巢湖流域典型稻麥輪作區(qū)大氣氮磷沉降及對巢湖影響的分析

田 帥， 單旭東， 程啟鵬， 徐 剛， 郜紅建， 華 勝， 高時鳳

(1.安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院/農(nóng)田生態(tài)保育與污染防控安徽省重點實驗室，安徽 合肥 230036； 2.安徽喜洋洋農(nóng)業(yè)科技有限公司，安徽 廬江 230088； 3.廬江縣白山鎮(zhèn)農(nóng)業(yè)技術(shù)推廣服務(wù)站，安徽 廬江 231531)

大氣氮磷沉降是生物地球化學(xué)循環(huán)的重要組成環(huán)節(jié)，包括干沉降和濕沉降2種途徑。干沉降是指通過布朗運動、碰撞組合和自重力或下墊面截流產(chǎn)生的沉降，而濕沉降主要包括云內(nèi)富集以及云下降水中氣體或顆粒物溶解、懸浮并被帶到地表時的沉降。隨著化石燃料與肥料施用量的增加，氮氧化物和氨排放量也呈增長趨勢，導(dǎo)致氮沉降量日益升高[1]。大氣沉降不僅是農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)重要的氮素來源[2]，也是湖泊生態(tài)系統(tǒng)氮磷輸入的重要途徑[3]，但過量的氮沉降容易導(dǎo)致土壤酸化[4]、生物多樣性減少[5]，并與磷沉降共同引發(fā)水體富營養(yǎng)化[6-7]等一系列生態(tài)環(huán)境問題。He等[8]利用15N示蹤法研究發(fā)現(xiàn)，華北平原小麥玉米輪作系統(tǒng)的年大氣總氮輸入量為99～117 kg/hm2，其中可被玉米和小麥直接吸收利用的氮沉降量為52 kg/hm2，約占總氮沉降量的50%或作物氮吸收總量的31%。Wang等[9]發(fā)現(xiàn)，在全國尺度上，氮沉降對水稻的增產(chǎn)量相當(dāng)于水稻總產(chǎn)量的0.60%，而較高的施氮水平使水稻僅能吸收利用2%的氮沉降。從湖泊水質(zhì)角度考慮，洞庭湖直接和間接大氣氮沉降對洞庭湖氮負(fù)荷的貢獻(xiàn)率達(dá)到了67%～94%[10]。氮沉降同樣是太湖地區(qū)水體富營養(yǎng)化和稻麥作物營養(yǎng)的重要來源[11]，而北方沙源區(qū)水庫大氣總磷沉降也已成為水庫磷營養(yǎng)鹽輸入的重要途徑[12]。因此，評估區(qū)域大氣氮磷沉降對農(nóng)田和水域生態(tài)系統(tǒng)的影響具有重要意義。

巢湖流域位于長江中下游，稻麥輪作是該地的主要種植模式。2019年，環(huán)巢湖流域主要縣(市)的水稻、小麥種植面積為4.9×105hm2，占農(nóng)作物總播種面積的72%，糧食產(chǎn)量達(dá)3.01×106t，其中水稻、小麥產(chǎn)量分別為2.34×106t和5.4×105t，氮磷肥消耗達(dá)1.09×105t[13]。目前在巢湖流域氮磷面源污染方面已有一些研究，而有關(guān)大氣氮磷沉降卻鮮有報道。此前僅有魏東霞等[14]研究了巢湖流域城市位點的大氣總氮、總磷沉降特征，而對于巢湖流域稻麥輪作農(nóng)業(yè)區(qū)大氣氮磷沉降規(guī)律及其對巢湖水體的可能影響尚不清楚。本研究于2019年1-12月在巢湖流域典型稻麥輪作區(qū)布置大氣沉降觀測站點，進(jìn)行為期1年的靜態(tài)監(jiān)測試驗，分析不同月份與作物生長季節(jié)氮磷沉降質(zhì)量濃度變化特征及其沉降通量，解析大氣氮磷沉降對農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)氮磷輸入的貢獻(xiàn)，并對巢湖大氣氮磷沉降輸入進(jìn)行評估，以期為巢湖流域稻麥輪作區(qū)作物氮磷養(yǎng)分管理和巢湖面源污染防治提供科學(xué)參考。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

巢湖流域土地利用類型以耕地為主，農(nóng)業(yè)規(guī)模化經(jīng)營、機(jī)械化程度較高，稻麥輪作是主要種植模式，大氣沉降監(jiān)測點位于安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)廬江皖中綜合試驗站(31°49′N,117°23′E)典型稻麥輪作農(nóng)田，3個靜態(tài)監(jiān)測點相距約1 km，距離巢湖水域約10 km。廬江縣屬于亞熱帶濕潤季風(fēng)氣候區(qū)，雨水充沛，光照充分，熱量條件較好，無霜期長，四季分明。區(qū)域土壤肥沃，地勢平坦，常年平均氣溫16 ℃，年平均降雨量1 200 mm左右，年均日照時長約2 100 h。水稻季一般在6、7月份施基肥、插秧，之后追施分蘗肥，小麥季一般11月份播種施基肥，次年2月開始追肥。年施氮量約450 kg/hm2，施磷量約180 kg/hm2。

1.2 樣品收集

1.3 樣品測定與數(shù)據(jù)分析

大氣沉降通量采用大氣濕沉降通量的計算公式：

式中：D為沉降通量(kg/hm2)，C為沉降質(zhì)量濃度(mg/L)，L為收集液降雨體積(L)，S為沉降采集器橫截面積(m2)，100為公式中單位轉(zhuǎn)換系數(shù)。

數(shù)據(jù)處理、繪圖與統(tǒng)計分析用Microsoft Excel 2019、Origin 8.1和SPSS 19.0完成。

2 結(jié)果與分析

2.1 研究區(qū)降雨量變化

2019年1-12月，巢湖流域稻麥輪作區(qū)年降雨量為751.50 mm(圖1)，較往年(2009-2018)年降雨量平均值(1 200 mm)偏低，屬于較旱年份，但降雨量月變化趨勢與往年總體一致，即從5月份開始降雨量大幅增加，8月份以后降雨量逐漸降低并在10月份以后穩(wěn)定在較低水平。不同的是，往年平均降雨量峰值出現(xiàn)在7月，而2019年降雨量最大值出現(xiàn)在6月，但降雨量均主要集中在5-8月份，占年降雨量的55%左右。其中2019年6月份降雨量達(dá)到最高值，為176 mm，占年降雨量的23.42%，9月份降雨量最低，僅有7.60 mm。2019年水稻季(6-10月)降雨量為370.80 mm，小麥季(11月-次年5月)降雨量為380.70 mm，分別占總降雨量的49.34%和50.66%。

圖1 巢湖流域降雨量月變化Fig.1 Monthly variation of rainfall in Chao Lake basin

2.2 巢湖流域稻麥輪作區(qū)氮磷沉降濃度及形態(tài)變化特征

2019年1-12月，巢湖流域稻麥輪作區(qū)大氣沉降TN與DIN質(zhì)量濃度均大致呈現(xiàn)出先升后降，又升再降的“M”形變化趨勢(圖2)。大氣沉降中TN質(zhì)量濃度變化范圍為8.47～21.77 mg/L，年平均值為14.22 mg/L，且在2月和8月出現(xiàn)2個低值，分別為10.47 mg/L、8.47 mg/L，在5月和10月達(dá)到2個高值，分別為20.81 mg/L、21.77 mg/L。DIN質(zhì)量濃度變化范圍為0.23～7.78 mg/L，年平均值為3.03 mg/L。大氣沉降中DON質(zhì)量濃度除10月份出現(xiàn)極值以外，其他月份相對穩(wěn)定，其質(zhì)量濃度變化范圍為3.08～14.64 mg/L，年平均值為7.46 mg/L。巢湖流域稻麥輪作區(qū)大氣沉降磷質(zhì)量濃度與氮質(zhì)量濃度變化趨勢一致。TP和DIP質(zhì)量濃度變化范圍分別為0.04～3.17 mg/L和0～2.15 mg/L，年平均值分別為0.68 mg/L和0.48 mg/L。TP沉降質(zhì)量濃度在2月和8月出現(xiàn)2個低值，分別為0.04 mg/L、0.06 mg/L，在5月和10月達(dá)到2個高值，分別為1.72 mg/L、3.17 mg/L。DOP質(zhì)量濃度變化范圍為0～0.54 mg/L，年平均值為0.07 mg/L，DOP質(zhì)量濃度除10月份出現(xiàn)極值以外，其他月份質(zhì)量濃度較低。

圖2 2019年巢湖流域稻麥輪作區(qū)不同形態(tài)大氣氮磷沉降濃度月際動態(tài)變化Fig.2 Monthly dynamic changes of atmospheric nitrogen and phosphorus deposition concentrations of different forms in rice-wheat rotation region of Chao Lake basin in 2019

2.3 巢湖流域稻麥輪作區(qū)氮磷沉降通量及形態(tài)變化特征

由圖3A可以看出，2019年，巢湖流域稻麥輪作區(qū)年TN沉降通量為98.22 kg/hm2，其中DIN、DON沉降通量分別為20.33 kg/hm2、48.68 kg/hm2，分別約占TN沉降通量的20.70%、49.56%，DON是大氣氮沉降的主要形式。大氣TN沉降主要集中在5-7月，約占全年TN沉降通量的47%。

由圖3B可以看出，2019年，巢湖流域稻麥輪作區(qū)年TP沉降通量為3.27 kg/hm2，遠(yuǎn)小于TN沉降通量，其中DIP、DOP沉降通量分別為2.36 kg/hm2、0.21 kg/hm2，分別約占TP沉降通量的72.17%、6.42%，DIP是大氣磷沉降的主要形式。大氣TP沉降通量主要集中在5、6月，約占全年TP沉降通量的54%。

圖3 2019年巢湖流域稻麥輪作區(qū)不同形態(tài)大氣氮磷沉降通量月際動態(tài)變化Fig.3 Monthly dynamic changes of atmospheric nitrogen and phosphorus deposition fluxes of different forms in rice-wheat rotation region of Chao Lake basin in 2019

由表1還可以看出，2019年，巢湖流域稻麥輪作區(qū)不同形態(tài)磷沉降通量在各個季節(jié)間均無顯著差異(P>0.05)。TP、DIP沉降主要集中在春夏兩季，分別占全年TP和DIP沉降通量的70.03%和69.92%。DOP沉降通量則在各個季節(jié)均處于較低水平。

表1 2019年巢湖流域稻麥輪作區(qū)不同形態(tài)大氣氮磷沉降通量的季節(jié)變化

3 討 論

3.1 巢湖流域稻麥輪作區(qū)與國內(nèi)典型區(qū)域大氣氮磷沉降通量比較

本研究收集的大氣氮磷沉降屬于混合沉降，國內(nèi)外研究者將其歸類為“bulk”沉降，包括濕沉降和部分干沉降。朱瀟等[15]的研究結(jié)果表明，亞熱帶農(nóng)田濕沉降和混合沉降存在極顯著的線性正相關(guān)，可以用氮素混合沉降結(jié)果來估算氮素濕沉降的結(jié)果。而在長江流域，“bulk”沉降與濕沉降的差異不大[16]。在不考慮采樣方法差異的情況下，將國內(nèi)部分學(xué)者大氣氮磷濕沉降或總沉降的的監(jiān)測結(jié)果[10,12,14-15,17-24]與本研究結(jié)果進(jìn)行匯總對比，發(fā)現(xiàn)同一區(qū)域不同生態(tài)系統(tǒng)、不同區(qū)域同一生態(tài)系統(tǒng)、同一生態(tài)系統(tǒng)不同監(jiān)測時段的氮沉降存在一定差異，而磷沉降通量均遠(yuǎn)低于氮沉降通量。

巢湖流域稻麥輪作區(qū)農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)氮沉降量(98.22 kg/hm2)高于合肥科學(xué)島城市生態(tài)系統(tǒng)(38 kg/hm2)[14]，可能與農(nóng)業(yè)生產(chǎn)區(qū)域施氮帶來的高氮揮發(fā)量有關(guān)，農(nóng)業(yè)氮源排放量增強(qiáng)，帶來了更高的氮沉降量，但是二者在氮磷沉降特征方面接近，雖然監(jiān)測年份、土地利用類型不同，卻表現(xiàn)出較一致的規(guī)律。杭嘉湖城市地區(qū)氮沉降量(51.9 kg/hm2)[22]高于合肥科學(xué)島，這可能與杭嘉湖地區(qū)經(jīng)濟(jì)較為發(fā)達(dá)，人為活動導(dǎo)致氮的排放量高有關(guān)。劉文竹等[25]認(rèn)為，經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)地區(qū)通常工業(yè)相對發(fā)達(dá)，人為活性氮的增加往往導(dǎo)致高的氮沉降量。沿海等經(jīng)濟(jì)較發(fā)達(dá)地區(qū)的氮沉降量高于內(nèi)陸地區(qū)，也可能與人為活動增強(qiáng)有關(guān)[26]。巢湖流域稻麥輪作區(qū)TN年沉降通量與江西省紅壤區(qū)農(nóng)田氮沉降量(62.6 kg/hm2)[23]接近，高于湖南省金井河流域(28.9 kg/hm2)[15]、吉林省中部(濕沉降量18.3 kg/hm2)[24]農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)。湖南省金井河流域監(jiān)測點雖然位于農(nóng)田區(qū)域，但是流域土地利用方式總體以林地為主，且農(nóng)田年施氮量為360 kg/hm2，相對較少，導(dǎo)致氮沉降量較低。東北地區(qū)半濕潤氣候，降雨量和平均氣溫較低可能也是導(dǎo)致氮沉降量低的原因。

以巢湖流域稻麥輪作區(qū)氮沉降估算巢湖湖面氮沉降量，發(fā)現(xiàn)2019年巢湖湖面TN沉降通量與2011年太湖湖面TN沉降通量(89.72 kg/hm2)[20]相當(dāng)，而高于其2014至2016年TN沉降通量的平均值(64.8 kg/hm2)[21]。中國主要淡水湖泊的TN沉降通量呈現(xiàn)出巢湖>洞庭湖(75 kg/hm2)[10]>太湖>滇池(濕沉降13.63 kg/hm2)[18]的順序。本研究中TP年沉降通量與太湖流域相當(dāng)，高于滇池、杭嘉湖、合肥科學(xué)島等地區(qū)，表明巢湖流域稻麥輪作區(qū)TP沉降量也處于較高水平。

3.2 巢湖流域稻麥輪作區(qū)氮磷沉降月、季動態(tài)變化

巢湖流域稻麥輪作區(qū)大氣沉降中氮磷質(zhì)量濃度與降雨量無顯著相關(guān)性(P>0.05)，但氮磷沉降質(zhì)量濃度總體隨降雨量的增加而降低，這可能與降雨對大氣中氮磷成分的清除、稀釋有關(guān)。研究區(qū)6-10月份為水稻生長季節(jié)，一般6月上中旬開始插秧施基肥，6月底或7月初追施分蘗肥，而小麥生長季節(jié)為11月到次年5月，一般在11月份播種、施基肥，次年2月開始追肥。5月與10月分別是小麥和水稻收獲季節(jié)，此時正值作物大規(guī)模機(jī)械化收割期，機(jī)械揚塵的增加可能是這一時期氮磷沉降質(zhì)量濃度增加的重要原因。同時，10月份處于降雨量次低值，降水的稀釋作用較弱，可能也是大氣氮沉降質(zhì)量濃度增高的原因。通過分析其他月份氮沉降質(zhì)量濃度的變化發(fā)現(xiàn)，氮肥施用與氮沉降質(zhì)量濃度密切相關(guān)。例如，雖然3到5月份降雨量逐漸增加，氮沉降質(zhì)量濃度卻也在遞增，這正與小麥追施氮肥時期吻合，而在6月份降雨量達(dá)到峰值，大氣氮沉降質(zhì)量濃度卻并不是最低值，可能由于水稻基肥和分蘗肥施用的氮素因氣溫上升等原因增強(qiáng)排放，提高了大氣氮沉降質(zhì)量濃度。

TP沉降則以DIP為主，DOP與DIP沉降通量季度平均比值僅為0.11。TP沉降通量與降雨量無顯著相關(guān)性(P>0.05)，這與王江飛等[22]在杭嘉湖地區(qū)的研究結(jié)果一致，可能因為磷酸鈣等正磷酸鹽和磷酸氫鹽溶度積較小，難溶于水[18]，降雨對大氣中磷的去除作用弱。TP沉降通量峰值在5月，與TN沉降峰值并不重合，表明這一時期大氣磷形成可能有其他途徑，5月份小麥大規(guī)模機(jī)械收割，揚塵的增加可能是這一時期大氣磷的重要來源。

3.3 巢湖流域稻麥輪作區(qū)氮磷沉降的生態(tài)環(huán)境效應(yīng)

2019年，環(huán)巢湖流域主要縣(市)稻麥種植面積4.9×105hm2，DIN作為易被作物吸收的有效態(tài)氮，估算年沉降量為20.33 kg/hm2，相當(dāng)于43.56 kg/hm2尿素。假設(shè)沉降的DIN全部被作物利用，每年將可以減少2.1×104t的尿素投入。從純氮投入角度考慮，水稻(6-10月)、小麥(11月至次年5月)季TN沉降通量分別為45.84 kg/hm2、52.38 kg/hm2，按照巢湖流域農(nóng)戶水稻和小麥常規(guī)純氮投入225 kg/hm2計算，則水稻和小麥季氮肥將分別有20%和23%的減少潛力。這表明，氮沉降是巢湖流域稻麥輪作體系重要的養(yǎng)分輸入來源，需要在氮素養(yǎng)分管理中加以考慮，以減少農(nóng)田氮素施用。相對氮沉降而言，磷沉降量較少，不到常規(guī)施肥年施磷量的2%。

巢湖流域稻麥輪作區(qū)TN沉降月最低質(zhì)量濃度已達(dá)8.47 mg/L，遠(yuǎn)超0.20 mg/L的水體富營養(yǎng)化閾值[38]。TN和TP沉降質(zhì)量濃度年均值分別為14.22 mg/L和0.68 mg/L，分別超過了2 mg/L和0.40 mg/L的國家水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)，屬于劣V類水質(zhì)，對巢湖水體富營養(yǎng)化造成嚴(yán)重威脅。需要注意的是，由于未考慮沉降收集液的蒸發(fā)，尤其對于夏季高溫時段，氮磷沉降質(zhì)量濃度可能會有所高估。根據(jù)巢湖健康狀況報告(2018年)，巢湖主要河流TN和TP入湖負(fù)荷量分別為15 825 t和783 t。巢湖面積為780 km2，以稻麥輪作區(qū)氮磷沉降估算巢湖湖面大氣沉降，則巢湖年TN和TP的沉降量分別為7 661.16 t和255.06 t，分別占河流入湖負(fù)荷的48.41%和32.57%。滇池大氣沉降中TN和TP的沉降量分別為河流入湖負(fù)荷的6.14%和12.76%[18]，對滇池水體的貢獻(xiàn)較小，而太湖TN沉降量約占入湖TN負(fù)荷的33%[21]，與本研究結(jié)果接近。Kong等[39]對巢湖長期(1953-2012年)營養(yǎng)負(fù)荷收支的估算結(jié)果表明，巢湖從渾濁狀態(tài)恢復(fù)成清澈狀態(tài)的年TP輸入閾值為(546.00±319.80) t。本研究結(jié)果顯示，巢湖水體估算年TP沉降通量加上主要河流入湖TP，總負(fù)荷為1 038 t，已經(jīng)超過湖體由渾濁狀態(tài)恢復(fù)到清澈狀態(tài)所允許的年TP輸入閾值上限(865.80 t)，大氣磷沉降約占總負(fù)荷的24.57%，污染負(fù)荷不容忽視。這表明，氮磷沉降可能是巢湖水體氮磷的重要來源。

已有研究結(jié)果表明，巢湖水華發(fā)生前均有明顯降水或連續(xù)性陰雨天氣，陰雨過后伴隨著光照的增加，巢湖發(fā)生水華的概率最大[40]，推測大氣氮磷沉降隨降雨進(jìn)入水體可能對巢湖水華產(chǎn)生有重要影響。巢湖藍(lán)藻的優(yōu)勢種為微囊藻，微囊藻常集中出現(xiàn)在高溫的夏季，并主要受磷濃度的調(diào)控，其生物量與總磷濃度呈現(xiàn)明顯的正相關(guān)關(guān)系[41]。微囊藻不僅能以多聚磷的形式快速吸收無機(jī)磷，也可利用有機(jī)磷進(jìn)行生長[42-43]。大氣磷沉降為微囊藻提供了較豐富的磷源，促進(jìn)了微囊藻的生長和繁殖，可能會增加藍(lán)藻水華的面積和持續(xù)時間。

農(nóng)業(yè)區(qū)氮沉降來源較廣且包括氣態(tài)、顆粒態(tài)及其他多種形態(tài)[44-45]，而磷難以揮發(fā)，常以顆粒態(tài)的形式存在于大氣中[46]，這可能是氮沉降通量往往遠(yuǎn)高于磷沉降通量的原因。氮沉降在農(nóng)業(yè)生態(tài)系統(tǒng)氮輸入中具有重要作用，其中無機(jī)氮沉降可以被作物有效吸收利用，而有機(jī)氮沉降的可利用性可能與無機(jī)氮沉降同等重要[30,47]，同時氮沉降又可以通過陸地氮遷移等間接或直接大氣沉降的方式對湖泊生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生重要影響[48]。磷沉降則在湖泊生態(tài)系統(tǒng)磷輸入中具有重要作用，可能是大氣向湖泊生態(tài)系統(tǒng)輸送養(yǎng)分的重要驅(qū)動因素[7]，而農(nóng)業(yè)施肥土壤磷塵可能是重要的湖泊磷沉降來源[49]。未來的研究需要對氮磷沉降不同組分來源作進(jìn)一步解析，以深化對流域氮磷沉降地球化學(xué)循環(huán)機(jī)理的理解。大氣氮磷沉降對流域農(nóng)田和水體生態(tài)環(huán)境產(chǎn)生顯著影響，可通過環(huán)湖區(qū)域“退田還湖”構(gòu)建環(huán)湖濕地，利用水生植物吸收富集濕地水體氮磷元素以凈化水體，降低氮磷入湖污染負(fù)荷。同時，推進(jìn)流域氮肥磷肥減量替代，推廣緩釋、增效等新型氮肥，減少氮素?fù)]發(fā)損失，有助于削減區(qū)域大氣氮磷沉降。巢湖沿岸具有較廣泛的稻麥輪作種植區(qū)域，大氣氮磷沉降與農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動密切相關(guān)，巢湖流域稻麥輪作區(qū)大氣氮磷沉降對巢湖水質(zhì)的影響，有待于多點多年監(jiān)測，進(jìn)一步揭示其長期規(guī)律與效應(yīng)。

4 結(jié) 論

(2)巢湖流域稻麥輪作區(qū)水稻季(6-10月)和小麥季(11月至次年5月)的TN沉降通量分別為45.84 kg/hm2、52.38 kg/hm2，分別約占當(dāng)季農(nóng)戶常規(guī)施氮量的20%、23%，減肥潛力較大。而TP沉降通量養(yǎng)分輸入貢獻(xiàn)小，不到農(nóng)戶常規(guī)施肥年施磷量的2%。估算巢湖大氣TN和TP的沉降量分別約占主要河流入湖負(fù)荷的48.41%和32.57%，在巢湖面源污染防治過程中應(yīng)予以足夠重視。