四川盆地自流井組陸相頁巖石英成因研究

王昕堯，金振奎，朱毅秀，胡宗全，劉光祥，趙國(guó)偉，李碩，史書婷

1.中國(guó)石油大學(xué)（北京）地球科學(xué)學(xué)院，北京 102249

2.中國(guó)石油化工股份有限公司石油勘探開發(fā)研究院，北京 100083

3.中國(guó)石化石油勘探開發(fā)研究院無錫石油地質(zhì)研究所，江蘇無錫 214126

0 引言

非常規(guī)油氣革命的風(fēng)潮讓頁巖氣成為近年來油氣地質(zhì)研究的熱點(diǎn)，吸引了全世界學(xué)者的關(guān)注。伴隨著北美和中國(guó)四川盆地海相頁巖氣的成功勘探與開發(fā)，學(xué)者們對(duì)頁巖巖石學(xué)的研究與認(rèn)知越來越深入。理清儲(chǔ)層成巖礦物的演化過程，對(duì)頁巖有利儲(chǔ)層的研究和分布預(yù)測(cè)有著至關(guān)重要的作用。頁巖油氣儲(chǔ)層具有低孔低滲的特點(diǎn)，儲(chǔ)層巖石中的石英作為頁巖中含量最高的脆性礦物，經(jīng)過人工壓裂可以產(chǎn)生大量裂縫，提高油氣的開采效率[1-2]。本文旨在研究陸相頁巖中石英的類型和成因，為頁巖油氣儲(chǔ)層的勘探提供理論指導(dǎo)。

近年來，學(xué)者們通過研究美國(guó)Barnett、Woodford、Marcellus 頁巖和中國(guó)含油氣盆地的頁巖發(fā)現(xiàn)，其中的石英不僅來源于陸源物質(zhì)輸入，還來源于硅質(zhì)生物、火山沉積作用和熱水沉積等作用[3-5]。陸相盆地受構(gòu)造變化影響大，沉積環(huán)境復(fù)雜，巖石類型變化快，頁巖分布范圍較海相小，生物類型不同，導(dǎo)致了陸相地層的石英成因與海相存在差異，且現(xiàn)階段針對(duì)陸相頁巖石英成因的研究較少[6-8]。通過老井復(fù)查發(fā)現(xiàn)，四川盆地下侏羅統(tǒng)陸相頁巖具有較好的天然氣顯示，說明其具有勘探潛力[9]。因此，本文以四川盆地下侏羅統(tǒng)陸相頁巖為研究對(duì)象，結(jié)合前人研究成果，利用X射線衍射分析、普通薄片、掃描電鏡、陰極發(fā)光、電子探針及元素地球化學(xué)分析測(cè)試手段，分析陸相頁巖中石英的類型和成因，探討石英的分布規(guī)律和影響因素。

1 研究區(qū)概況

四川盆地位于揚(yáng)子地臺(tái)西部，以西部龍門山，北部米倉山和大巴山，東部七曜山，南部婁山為界[6-7,9]。盆地面積為19×104km2，是一個(gè)在上揚(yáng)子克拉通基礎(chǔ)上發(fā)展起來的疊合盆地。由4 個(gè)一級(jí)構(gòu)造單元組成：川西坳陷、川中隆起、川東高陡和川南低陡構(gòu)造區(qū)（圖1）。盆地內(nèi)沉積物多數(shù)來源于北部米倉山構(gòu)造帶。四川陸相盆地形成于晚三疊世。受晚印支運(yùn)動(dòng)影響，伴隨著南秦嶺造山帶與揚(yáng)子板塊碰撞閉合，古特提斯洋關(guān)閉，四川盆地晚三疊世須家河組發(fā)育不整合界面，沉積環(huán)境以沖積扇、河流、三角洲和湖泊沉積為主[7,9]。早侏羅世自流井組，龍門山逆沖推覆作用減弱，米倉山—大巴山逆沖推覆活躍，使得盆地沉積中心由龍門山前緣向米倉山—大巴山過渡，此時(shí)以濱湖—淺湖沉積環(huán)境為主。中上侏羅統(tǒng)，湖平面逐漸變淺，主要發(fā)育河流—三角洲沉積環(huán)境。因此，陸相頁巖主要分布在下侏羅統(tǒng)自流井組，全盆地分布，厚度為50～330 m。巖性以頁巖、介殼頁巖、粉砂巖、細(xì)砂巖、灰?guī)r為主[7,9]。

四川盆地下侏羅統(tǒng)自流井組從老到新發(fā)育4 個(gè)層段，包括珍珠沖段、東岳廟段、馬鞍山段和大安寨段[6-7,9]。其中，珍珠沖段為三角洲沉積環(huán)境，巖性以細(xì)砂巖為主。東岳廟段、馬鞍山段和大安寨段主要為濱湖、淺湖、半深湖沉積環(huán)境，巖性以頁巖、介殼頁巖、粉砂巖和灰?guī)r為主。淺湖環(huán)境沉積的頁巖和灰?guī)r中瓣鰓類生物發(fā)育，在巖心和顯微鏡下可以明顯地觀察到大量生物介殼[7,9]。因此，頁巖主要出現(xiàn)在東岳廟段、馬鞍山段和大安寨段。研究區(qū)位于四川盆地北部元壩地區(qū)，北臨米倉山—大巴山推覆構(gòu)造帶，西臨龍門山推覆構(gòu)造帶，地層旋回特征完整。

圖1 四川盆地構(gòu)造分區(qū)和地層巖性特征圖Fig.1 Tectonic map and lithology of the Sichuan Basin

2 石英成因類型

研究區(qū)自流井組東岳廟段、馬鞍山段和大安寨段頁巖的X衍射分析結(jié)果表明，頁巖由石英、黏土礦物、碳酸鹽礦物及少量的長(zhǎng)石和黃鐵礦組成（圖2）。其中，石英含量為15.3%～77.3%，平均值為46.2%。東岳廟段石英含量30.1%～77.3%，平均值53.9%；馬鞍山段石英含量30.4%～50.2%，平均值為39.4%；大安寨段石英含量15.3%～66.2%，平均值為37.1%。

根據(jù)自流井組礦物組成和沉積構(gòu)造，識(shí)別出6種巖石類型：黏土質(zhì)頁巖、粉砂質(zhì)頁巖、泥質(zhì)粉砂巖、細(xì)砂巖、介屑灰?guī)r和介殼頁巖。利用陰極發(fā)光特征，可以有效地區(qū)分陸源石英和成巖過程中形成的自生石英[10-11]。其中，陸源碎屑石英在陰極發(fā)光圖像上表現(xiàn)為棕色光[10-11]（圖3）。自生石英陰極發(fā)光強(qiáng)度弱，在陰極發(fā)光下表現(xiàn)為不發(fā)光。通過普通薄片、掃描電鏡和陰極發(fā)光觀察發(fā)現(xiàn)，自流井組陸相頁巖中的石英不僅來源于陸源碎屑，還存在自生成因（圖4）。

圖2 自流井組頁巖礦物組成三角圖Fig.2 Mineralogical triangle diagram of Ziliujing Formation shales

圖3 馬鞍山段的陸源石英Fig.3 Terrigenous quartz in the Ma’anshan member

2.1 陸源石英

泥頁巖中的陸源碎屑大多數(shù)是由于母巖的風(fēng)化產(chǎn)生，少數(shù)來源于火山物質(zhì)，生物遺體及宇宙物質(zhì)。石英作為陸源碎屑中含量最高的一種礦物成分，抗風(fēng)化能力強(qiáng)，受河流、冰川或者風(fēng)的作用，被搬運(yùn)到盆地中沉積。研究區(qū)自流井組陸源搬運(yùn)的石英含量多，顆粒直徑較大，介于30～120 μm，呈次圓狀—次棱角狀，部分呈棱角狀，陰極發(fā)光下為棕黃色。

2.2 成巖過程中形成的石英

根據(jù)前人的研究，常見的自生石英成因包括：1）生物成因；2）黏土轉(zhuǎn)化成因；3）長(zhǎng)石溶解成因；4）火山成因；5）熱水沉積成因[5,12-15]。安徽巢湖平頂山中二疊統(tǒng)硅質(zhì)巖為生物和火山成因[16-18]；川西坳陷新場(chǎng)構(gòu)造帶須家河組二段致密砂巖中的石英為黏土轉(zhuǎn)化和長(zhǎng)石溶解成因[18]；四川五峰組—龍馬溪組頁巖中的石英為生物和黏土轉(zhuǎn)化成因[13]；湘黔桂前寒武系層狀硅質(zhì)巖為生物沉積和熱水沉積的成因[19]；美國(guó)東部泥盆系頁巖中的石英多為生物成因[20]。

其中，生物成因的石英主要源于硅質(zhì)浮游生物（放射蟲及其碎屑、海綿骨針及其碎屑）的軀殼；火山成因的石英硅質(zhì)巖，常夾有巖漿巖或火山碎屑巖；熱水沉積成因石英在形成過程中，伴有大規(guī)模的熱水沉積作用。然而，在自流井組巖心和野外露頭樣品中均未觀察到硅質(zhì)浮游生物和火山物質(zhì)，且地層沉積過程，未發(fā)生大規(guī)模熱水活動(dòng)和火山噴發(fā)。因此，排除了自流井組石英的生物成因、火山和熱水成因。

我們利用普通薄片、掃描電鏡、陰極發(fā)光觀察自流井組頁巖中石英形貌，石英與其他礦物的接觸關(guān)系，識(shí)別出兩種主要的自生石英成因，包括黏土礦物經(jīng)轉(zhuǎn)化作用形成的石英以及硅質(zhì)交代生物介殼邊緣形成的石英。

2.2.1 黏土礦物轉(zhuǎn)化過程中形成的自生石英

學(xué)者們研究發(fā)現(xiàn)，頁巖中黏土礦物的轉(zhuǎn)化（尤其是伊利石化）可伴生的二氧化硅沉淀[13-14]。當(dāng)溫度大于70 ℃時(shí)，蒙脫石礦物向伊利石轉(zhuǎn)化（蒙脫石+Al3++K+=伊利石+Si4++nH2O），蒙脫石溶解使孔隙水中硅的濃度超過石英的飽和度，從而在黏土礦物周圍形成微米級(jí)的石英晶體。同時(shí)，鉀長(zhǎng)石的溶解可為黏土礦物轉(zhuǎn)化提供所需的K+，促進(jìn)黏土轉(zhuǎn)化。Metwallyet al.[15]通過研究皮埃爾頁巖，認(rèn)為黏土礦物的轉(zhuǎn)化過程中形成的自生石英，呈微米級(jí)板片狀或小晶片狀的形態(tài)嵌在黏土礦物中。利用掃描電鏡觀察自流井組頁巖發(fā)現(xiàn)，黏土礦物中存在呈短鏈狀、斑板片狀的石英，顆粒直徑較小，大小介于2～10 μm，自形形態(tài)較好（圖4）。在陰極發(fā)光下不發(fā)光，證實(shí)其自生成因。因此，自流井組頁巖成巖演化過程中，黏土的轉(zhuǎn)化作用可形成大量自生石英。

圖4 A 井大安寨段黏土質(zhì)頁巖中黏土轉(zhuǎn)化形成的自生石英Fig.4 Authigenic quartz sourced from smectite-to-illite reaction

2.2.2 硅質(zhì)交代形成的石英

在偏光顯微鏡下，可以觀察到自流井組頁巖中存在大量平行排列的瓣鰓類生物介殼化石。其中，介殼頁巖中的生物介殼邊緣常常鑲嵌著大小不一的石英礦物，由介殼邊緣向內(nèi)逐漸增大（圖5a）。這些鑲嵌在介殼邊緣的石英，在陰極發(fā)光下不發(fā)光，說明其為自生成因（圖5b）。自生石英晶形較好，呈棱角狀，直徑相對(duì)較為適中，介于10～70 μm。

利用掃描電鏡和電子探針觀察自流井頁巖，可以識(shí)別出以方解石為主要成分的生物介殼附近存在晶形較好的石英、大量黏土礦物和少量次圓狀—次棱角狀長(zhǎng)石（圖5c，d、表1）。頁巖成巖演化過程中，有機(jī)質(zhì)成熟產(chǎn)生的有機(jī)酸和CO2可溶解長(zhǎng)石形成石英（鉀長(zhǎng)石+2H++H2O=高嶺石+4SiO2+2K+；鈉長(zhǎng)石+2H++H2O=高嶺石+4SiO2+2Na+），在長(zhǎng)石附近沉淀下來。鏡下觀察發(fā)現(xiàn)，硅質(zhì)交代自生的石英不僅在介殼頁巖中普遍存在，在黏土含量較多的介殼灰?guī)r中也能觀察到硅質(zhì)交代的現(xiàn)象。據(jù)此推斷自流井組頁巖在成巖演化過程中，黏土礦物轉(zhuǎn)化析出的硅質(zhì)與長(zhǎng)石溶解形成的硅質(zhì)不僅能在礦物孔隙中生成石英，也能在生物介屑邊緣，交代方解石，形成的自形程度較好的石英。由介殼邊緣向內(nèi)，交代程度增加，自生石英形態(tài)逐漸增大。

3 不同石英的垂向分布和影響因素

3.1 垂向分布

根據(jù)X衍射分析結(jié)果，A井自流井組石英含量介于15.3%～77.3%，平均含量為46.2%；碳酸鹽礦物含量介于0～63.8%，平均含量為9.3%；黏土礦物含量介于7.9%～63.7%，平均含量為40.6%。其中石英和黏土礦物在大安寨段、馬鞍山段和東岳廟段地層中內(nèi)普遍富集，而作為介殼類生物主要成分的碳酸鹽礦物主要出現(xiàn)在大安寨段，馬鞍山段和東岳廟段幾乎沒有（圖6）。

瓣鰓類生物必須有氧氣才能存活，多發(fā)育在氧化—還原界面之上。沉積相分析認(rèn)為富含大量瓣鰓類生物的介殼灰?guī)r主要發(fā)育在水體動(dòng)蕩的淺湖[6-7,9]。因此，研究層位的介殼灰?guī)r、頁巖均為原地沉積，可利用元素地球化學(xué)指標(biāo)反映介殼沉積時(shí)的水體環(huán)境。通過A井的巖石組成礦物和元素含量分布圖可知，東岳廟段和馬鞍山段的碳酸鹽礦物少，說明介殼生物較少，因此硅質(zhì)交代的自生石英幾乎不存在。東岳廟段內(nèi)石英含量多，陸源元素Al、Ti 含量適中，說明東岳廟段內(nèi)石英礦物主要為陸源輸入和黏土轉(zhuǎn)化成因。從東岳廟段到馬鞍山段，石英含量逐漸少，但是陸源元素Al、Ti 含量增多，表明陸源碎屑增多，陸源石英增多，黏土轉(zhuǎn)化石英減少。大安寨段中陸源元素Al、Ti 含量下降，碳酸鹽礦物含量增加，生物介殼增多，為硅質(zhì)交代成因的自生石英提供物質(zhì)基礎(chǔ)。通過黏土轉(zhuǎn)化和少量的長(zhǎng)石溶解作用生成的硅質(zhì)，交代方解石介殼邊緣形成大量自生石英。當(dāng)碳酸鹽含量減少，陸源元素含量再次增加時(shí)，陸源石英含量增加。因此，大安寨段的石英主要為硅質(zhì)交代自生和陸源輸入成因。

圖5 硅質(zhì)交代生物介殼形成的自生石英Fig.5 Authigenic quartz sourced from silica replacement of biological shells

表1 電子探針分析的介殼頁巖中元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)（%）Table 1 Contents of elements in shell shale detected by electron microprobe analysis (%)

3.2 影響因素

3.2.1 沉積環(huán)境影響石英成因

陸相頁巖的沉積環(huán)境，大多數(shù)情況下較海相環(huán)境離母巖區(qū)更近，更易受陸源物質(zhì)的影響。在沉積物的搬運(yùn)過程中石英的抗風(fēng)化能力強(qiáng)，受風(fēng)化的影響小，所以陸相頁巖中存在大量的陸源石英。因此，當(dāng)陸相頁巖沉積環(huán)境中的陸源輸入增多，陸源石英相應(yīng)增多。

根據(jù)前文所述，介殼生物為硅質(zhì)交代形成自生石英提供了物質(zhì)條件。同時(shí)，研究發(fā)現(xiàn)，沉積水體的鹽度影響著瓣鰓類介殼生物的發(fā)育，從而間接影響自生石英的生成。在沉積物沉積過程中，元素Sr比Ba具有更大的流動(dòng)性[21-22]。當(dāng)?shù)拖趟旌蠒r(shí)，淡水中的Ba2+與咸水中的SO2-4結(jié)合形成BaSO4沉淀出來。而SrSO4溶解度高，可通過生物途徑進(jìn)一步遷移。因此，隨著鹽度的增加，Sr/Ba的比值逐漸增大。MgO含量與鹽度呈正相關(guān)，Al2O3含量與鹽度呈負(fù)相關(guān)。當(dāng)湖泊變得更咸時(shí)，MgO/Al2O3比率增加[23]。因此，學(xué)者們常利用Sr/Ba和100×MgO/Al2O3值判斷古鹽度。根據(jù)Sr/Ba 和100×MgO/Al2O3含量的變化可知，由東岳廟段到大安寨段，湖水的鹽度逐漸增加（圖6）。合適的湖水鹽度，為介殼生物提供了良好的生存條件，介殼生物逐漸增多，為硅質(zhì)交代作用形成的自生石英提供了物質(zhì)基礎(chǔ)。因此，合適的湖水鹽度，有利于硅質(zhì)交代石英的生成。

圖6 A 井礦物和元素含量分布Fig.6 Distribution of mineral and element content in well A

3.2.2 地層壓力抑制黏土轉(zhuǎn)化形成自生石英

元壩地區(qū)A井東岳廟段石英含量與陸源元素相關(guān)性差，說明存在大量的自生石英（圖6）。分析自流井組頁巖中礦物含量和孔隙度的關(guān)系發(fā)現(xiàn)，東岳廟段伊利石和伊/蒙混層呈現(xiàn)非常好的此消彼長(zhǎng)的趨勢(shì)，說明伊利石主要由黏土轉(zhuǎn)化作用產(chǎn)生（圖7）。一般隨著深度的增加，地層溫度相應(yīng)增加，成巖演化程度增高，伊/蒙混層逐漸減少，伊利石含量逐漸增加，為自生石英的沉淀提供硅質(zhì)來源。但在A 井的3 997～4 011 m 段，變化趨勢(shì)相反，隨地層深度的增加，伊利石含量減少，而伊/蒙混層含量增加（圖7）。

前人利用聲波時(shí)差反映巖石孔隙度，聲波時(shí)差越高，巖石的孔隙度越高[24-25]。研究發(fā)現(xiàn)A 井東岳廟段3 997～4 011 m 聲波時(shí)差與孔隙度呈正比，因此可以利用聲波時(shí)差反映頁巖孔隙度變化（圖7）。通常隨著地層深度增加，巖石受上覆地層的壓實(shí)作用孔隙度逐漸減少，聲波時(shí)差逐漸減少。A 井東岳廟段4 004～4 011 m隨著深度增加，聲波時(shí)差增加，地層孔隙度異常增大，說明此處存在異常高壓[26-27]，這也解釋了伊/蒙混層含量異常增加的現(xiàn)象。異常高壓的存在會(huì)使蒙脫石層間水的穩(wěn)定性增強(qiáng)，蒙脫石脫水速率下降，阻礙蒙脫石向伊利石轉(zhuǎn)化，伊/蒙混層含量增加，自生石英減少[28]。因此，在A 井東岳廟段的超壓能夠抑制自生石英的生成。

4 結(jié)論

（1）四川盆地自流井組陸相頁巖中識(shí)別出陸源石英和自生石英。陸源石英含量多，顆粒直徑較大。自生石英包括黏土礦物轉(zhuǎn)化過程中形成的石英和硅質(zhì)交代生物介殼邊緣的石英。黏土礦物轉(zhuǎn)化過程中形成的自生石英是由于頁巖在成巖演化過程中，蒙脫石向伊利石轉(zhuǎn)化析出的硅質(zhì)，在伊利石或者伊蒙混層礦物周圍沉淀形成的自生石英，其直徑較小。硅質(zhì)交代介殼邊緣的自生石英由介殼邊緣向介殼內(nèi)部生長(zhǎng)而形成。其晶形較好，直徑適中，多出現(xiàn)在介殼頁巖和介殼灰?guī)r中。

圖7 A 井東岳廟段礦物含量與孔隙度的關(guān)系Fig.7 Relationship between mineral content and porosity in Dongyuemiao member, well A

（2）石英和黏土礦物在東岳廟段、馬鞍山段和大安寨段大量分布，碳酸鹽礦物則主要分布在大安寨段。其中東岳廟段內(nèi)石英礦物主要為陸源輸入和黏土轉(zhuǎn)化成因；馬鞍山段的石英主要為陸源輸入成因；大安寨段的石英則為硅質(zhì)交代自生和陸源輸入成因。

（3）陸相頁巖的沉積環(huán)境和地層壓力的變化影響了石英成因。頁巖中的陸源石英隨陸源物質(zhì)輸入的增加而增加。合適的湖水鹽度，有利于介殼生物的生存，為硅質(zhì)交代介殼生物自生石英提供物質(zhì)基礎(chǔ)。地層的異常高壓會(huì)抑制黏土轉(zhuǎn)化，硅質(zhì)析出減少，限制自生石英的沉淀。

致謝 本研究得到了國(guó)家重大科技專項(xiàng)的資助。《沉積學(xué)報(bào)》審稿專家和編輯部老師的修改意見提升了本文質(zhì)量，在此表示由衷感謝！