fig.14 Transfer characteristics of ZnO TFT in the AMEPD［30］

2011 年，Kaftanoglu 等人在低溫（200 ℃）下開發了一款可用于電子紙驅動的氧化銦鋅（IZO）TFT 驅動背板［31］。器件飽和遷移率為14.2 cm2·V-1·s-1，亞閾值擺幅為0.22 V/dec，開關比大于109。他們做了大量的應力測試，在10 000 s 直流應力作用后，IZO TFT 的閾值電壓變化在2.5 V 范圍內，飽和電流變化約為19%；而a-Si∶H TFT 的變化高達10 V，飽和電流變化為71%。這些結果都表明IZO TFT 器件具有更好的電壓應力穩定性。2015 年，Fukada 等人首次成功制作了全絲網印刷IZO TFT 背板，為氧化物TFT 驅動背板的大面積、低成本制備提供了更多方案選擇［32］。

除了用作像素開關，MOTFT 還被用作與電子紙相關的其他電路中，如Schimpf等人在2017年使用IGZO-TFT 工藝開發出的柔性基板上的Dickson 電荷泵，用于提供足夠的電壓來快速更新電子紙的內容［34］。器件具有10 cm2·V-1·s-1的場效應遷移率、0.18 V/dec 的亞閾值斜率、2.7 V 的閾值電壓和大約109的開關比，其特性如圖15所示。

圖15 （a）轉移特性曲線，在無柵極偏置應力的情況下測量10 次；（b）輸出特性曲線［33］。Fig.15 （a）Transfer characteristic curves，measured 10 times without gate bias stress；（b）Output characteristic curves［33］.

5 總結與展望

本文按照薄膜晶體管有源層材料分類，介紹了有機薄膜晶體管、非晶硅薄膜晶體管以及金屬氧化物薄膜晶體管在電子紙顯示器中的應用。盡管有機薄膜晶體管的柔性十分出色，但目前量產尚未實現，故其很難在柔性電子紙顯示器中實際應用；a-Si 薄膜晶體管成本較低，但因遷移率較低，故在高性能柔性電子紙中應用受限；相比之下，金屬氧化物薄膜晶體管具有透明、高遷移率和已量產等優點，符合柔性電子紙顯示器朝高性能化方向發展的要求。

近年來，電子紙顯示器中的TFT 背板廣受研究人員關注，有研究者通過優化算法來降低TFT 驅動背板的電流以實現EPD 的低功耗［34］。也有研究者在TFT 陣列中集成特殊結構，以解決電子紙顯示器手寫與護目顯示的問題［35］。但電子紙顯示器的顯示體驗要想在未來追上液晶顯示，還需要降低功耗，提高屏幕刷新率、柔性和全尺寸范疇的高性價比等技術指標。對于有機TFT 和a-Si TFT 來說，要想在未來電子紙顯示器中有更進一步的應用，應當注重提高器件場效應遷移率和開關比，以適應電子紙顯示器更高刷新率和分辨率的需求。而金屬氧化物TFT 性能易受水、氧等環境因素影響，在未來應致力開發提高器件穩定性的方法。由于氧空位的存在使得氧化物半導體趨于n 型施主缺陷摻雜，難以獲得p 型導電特性。而p 型氧化物TFT 的開發將推動n 型和p 型器件的互補技術，這對于實現電子紙的低功耗驅動電路具有重要意義。我們相信隨著越來越多的研究人員投入到面向柔性電子紙顯示器的薄膜晶體管的深入的研究中去，在不久的將來其制備方法和器件性能都會得到更進一步的提升，我們也相信性能出眾的金屬氧化物薄膜晶體管有潛力成為制備大面積、低成本、低功耗的電子紙顯示器驅動背板的最佳選擇。