江蘇省臭氧污染天氣分型及其與氣象因子的關系研究

劉 祎，周德榮,2,*, 蔡 哲，唐志偉

(1.南京創藍科技有限公司，江蘇 南京 211135；2.南京大學 大氣環境與綠色發展產業技術研究院，江蘇 南京 210093)

0 引 言

近年來，社會經濟快速發展，人口增加以及能源結構的變化和轉型帶來的城市空氣質量問題正受到越來越多的關注?？諝馕廴緯θ梭w健康、生產生活、交通運輸等各方面帶來不利影響[1-4]，而在排放源相對穩定的情況下，氣象條件是影響空氣質量的重要因素[5-7]。因此，分析空氣質量和氣象因子間內在關系是研究城市大氣環境的重要內容。

臭氧是現在人們非常關注的影響空氣質量主要污染物之一。近年來，隨著對PM2.5污染的大力治理，以高濃度臭氧為典型特征的光化學污染問題正逐步顯現，近地面臭氧主要是由NOx和VOCs在光照條件下生成的二次污染物[8-10]。周亞瑞[11]等對新冠肺炎疫情期間空氣質量影響情況進行了研究，發現臭氧濃度有所升高，其中人為源減排對其平均濃度的升高貢獻為52.5%。與此同時，較多監測和研究數據表明，臭氧濃度具有明顯的日變化和季節性變化特征，其濃度變化與氣象條件關系密切，晴熱少云的低濕天氣、強紫外線輻射以及較小的風速，均有利于臭氧的本地生成[12-14]。此外，不同地區的臭氧污染特征和相關氣象條件變化也不盡相同。梁碧玲等[15]發現深圳地區夏季臭氧污染較輕，而秋冬季臭氧污染較為嚴重，高溫、充足的日照及弱風條件下更有利于臭氧生成。余鐘奇等[5]通過分析上海市臭氧變化特征及氣象條件影響，對臭氧污染天進行了主觀分型。劉松等[16]發現當西安市區為偏南風主導時，來自秦嶺的植物VOCs有利于市區的臭氧生成。王磊等[17]探究了南京地區不同季節中近地面臭氧濃度與高空、地面風場的關系，并歸納了伴隨南京地區高濃度臭氧時間出現的8種主要天氣形勢。

隨著江蘇省臭氧污染天氣的頻發，學者們也展開了相關研究工作[6,9,18]，但多限于研究污染時段臭氧與氣象因子分布特征，或單個氣象因子對臭氧污染的影響。對于綜合分析天氣形勢并結合多氣象因子建立預測方程的研究較少。本文利用2018～2020年江蘇省臭氧污染與氣象要素數據，分析夏季臭氧污染發生時氣象要素分布特征及其與臭氧濃度之間的相關性，并對臭氧污染較為嚴重的2019年進行天氣分型，探討不同天氣類型導致臭氧污染的氣象機理，同時建立了夏季臭氧濃度與氣象因子預測回歸方程，以期為江蘇省大氣污染管控、空氣質量預報預警及改善提供參考依據。

1 材料與方法

1.1 數據介紹

2018～2020年江蘇省空氣質量監測數據來源于中國環境監測總站官網(http://www.cnemc.cn/)，包含臭氧、PM2.5、PM10、NO2、SO2和CO的小時濃度數據。本文中，O3_8h代表臭氧的日最大八小時滑動平均值，是臭氧污染的重要評價指標。

江蘇省氣象觀測數據來源于中國氣象數據網(http://data.cma.cn/)，主要包括氣溫、氣壓、相對濕度、10 m風向風速、降水等要素小時觀測值。由于該氣象數據中不包括太陽輻射數據，而太陽輻射量又是影響臭氧污染的重要指標之一，因此本文所需的太陽輻射數據來自于WRF模式模擬數據，水平空間分辨率為3 km，時間分辨率為1 h。

1.2 研究方法

(1)主觀污染天氣分型方法

污染天氣分型方法主要包括主觀和客觀天氣分型方法[5]。本文采用主觀天氣分型方法，即通過對歷史天氣圖的理解和分析，結合氣象、大氣污染等理論，總結分類出不同污染情況下的環流背景和天氣形勢特征，并具體闡明不同污染天氣類型下的氣象和污染物要素特征。本文利用該方法，歸納總結出影響江蘇省臭氧污染的不同天氣系統，為臭氧污染控制和提高臭氧預報預警能力有較好的輔助作用。

(2)相關性分析

采用基于數學統計的方法，對江蘇省近地面臭氧污染濃度與氣象因素進行相關性分析，最常用的相關系數為Pearson相關系數，取值-1～1，絕對值越大，說明相關性越強。

(3)多元線性回歸分析

多元線性回歸方法是基于因變量和自變量之間滿足線性關系的假設，建立的回歸方程。回歸方程可表示為：

y=C0+C1X1+C2X2+…+CpXp

(1)

其中y為因變量。C0，C1，C2，…,Cp，為回歸系數，可利用最小二乘法得到。X1，X2，…,Xp為自變量。本文利用多元線性回歸分析建立臭氧濃度與各氣象要素的回歸方程。

2 結果與分析

2.1 2018～2020年臭氧污染概況

經統計，2018～2020年全省臭氧超標天數分別為36、53、37 d，2018～2020年江蘇各城市臭氧月均濃度變化如圖1所示。從圖中可以看出，2019年臭氧污染較為嚴重，除1月、4月和10月外，其他月份全省臭氧平均濃度均有所升高，5月和7月濃度增幅較大，全省月平均濃度升高幅度超過20 μg/m3，而2020年臭氧污染有所減輕，月均濃度均未超過160 μg/m3，除1月、2月、4月和9月外，其他月份全省平均濃度較上年呈下降趨勢，其中6～7月降幅較大，分別下降了35 μg/m3和30 μg/m3。從各城市來看，南京、無錫、徐州、蘇州、南通、宿遷及連云港在2019年7月濃度升高幅度超過10 μg/m3，污染程度加重。

圖1 2018～2020年江蘇省各設區市O3_8h月均濃度Fig.1 The monthly average concentrations of O3_8h in various districts of Jiangsu Province from 2018 to 2020

2.2 2019年臭氧天氣分型

由上文分析可知，2019年臭氧污染較為嚴重，因此選擇2019年進行臭氧天氣分型。由2019年江蘇省臭氧濃度監測數據可知，發生臭氧污染共53 d。從污染發生的日期來看，臭氧污染與副熱帶高壓的季節移動有很大的關系，按照不同的天氣類型，將其劃分為5類，每種類型的天數分別為7、22、5、18、1 d。5種天氣類型的不同高度的江蘇地區氣象形勢配置、氣象要素以及對應的臭氧濃度如表1所示。

表1 5種天氣類型下不同位勢高度氣象形勢配置、氣象要素及臭氧濃度Table 1 Weather situations in different potential height, meteorological elements and ozone concentrations for 5 typical weather types

從表中可以看出，江蘇省2019年臭氧污染發生時，日均氣溫在20.9～29.3 ℃，不同類型間差別較為明顯，而風速和相對濕度則區別不大，地面風速在2.4～2.8 m/s，相對濕度在57%～77%之間。下面將分別討論5種天氣類型的500 hPa、850 hPa及地面的天氣形勢特點。

經統計總結各類型天氣形勢特征發現，暖平流型污染天氣主要出現在春季，氣溫逐漸升高，500 hPa副熱帶高壓位置偏南，580線位于福建中北部地區，江蘇地區受偏西風氣流影響，850 hPa有明顯的暖平流，地面受高壓控制，天氣一般為晴朗或多云，增溫增濕有利于光化學反應生成臭氧。

高壓脊型主要集中出現在春末夏初，天氣逐漸變得炎熱，但此時江南地區尚未進入梅雨季節，500 hPa處于高空脊前，580線位于江蘇南部地區，850 hPa上江蘇上空有反氣旋式環流，整層大氣以下沉運動為主，地面以均壓場或者高壓控制為主，天氣一般較為晴朗，有利于臭氧生成，同時下沉運動也有利于高空的臭氧向近地面傳輸。

暖濕氣流型主要在6、7月發生，580線北抬至江蘇中部地區，850 hPa為西南氣流，江南地區進入梅雨季節，氣候濕潤多雨，天氣較為悶熱，此時段光照條件較弱，但其垂直與水平擴散條件較差，易造成本地臭氧堆積，形成大范圍臭氧污染。

副高控制型主要集中在江蘇受到副高控制的盛夏及夏末秋初期間，高低空均受到副熱帶高壓的影響，晴朗高溫，有利于光化學反應生成臭氧，下沉運動強烈，高空的臭氧下傳及本地積累容易造成大范圍、長時間的臭氧污染，全年臭氧峰值也出現在該類型中。

臺風影響型僅出現在9月7日，該類型與副高控制型較為相似，但是在西太平洋臺風影響下，海洋上空的高濃度臭氧對東南沿海地區臭氧濃度有明顯的輸送作用，因此單獨列為一種類型。從高低空配置來看，500 hPa以高空槽影響為主，850 hPa及地面為偏東氣流，風速較大，海洋臭氧對江蘇地區有明顯的傳輸影響。

2.3 臭氧污染與氣象因子相關性分析

氣象因素在臭氧的形成、沉降、傳輸和稀釋過程中起著重要作用，特別是在局地氣象條件下，因此，開展氣象要素與臭氧質量濃度之間的相關分析，將有助于理解臭氧高污染產生的原因，這對臭氧污染天氣的預報和治理有著重要意義。

臭氧污染大多發生在夏季，因此選擇2018～2020年夏季(6～9月)開展臭氧污染與氣象因子相關性研究。經統計計算得到2018～2020年夏季江蘇省臭氧超標天O3_8h與氣象因子日均值相關性(其中氣溫為日最大值)，發現污染天臭氧濃度與氣溫、太陽輻射呈較強正相關，相關系數均為0.5，與風速呈較弱正相關，相關系數為0.4，與相對濕度呈較強負相關，相關系數達-0.6，而與海平面氣壓負相關性較弱，相關系數為-0.2。

2.4 臭氧污染與氣象因子分布概況

2018～2020年夏季全省臭氧污染與氣象因子分布概況如下表所示。從表中可以看出2019年臭氧污染天數最高為53 d，且臭氧平均濃度最高，為196 μg/m3，各氣象要素中，海平面氣壓平均值在1 005～1 009 hPa，氣溫在24～29 ℃以內，相對濕度在65%左右，風速在2.2～2.7 m/s范圍內，太陽輻射在300～335 W/m2。

進一步地，統計2018～2020年夏季江蘇省臭氧污染天中各氣象因子日均值，得到其頻率分布如圖3所示，可見太陽輻射高頻值出現在340～360 W/m2范圍，高于夏季平均值(298 W/m2)較多；海平面氣壓集中在1 001～1 007 hPa之間，處于夏季平均水平(1 006 hPa)；氣溫主要分布在26～28 ℃，略高于夏季平均值(26 ℃)；相對濕度在65%～75%范圍偏多，其低于全省平均值(79%)；風速集中在2.5～3.0 m/s之間，接近全省平均水平(3 m/s)。

圖3 2018～2020年夏季臭氧污染天氣象因子頻率分布直方圖Fig.3 Histogram of frequency distribution of meteorological elements during ozone pollution days in the summer from 2018 to 2020

除以上高頻值分布范圍外，在太陽輻射較低時、氣壓較高時、相對濕度較高時或風速較高時也有臭氧污染發生。結合上文分析的臭氧天氣分型可以發現，在梅雨季節相對濕度較高，水平垂直擴散條件不利，也會造成部分時段的臭氧累積。風速較高時容易受傳輸作用影響，導致臭氧濃度的升高[11]。

圖2 臭氧與各氣象因子相關性(均通過顯著性檢驗，P<0.05)Fig.2 Correlations between ozone concentrations and various meteorological elements (all passed the significance test, P<0.05)

年份臭氧污染天數臭氧平均濃度/(μg·m-3)海平面氣壓/hPa氣溫/℃相對濕度/%風速/(m·s-1)太陽輻射/(W·m-2)2018年361751008.124.065.72.5335.02019年531961006.725.264.12.7324.22020年371721005.928.569.32.2301.3平均421811006.925.966.43.5320.2

2.5 臭氧與氣象因子回歸分析與效果檢驗

綜上可知，臭氧污染與氣象因子關系密切，為了更好地預測不同氣象條件下臭氧污染情況，探索臭氧污染與各氣象因子的關系，且考慮到臭氧非污染天數據的加入可能會弱化臭氧高值擬合效果，因此進一步利用2018～2020年夏季全省臭氧超標天小時值與氣象因子建立回歸方程，得到擬合方程：

y=0.12X1+4.31X2-1.77X3+3.73X4-0.1X5

(2)

其中，y為臭氧，X1為海平面氣壓，X2為氣溫，X3為相對濕度，X4為風速，X5為太陽輻射?；貧w方程擬合R2達0.96，且通過顯著性檢驗(P<0.05)。隨機選擇南京2018年6月與徐州2019年9月臭氧濃度進行回歸方程擬合效果檢驗，發現日變化趨勢與觀測值較為一致，其中臭氧觀測與模擬的峰谷值擬合效果均較好，擬合峰值與觀測值的小部分差異可能與本地排放及臭氧化學反應過程有關。

圖4 臭氧與氣象因子回歸方程檢驗(以南京和徐州為例)Fig.4 Regression equation test between ozone and meteorological elements(taking Nanjing and Xuzhou as examples)

3 結 論

(1)2018～2020年中2019年臭氧污染較為嚴重。從全省月均值來看，2019年5月和7月臭氧濃度增幅較大，而2020年臭氧污染有所減輕，月均濃度均未超過160 μg/m3，大部分月份全省平均濃度均呈下降趨勢。從各城市來看，南京、無錫、徐州、蘇州、南通、宿遷及連云港在2019年7月濃度升高幅度超過10 μg/m3，污染程度加重。

(2)針對2019年江蘇臭氧污染事件，按照不同天氣形勢對臭氧污染的影響，將臭氧污染事件發生的天氣形勢影響類型劃分為5種，分別為暖平流型、高壓脊型、暖濕氣流型、副高控制型和臺風影響型。總體來看，江蘇省臭氧污染天氣類型與副熱帶高壓的季節移動(北上、南退)有明顯關系，并且容易受到中低空西南暖濕氣流的影響，垂直方向上高空的高濃度臭氧下傳，以及海洋上高濃度臭氧輸送也是造成江蘇省臭氧污染的重要影響因子。

(3)江蘇省夏季污染天臭氧濃度與氣溫、太陽輻射呈較強正相關，與風速呈較弱正相關，與相對濕度呈較強負相關，與海平面氣壓相關性較弱；

(4)夏季江蘇省臭氧污染天各氣象因子日均值分布顯示，太陽輻射高頻值出現在340～360 W/m2范圍，海平面氣壓集中在1 001～1 007 hPa之間，氣溫主要分布在26～28 ℃，相對濕度在65%～75%范圍偏多，風速集中在2.5～3.0 m/s之間。

(5)通過臭氧濃度與氣象因子建立回歸方程，可快速預測臭氧濃度(僅考慮氣象條件)，為臭氧污染預報預警提供數據支持。