鋸齒形磷烯納米帶在光場驅動下的量子輸運*

周析漩， 盧軍強， 翟 峰

(浙江師范大學 物理與電子信息工程學院,浙江 金華 321004)

0 引 言

自黑磷烯在實驗上成功制備以來[1-4]，因其良好的輸運特性和應用前景而引起了人們的廣泛關注[5-7].少層黑磷烯是一種層狀材料，各個原子層通過范德華力耦合在一起.在常見的二維材料中，石墨烯因其零帶隙而不適合作為高性能電子晶體管的候選材料[8]；二維過渡金屬硫化物(如MoS2,WS2)雖具有較大帶隙但載流子的遷移率不高[9].單層黑磷具有較寬帶隙的同時，載流子遷移率可以達到1 000 cm2·V-1·s-1，更適合作為制造場效應晶體管等電子器件的二維材料[10].從塊狀黑磷到單層磷烯，帶隙由0.3 eV變化到1.5 eV[11].由于sp3軌道雜化，單層黑磷會呈現出褶皺狀的結構，在光學響應和電子輸運等方面具有顯著的各向異性[12-14].

若將二維磷烯晶體沿著不同晶向切割，可以得到邊界形狀為zigzag(鋸齒形)和armchair(扶手椅形)的磷烯納米帶[15].zigzag磷烯納米帶存在軌道簡并的準平帶，具有金屬特征；armchair磷烯納米帶則表現為半導體性質，其帶隙隨納米帶寬度的增加而減少[16].施加柵極電壓、側向電場、垂直磁場及應變都可改變磷烯納米帶的帶隙大小和能帶結構[7,17-24]，進而影響輸運體系的電導.對zigzag磷烯納米帶施加側向電場可消除準平帶的軌道簡并和交疊[20].通過施加柵極電壓和局域在邊界附近的電勢[21]，zigzag磷烯納米帶的準平帶會劈裂而產生能隙，費米能在零能點附近的熱電勢可提高1倍.運用密度泛函理論，文獻[23]研究了邊界鈍化的磷烯納米帶，發現應變可有效調節載流子的有效質量并改變帶隙的類型.

利用周期光場可以有效調控納米體系[25-29].光場調節具有很強的可操控性，無需裝置與體系接觸.基于第一性原理計算和Floquet理論，文獻[25]預言三維黑磷晶體在施加應變和圓偏振光照射后可處于多個非平衡的拓撲相，在圓偏振光的驅動下，石墨烯納米條帶中存在非平衡的拓撲邊緣態，其傳播速度、橫向衰減長度、傳播方向都可用光場參數調節[26-27]；文獻[28]針對圓偏振光照射下的單層 MoS2納米條帶，討論了Floquet 能譜的拓撲性質、泵浦效應及平衡邊緣態的開關效應等；文獻[29]探討了光的偏振方向對半狄拉克體系能譜的影響，發現圓偏振光能導致能帶反轉，線偏振光或者打開能隙或者產生2個新的狄拉克點.但關于磷烯納米帶在光場驅動下的輸運性質研究則不多見.本文探討周期光場驅動對磷烯納米帶輸運性質的影響，旨在拓寬磷烯納米器件的應用范圍.

1 模型和公式

圖1 單色光照射下的磷烯納米帶示意圖

(a)俯視圖

電子在此體系中的運動可用下面的緊束縛哈密頓量描述[5-7]：

(1)

(2)

式 (1)～式(2) 中：εi是格點i處電子的在位能；局域在不同格點i，j附近的態|i〉,|j〉彼此正交；tij是電子由格點j向近鄰格點i的躍遷能;φij是由光場矢勢引起的附加相位；?是約化的普朗克常數；e是質子電量.為了能準確地描述單層黑磷在導帶價帶附近的能帶結構，至少需要考慮如圖2(a)所示的5種躍遷能，它們分別為:t1=-1.220 eV;t2=3.665 eV;t3=-0.205 eV;t4=-0.105 eV;t5=-0.055 eV.

(3)

n?ωδn,m;n,m∈Z.

(4)

(5)

根據Landauer-Büttiker輸運理論[31-32]，零溫下通過體系的平均電流和電導的直流成分可寫為：

(6)

(7)

2 結果和討論

2.1 磷烯納米帶在周期驅動下的Floquet能帶

由于磷烯晶體結構的各向異性，磷烯納米帶的能帶特征依賴于邊界形狀.文獻[16]發現，H原子修飾邊緣的zigzag磷烯納米帶和armchair磷烯納米帶都可以在相對高的溫度下穩定存在.文獻[34]通過對比結合能，發現zigzag磷烯納米帶的結合能大于armchair磷烯納米帶的結合能，因此,zigzag磷烯納米帶的穩定性更好.文獻[35]基于緊束縛哈密頓量(1)和Kubo公式分析了zigzag磷烯納米帶的電子結構和光學性質，繪制的zigzag磷烯納米帶能帶結構與考慮結構弛豫后的第一性原理計算結果[36-37]只有細微的差別.

zigzag邊界的磷烯在電子能譜中存在一個位于體態能隙內的準平帶[7]，相應的Bloch本征態主要分布在zigzag邊界附近.這種邊緣態是雙重簡并的.圖3(a)展示了寬度w=50 nm的zigzag磷烯納米帶的能帶結構，其中橫軸E是電子能量；縱軸k表示電子波矢的大小,b是zigzag方向的晶格常數.準平帶位于能量零點附近，離導帶底更近，帶寬主要由躍遷能t4決定[7].此納米帶的導帶底、價帶頂的能量為Ec=0.3 eV，Ev=-1.2 eV，體態能隙為Eg=Ec-Ev=1.5 eV.

為簡單起見，本文只考慮電場矢量沿著zigzag方向的單色線偏振光照射，即取θ=φ=0.為探究光場對磷烯納米帶邊緣態的影響，將附加zigzag方向平移不變性的哈密頓(5)對角化，得到光照區域的Floquet能譜.圖3(b)繪制的Floquet能譜對應的光場參數為ε0=0.2 V/nm,?ω=2.0 eV>Eg?ε0a.圖中標出了各個Floquetn-邊帶占主導的區域.Floquet中心帶(n=0)與n=1的Floquet邊帶存在交疊的區域，對應圖3(a)的導帶與能量平移?ω后的價帶之間的交疊.由于邊帶之間存在耦合，在Floquet能譜上會在能量交疊處打開能隙，稱之為動態能隙.由邊帶重疊條件可得，動態能隙的中心位置Epc=Ec+(?ω-Eg)/2.圖中能量為 0.6 eV的紅色虛線標記了這個Epc=0.6 eV的動態能隙的大致位置.在Floquet中心帶(n=0)與n=-1的Floquet邊帶交疊的區域也存在動態能隙，它靠近圖3(a)的價帶，能隙的中心位置為Epv=Ev-(?ω-Eg)/2,其值-1.4 eV靠近左側的紅色虛線E=-1.5 eV.動態能隙的中心位置與光的頻率有關，能隙寬窄與光的最大電場強度ε0有關.考察圖3(a)的準平帶與能量平移 ±?ω后的體帶,在波矢較小處，它們有交點,施加光照后，在交點附近準平帶會混入一些體帶成分，能量與導線的準平帶有少許偏離;在波矢較大處，準平帶與平移后的體帶沒有交點，因而不受光照的影響.相應地，在圖3(b)中依然可觀察到準平帶.

(a)無光照

2.2 磷烯納米帶在周期驅動下的輸運特性

針對圖1所示的輸運體系，在不同光照參數下，筆者計算了電導的直流成分G隨費米能EF的變化關系,繪制結果如圖4所示.圖4中，電導G以電導量子G0為單位，各插圖展示了準平帶附近較小能量范圍內的電導.光照區域的長度和寬度取為l=w=50 nm.這樣大的尺寸足以顯示周期驅動對體系輸運特征的主要影響.

在圖4(a)中，光子能量固定為?ω=1.8 eV.在沒有光照時(ε0=0)，G/G0是整數，其值的2倍等于磷烯納米帶的能譜圖中直線E=EF與能帶的交點個數.在體能隙中靠近零點的某個能量區間，存在值為2G0的電導平臺，它對應準平帶，因子 2源于準平帶的軌道簡并.圖4(a)的插圖更清晰地展示這個電導平臺.施加光照后(ε0>0)，在2個特定的費米能EF=-1.3,0.5 eV處，電導幾乎為零.電導被抑制的費米能區對應圖3(b)中的動態能隙，它隨光的場強ε0的增大而變寬.當 ?ω=1.8 eV時，動態能隙的中心位置為Epc=0.5 eV，Epv=-1.3 eV.當費米能位于動態能隙內時，電子在光照區的Floquet本征態是衰減平面波的疊加.當l足夠大時，從左端到右端各衰減波行進的距離足夠長，透射波幾乎為零.相應地，透射系數TRL(n,EF)被強烈抑制.

(a)固定光子能量?ω=1.8 eV，改變光的場強 ε0

針對?ω=1.8 eV,ε0=0.2 V/nm的情形，筆者還計算了由導線L的Floquet中心帶散射至導線R中的-1，0，1邊帶時的透射系數譜TRL(n,E).計算結果繪制在圖5中.在考慮的能量范圍內，TRL(-1,E)幾乎為零，TRL(1,E)只在準平帶附近較為顯著.能量位于體帶內的入射電子主要被散射到右導線的 0邊帶.在動態能隙內，各TRL(n,E)都被強烈抑制.

圖5 邊帶透射系數TRL(n,E) 隨入射能E的變化(光場參數選取?ω=1.8 eV,ε0=0.2 V/nm)

圖6繪制了光的頻率對體系電導的連續調制.光的場強固定為ε0=0.2 V/nm，頻率從近紅外區變化到可見光區.圖6中3條曲線對應的費米能EF=-1.5,-0.2,0.6 eV分別位于圖3(a) 中的價帶、準平帶和導帶.在費米能位于導帶底附近的情形(EF=0.6 eV)，電導在光子能量為2.0 eV左右時幾乎為零，零電導平臺清晰可見.E=0.6 eV位于圖3(b)的動態能隙中(對應 ?ω=2.0 eV).當光子能量從1.9 eV(或 2.1 eV)變化到 2.0 eV時，電導從15G0迅速降到零,這展示了顯著的光控開關效應.當費米能位于價帶頂附近時(EF=-1.5 eV)，電導接近零的頻率范圍較窄，電導最小值出現在較高的光子能量(～2.2 eV)，光控開關效應也比較顯著;當費米能位于準平帶時(EF=-0.2 eV)，電導始終大于0.5G0，光的頻率對電導的調制相對較弱，不存在光控開關效應.

圖6 在不同費米能下，電導G隨光子能量 ?ω的變化(光的場強取ε0=0.2 V/nm)

2.3 散射態的概率密度

電導在動態能隙區和準平帶區的特征也體現在相應散射態的概率密度上.對能量為E的電子從左導線入射的情形，在格點i處的相對概率密度ρ(i,E)可用流歸一化的散射態ψk(i,E)表示：

(8)

此處求和指標k遍及左導線中能量為E、群速度大于零的所有布洛赫本征態.參考圖5，筆者選取參數ε0=0.2 V/nm,?ω=2.0 eV，運用Kwant計算了費米能為-0.2 eV和0.6 eV時的概率密度分布,結果繪制成圖7.

(a)EF=-0.2 eV

圖7中，x<0,0≤x≤50 nm,x>50 nm的部分依次是左導線區、光照區、右導線區.當費米能位于準平帶內時(EF=-0.2 eV)，由圖6(a)可知，概率密度主要集中在上下邊界附近，電子主要通過邊緣態穿過光照區.隨著格點x坐標的增加，概率密度在光照區逐漸衰減，但在右導線區明顯不為零.這說明通過邊緣態的傳輸被部分抑制但不會被關閉.這種傳輸抑制與光的場強相關.增加光照強度，抑制效果更為顯著.當費米能位于動態能隙內時(EF=0.6 eV)，如圖7(b)所示，概率密度從左導線區進入光照區后迅速衰減到幾乎為零的值，在右導線區的值也很微小.這與圖5中的電導抑制平臺是一致的.

3 結 論

本文基于緊束縛模型，研究了zigzag邊界的磷烯納米帶在單色線偏振光驅動下的輸運性質.當光子能量大于體帶隙時，在光照區的Floquet 能譜上會出現2個動態能隙；當導線的費米能位于某個動態能隙內時，電導的直流成分幾乎為零.電導截止的能量范圍依賴于費米能、光的頻率和場強.當費米能位于體帶的導帶或價帶其他位置時，體系的電導接近無光照的最大值.改變光的頻率，可將電導在最大值與零之間迅速切換，實現光控開關效應.加上光照后，在zigzag磷烯納米帶的Floquet能譜上依然存在準平帶.當費米能位于導線的準平帶時，電導被輻照部分抑制，在某些能量范圍接近無光照的最大值.這些結論有助于設計基于磷烯納米帶的光控器件.