基于μCT表征的SLM成形GH3536高溫合金缺陷特征

高祥熙，楊平華，喬海燕，張 帥

(1 中國航發北京航空材料研究院，北京 100095；2 航空材料檢測與評價北京市重點實驗室，北京 100095；3 中國航空發動機集團 材料檢測與評價重點實驗室，北京 100095)

GH3536合金作為一種經鉻和鉬元素固溶強化的鐵含量較高的鎳基高溫合金，具有優異的抗氧化、抗熱腐蝕以及高溫組織穩定性，可在900 ℃以下的高溫環境中長期工作，短時工作溫度達到1080 ℃，適用于制造航空發動機的燃燒室部件和其他耐高溫零部件[1]。但是，該合金熔點高、難變形、易開裂和難切削，導致傳統制造工藝的加工周期長、能耗高、模具/刀具損耗快等，而采用基于離散—分層—疊加原理的激光選區熔化(selective laser melting，SLM)技術可以直接獲得任意復雜形狀、精度高和表面質量好的零部件，并且節省原材料、縮短加工周期，較好地解決了上述難題，應用激光選區熔化技術制造高溫合金零部件已成為制造業研究的熱點之一[2-5]。

目前，SLM技術在TC4鈦合金、316L不銹鋼、AlSi10Mg鋁合金和IN718高溫合金等材料方面的研究較為廣泛，制造的鉸鏈支架、燃油噴嘴和熱交換器等零部件已經在航空航天領域獲得了應用[6-9]。國外對成形工藝、熱處理、表面質量、缺陷特征及力學性能等基礎應用研究較為成熟，而國內在成形設備、制造工藝、過程控制及工藝穩定性等方面取得顯著進展[10-11]。SLM技術自身存在著局限性，在成形過程中粉末質量、真空度、工藝參數和后處理等都會對成形零件的質量產生影響，導致零件中形成“致命”缺陷，降低了零件的力學性能[12-15]。有研究者[16-17]在SLM成形GH3536合金中發現了氣孔、裂紋等，并且通過調整工藝參數改變了試樣致密度，這表明工藝參數優化對改善成形質量至關重要；但是，單純的工藝參數優化并不能完全消除缺陷，還需要通過后處理工藝(例如熱等靜壓)進一步改善零件質量[18]。此外，SLM成形合金的微觀組織也與成形工藝相關，調整工藝參數將改變材料的整體力學性能水平，有研究表明[19]SLM成形GH3536合金中形成了沿著沉積方向近似外延生長的柱狀晶，導致了力學性能表現出一定的各向異性，雖然力學性能由微觀組織決定，但也受到了熔池形貌的影響[16]。

將SLM成形合金力學性能與缺陷之間的關系作為研究重點，其中合金的孔隙率可采用排水法測量，但該方法測量精度低；缺陷特征可通過金相或試樣斷口觀察，這種截面觀察只能獲得缺陷的二維形貌；工業CT技術具有分辨率與測量精確高以及可實現三維成像等優勢，已經在SLM成形合金的孔隙率和缺陷分析中獲得應用[20-21]，但是該技術對SLM成形GH3536合金的缺陷特征分析較少。考慮到GH3536合金粉末特性及SLM成形工藝的特殊性，僅僅通過二維截面的局部觀察并不能全面、準確地獲得缺陷特征及其變化規律，而應用工業CT技術獲得缺陷的三維特征有利于后續建立缺陷與力學性能的定量關系；另外，熔池特征與缺陷的形成也存在一定的關系，需要對不同工藝參數下的熔池形貌開展研究。本工作采用SLM技術，通過選擇激光功率和掃描速度的參數組合制備GH3536高溫合金試樣，基于工業CT獲得的三維重建數據分析試樣中的缺陷特征，同時采用光學顯微鏡和掃描電鏡觀察微觀組織，獲得缺陷特征與熔池形貌之間的關系。

1 實驗過程與方法

1.1 成形材料及工藝

實驗材料為氣霧化GH3536粉末，根據激光衍射法(GB/T 19077—2016)測定的粉末粒經范圍為21.4 ～53.8 μm (D10～D90)，其中中值粒徑為43.0 μm (D50)，滿足高斯分布；金屬粉末流動性良好，根據標準(GB/T 1482—2010)獲得的測定值為17 s/50 g；粉末的化學成分見表1。

表1 GH3536粉末的化學成分(質量分數/%)Table 1 Chemical compositions of GH3536 powder (mass fraction/%)

實驗設備為易加三維公司的SLM系統，該系統具備400 W光纖激光器，激光波長為1064 nm，可提供高穩定性和高質量的激光光源。表2為六組不同的激光功率(P)和掃描速度(v)參數組合，其余工藝參數保持不變，其中掃描間距(s)為0.11 mm，鋪層厚度(h)為0.04 mm，光斑直徑(φ)為0.1 mm，根據Simchi等[22]提出的模型計算體積能量密度(volume energy density, VED)。掃描策略為之字形逐行掃描，相鄰層間偏轉角度為67°，每層掃描完成后采用單獨工藝進行輪廓掃描。

表2 SLM成形工藝參數Table 2 Process parameters in the SLM procedure

圖1(a)為不同參數組合所成形的GH3536試樣，尺寸為26 mm (X)×30 mm (Y)×25 mm (Z)，其中XY面平行基板平面，Z為堆積方向。由于試樣尺寸較大，所選用工業CT系統的射線能量難以穿透(可穿透高溫合金最大尺寸約為15 mm)，分別在每個試樣上采用線切割電火花加工(wire-cut electrical discharge machining, WEDM)尺寸為5 mm (X)×5 mm (Y)×25 mm (Z)的小型長方體試樣以滿足工業CT檢測要求，見圖1(b)。

圖1 SLM成形GH3536試樣及工業CT檢測示意圖(a)GH3536試樣；(b)線切割小型試樣的工業CT檢測Fig.1 SLM GH3536 samples and schematic diagram of industry CT testing(a)GH3536 samples;(b)wire-cut small specimens detected by industry CT system

1.2 工業CT檢測

實驗設備選用m300型工業CT系統，該系統具有優異的空間分辨率(>50 LP/mm)和密度分辨率(優于0.3%)，其中納米管最大管電壓為180 kV，最小焦點尺寸為5 μm，探測器矩陣為2000×2000，每個探測器晶體尺寸為200 μm。本研究選用120 kV管電壓和100 μA電流，緊貼X射線源放置1 mm厚銅片以減小射束硬化。試樣放置在載物臺中心，并靠近射線源，此時試樣與射線源和探測器的距離分別為20 mm和780 mm，通過局部放大實現高靈敏度檢測(5 μm/pixel)；X射線穿透試樣后通過載物臺的360°旋轉在探測器上獲得一系列放大的二維投影圖像(圖1(b))，投影幅數為1000，每間隔0.36°采集一幅圖像，每幅圖像的采集時間為0.5 s。采用系統軟件進行數據重建，利用旋轉中心矯正和射束硬化矯正改善圖像質量，獲得低噪聲水平的三維圖像。

1.3 數據分析

圖2(a)為輪廓掃描后試樣近表面(距表面0.1～0.2 mm)的線性缺陷，這種由表面工藝引入的近表面缺陷將影響缺陷評價的準確性。因此，在數據分析時建立感興趣區域(region of interesting, ROI)，只統計分析試樣內部的缺陷特征，消除粗糙表面和近表面缺陷的影響，見圖2(b)。

圖2 試樣近表面線性缺陷(a)和感興趣區域(b)Fig.2 Linear defects near the surface of samples (a) and region of interesting (b)

采用Avizo軟件進行重建數據的預處理和缺陷的統計分析，首先通過軟件中交互式閾值分割功能(interactive threshold)對感興趣區域進行二值化(材料賦值為1，缺陷賦值為0)，利用閉合處理功能(closing)閉合二值化圖像中小于3個像素的缺陷，消除圖像噪聲及偽影干擾；其次，采用預處理后的重建數據計算試樣的三維體積孔隙率和二維面積孔隙率，采用球度(fsphericity)和長寬比(faspect)兩個參數表征缺陷的形貌，采用各向異性值(fanisotropy)表征缺陷的方向性，同時分析沿堆積方向上缺陷數量的變化；最后，結合成形工藝和分析結果對缺陷進行分類。

1.4 金相組織觀察

在每個小型試樣上截取尺寸為5 mm (X)×5 mm (Y)×7 mm (Z)的試樣，按照標準樣品準備方法進行鑲樣(Citopress-30型鑲樣機)、拋光(SAPHIR 550型拋光機)及腐蝕(腐蝕劑CuSO4∶HCl∶H2O=10 g∶50 mL∶50 mL，時間10 s)，采用酒精清洗、烘干制備金相試樣。采用光學顯微鏡(Leica GX_51)和掃描電鏡(NanoSEM 450)觀察試樣XY面中解剖缺陷和熔池形貌。

2 結果與分析

2.1 缺陷的三維特征

圖3為SLM成形GH3536試樣(1#～6#)的重建數據分析結果，其中第一行為不同成形工藝試樣中缺陷(被渲染成藍色)的三維分布，第二行為試樣中垂直Z向的典型CT切片。由圖可知，不同參數組合成形的試樣中都含有缺陷，且彼此之間缺陷數量差異較大，表明通過控制工藝參數可以獲得不同致密度的試樣；5#試樣含有微量且隨機分布的規則氣孔，其形成與成形材料中存在一定比例的空心粉(≤0.1%)有關，此外，SLM成形過程中較高的冷卻速率(103～107K/s)導致熔池中溶解的氣體未及時逸出，也可能導致氣孔的形成[23]；1#和2#試樣的缺陷數量明顯多于5#，出現了不規則、尺寸較大的孔洞，有些孔洞呈線性排列，這與工藝參數選擇不當帶來的熔池濺射效應、熔合不良等有關；3#,4#和6#試樣的情況進一步惡化，缺陷數量不僅大幅度增加，還出現了更加不規則孔洞，在CT切片上線性孔洞呈一定規律排列成層狀，這是由于試樣整體熔合不良而導致材料未形成致密的冶金結合[24-25]，此外，試樣中還含有極不規則、尺寸更大的未熔合(lack of fusion, LOF)。

實驗采用單一變量法分別分析激光功率和掃描速度與成形質量的關系。由1#～4#試樣可知，隨著激光功率的減小(335 W→185 W)，試樣中缺陷數量先減少再迅速增加，存在極值點，表明在成形過程中存在最優的激光功率值，但在2#試樣中仍然存在線性孔洞，該類缺陷偶然出現在某一堆積層的掃描行內，這可能與掃描過程中某一行粉末熔化出現波動有關；值得注意的是，當激光功率大于最優值時，熔池溫度升高、濺射效應增強，導致這種波動概率增加而形成較多的線性孔洞，但當激光功率小于最優值時，熔池溫度不能使粉末充分熔化，導致整個試樣中充滿了層狀孔洞，成形質量隨著激光功率的減小逐漸惡化；由6#,2#和5#試樣可知，隨著掃描速度的減小(1700 mm/s→800 mm/s)，試樣中缺陷數量迅速減少，表明成形質量對掃描速度較為敏感，適當選擇較低的掃描速度有利于快速提高試樣質量。但有研究表明[26]，過低的掃描速度導致熔池溫度升高，使低熔點成分粉末或雜質發生汽化，甚至產生高溫等離子體，最后在反應中未及時排出，降低了試樣的致密度，嚴重時在試樣邊緣甚至出現翹曲現象。因此，激光功率與掃描速度的參數匹配對成形質量至關重要，除了控制形貌不規則的孔洞和未熔合外，還可以減少缺陷數量，只是不能完全消除氣孔。

圖4為試樣中三維體積孔隙率與體積能量密度的關系。結合圖3可知，不同工藝參數所成形的試樣孔隙率差異較大，其范圍約為0.00124%～0.325%(最大相差約262倍)；當孔隙率略大于0.01%時，試樣中出現不規則的孔洞，隨著孔隙率繼續增大，隨機分布或線性孔洞轉變為層狀孔洞，但當孔隙率小于0.01%并進一步減小時，試樣中缺陷類型為規則氣孔；體積能量密度作為工藝參數的綜合指標，較高的體積能量密度有效地降低孔隙率，改善成形質量。但是，有研究表明[19,26]，體積能量密度也存在著最優值范圍，隨著該值的升高，SLM成形合金的孔隙率先降低后升高。本研究中體積能量密度并未達到最優值，可能與掃描速度較窄的選擇范圍有關。

圖3 SLM成形GH3536試樣中缺陷的三維分布及二維CT切片Fig.3 Three-dimensional distribution of defects and two-dimensional CT slices in SLM GH3536 samples

圖4 三維體積孔隙率和體積能量密度之間的關系Fig.4 Relationship between 3D volume porosity and VED

圖5為6#試樣中缺陷體積與等效直徑的統計結果，其中缺陷體積為三維重建數據中某一缺陷內體素體積之和，等效直徑(deq)定義為與缺陷體積相同的等效球體的直徑。由圖可知，缺陷體積和等效直徑的分布隨著缺陷尺寸的減小而不斷增加，大多數缺陷的等效直徑小于54 μm，占比約為97%，這與文獻[27-28]中結果一致。等效直徑非線性擬合的結果表明，Weibull PDF函數(probability density function，PDF)符合試樣中缺陷等效直徑的分布規律，呈現出衰減性指數分布。式(1)為PDF函數，其中N為相對頻數，d為等效直徑，擬合后常數c為3.081，形狀參數m為0.166。形狀參數m值與文獻[27](m=1.16)不同，這種差異與缺陷尺寸有關，文獻[27]中SLM成形AlSi10Mg材料與本研究不同，并且成形試樣中缺陷尺寸較大，同時數據分析時將一個像素的缺陷視為噪聲。

(1)

圖5 缺陷體積與等效直徑的統計直方圖Fig.5 Statistical histograms of volume and deq of defects

圖6為5#，1#和6#試樣中缺陷球度(fsphericity)和長寬比(faspect)的柱狀圖和累計頻率。球度定義為：

(2)

其中V和A分別表示為缺陷的體積和表面積。因此，fsphericity取值范圍為[0,1]，當fsphericity=1時，缺陷為球形。長寬比定義為：

(3)

其中dmin和dmax分別表示為缺陷最佳擬合橢球中正交的長軸和短軸，faspect取值范圍為[0,1]。

上述分析中把SLM成形GH3536試樣中的缺陷類型分為氣孔、孔洞和未熔合，該缺陷類型的劃分除了與缺陷的形成機理有關外，還與缺陷形貌有關。由圖6(a)～(c)可知，球度作為缺陷表面光滑程度的指標，傾向于較高值分布，但實際上缺陷球度分布范圍較寬，并且不同工藝參數成形的試樣中球度范圍各不相同：5#試樣中形貌規則氣孔的球度范圍約為0.8～1；1#試樣形貌不規則孔洞的球度范圍降低至0.5～0.8；6#試樣中形貌極不規則的未熔合球度范圍小于0.5。三種類型缺陷的球度之間并沒有明顯的界線，劃分范圍與成形質量密切相關。圖6(d)中缺陷長寬比的數值集中于中值附近，范圍主要為0.4～0.8，考慮到缺陷的規則程度，氣孔形貌傾向于球形或橢球形，孔洞形貌為細長的橢球形，而未熔合呈現出層狀特征。

圖6 缺陷球度和長寬比的柱狀圖及累計頻率(a)～(c)球度；(d)長寬比Fig.6 Histograms and cumulative frequencies of sphericity and aspect ratio of defects(a)-(c)sphericity;(d)aspect ratio

2.2 沿堆積方向上缺陷特征

圖7為二維面積孔隙率沿堆積方向的變化曲線,圖8為二維CT切片的數據分析示意圖。為了兼顧數據分析的代表性及計算效率，實驗分別對6#試樣上部、中部和下部的二維面積孔隙進行統計分析(圖8(a)中黑色標注)，每部分統計300層CT切片，高度約為1.5 mm。由圖可知，試樣中不同部位的孔隙率范圍主要為0.1%～0.3%，表明沿堆積方向缺陷數量無明顯的規律性，這與文獻[27]中SLM工藝中缺陷數量隨堆積高度呈規律性變化的結論存在差異。此外，圖8中曲線有三個特征：首先，曲線分布呈鋸齒狀，這是因為CT切片的厚度(5 μm)遠小于缺陷尺寸，當切片上下連續移動的過程直至缺陷的最大截面處時，孔隙率才達到峰值(圖8(b))，這種鋸齒狀曲線進一步證明了缺陷的層狀分布，這與成形過程中層層堆積密切相關；其次，圖7(b)中孔隙率的整體水平低于圖7(a)和圖7 (c)，這與圖像閾值分割時人為設定閾值范圍而引入的誤差有關，這種誤差無法避免，但通過最大灰度梯度值法自動確定材料與缺陷的邊界可減小這種誤差，只是這種方法硬件要求高、計算效率低；第三，試樣上部出現了孔隙率異常偏高的現象(圖7(a)中虛線標注)，表明在非固定位置上缺陷數量或尺寸偶然增加，也證明了SLM成形過程在非優化參數下的不穩定性。

圖7 二維面積孔隙率沿Z向的變化曲線(a)上部；(b)中部；(c)下部Fig.7 Dynamic curves of two-dimensional area porosity along Z direction(a)top part;(b)middle part;(c)bottom part

圖8 二維CT切片的數據分析示意圖 (a)6#試樣；(b)單個缺陷Fig.8 Data analysis schematic diagram of two-dimensional CT slice (a)sample 6#;(b)single defect

2.3 缺陷的各向異性

圖9為6#試樣中缺陷各向異性值(fanisotropy)的統計結果，該指標可表示缺陷沿某一軸的結構方向性，其中，fanisotropy取值范圍為[0,1]，當fanisotropy=0時，缺陷為各向同性；當fanisotropy=1時，缺陷為完全各向異性。由圖可知，試樣中缺陷的各向異性值分布范圍較寬，傾向于較高值分布，表明試樣中的缺陷確實存在一定的方向性，主要體現在孔洞和未熔合。具體地，孔洞無明顯尖端，XY面上的尺寸大于YZ面(圖10(a-1),(a-2))，從三維形貌(圖10(a-3))上可知，該缺陷傾向平行于掃描方向；未熔合一般存在明顯的尖端，且含有未熔融粉末，XY面上的最大尺寸(圖10(b-1))遠大于Z向上尺寸(圖10(b-2))，呈現出層狀形貌，從三維形貌(圖10(b-3))上可知，該缺陷平面傾向垂直于Z向，這種層狀未熔合的出現正是導致圖7(a)中二維面積孔隙率異常偏高的原因。

圖9 缺陷各向異性的柱狀圖和累計頻率Fig.9 Histogram and cumulative frequencies of defect anisotropy

圖10 孔洞(a)和未熔合(b)的二維及三維形貌(1)XY面；(2)YZ面；(3)3DFig.10 Two-dimensional and three-dimensional morphologies of void (a) and LOF (b)(1)XY plane；(2)YZ plane；(3)3D

2.4 缺陷的二維形貌

圖11為金相照片中缺陷的二維解剖形貌。由圖可知，氣孔的尺寸較小，約為20 μm，隨機分布在熔池內部或邊界上(圖11(a))，有的為理想的圓形，由球形的空心粉形成，有的為非理想的橢圓形，與熔池內未及時逸出的氣體有關；孔洞的尺寸較大，形貌不規則，多分布在熔池之間的界面上，傾向平行于熔池的長軸，即掃描方向(圖11(b),(c))；未熔合在某一方向上尺寸較大，覆蓋多個熔池，多含有未熔融粉末，其平面垂直于Z向(圖11(d))。上述三種尺寸的缺陷均能被μCT檢測及統計分析，該解剖結果進一步驗證了經μCT統計分類的缺陷特征。

圖11 金相照片中典型的缺陷形貌(a)氣孔；(b),(c)孔洞；(d)未熔合Fig.11 Typical defect morphologies in the optical micrographs(a)pore;(b),(c)void;(d)LOF

圖12為SEM圖中微觀缺陷的二維形貌。從微觀尺度觀察，試樣中除了上述三種尺寸較大的缺陷外，還存在尺寸更小的微氣孔(圖12(a))，形貌接近完美球形，但此時缺陷尺寸(約5 μm)在CT圖像上僅為一個像素尺寸，在后處理過程中被當作噪聲而消除，并未參與到數據分析中；另外，試樣中還發現小于μCT檢測能力的微裂紋(圖12(b))，這種面狀缺陷在某個方向尺寸極小，并不能被μCT檢測，進一步地，微裂紋沿著微區內微晶的界面擴展，這可能是由于熔池內局部的散熱方向不同，形成了生長方向不一致的微晶，在接觸的界面上存在較大內應力而導致的。

圖12 微觀缺陷形貌的SEM照片(a)微氣孔；(b)微裂紋Fig.12 SEM images of micro-defect morphologies(a)micropore;(b)microcrack

2.5 缺陷特征與熔池形貌的關系

圖13為SLM成形GH3536試樣XY面的熔池形貌。由圖可知，XY面上熔池呈交叉條狀形貌，反映出相鄰層間的交叉掃描方式。該掃描方式可在一定程度上減少應力集中，降低內部殘余應力，與文獻[29]結果一致；不同試樣之間的熔池形貌存在明顯差異，圖13(a)中熔池緊密平行排列，具有較大的長寬比，表明熔池彼此之間搭接良好，只存在微量的氣孔；當偏離優化工藝參數時，熔池的長寬比減小，并且熔池寬度出現波動，熔池邊界上開始出現形貌不規則的孔洞(圖13(b))，隨著偏離程度增加，熔池的長寬比進一步減小，單道熔池不再連續，熔池彼此之間搭接較差，在界面上形成了數量較多、尺寸較大的孔洞(圖13(c),(d))，但并未發現未熔合，該缺陷的形成可能與鋪粉過程更加密切。因此，不同的工藝參數在成形過程中導致熔池形貌的差異化，進而形成了具有典型特征的缺陷。

圖13 SLM成形GH3536試樣中XY面的熔池形貌(a)2#試樣；(b)3#試樣；(c)4#試樣；(d)6#試樣Fig.13 Molten pool morphologies of XY planes in the SLM formed GH3536 samples(a)sample 2#;(b)sample 3#;(c)sample 4#;(d)sample 6#

3 結論

(1)SLM成形GH3536合金中缺陷類型有氣孔、孔洞、未熔合和微裂紋，基于μCT檢測及統計分類的缺陷(≥15 μm)中氣孔尺寸小、數量多，呈球形或橢球形，球度范圍約為0.8～1；孔洞尺寸較大，形貌不規則，球度范圍約為0.5～0.8；未熔合在XY面上的尺寸較大，呈層狀，且含有未熔融粉末，球度一般小于0.5。

(2)激光功率和掃描速度的優化組合下成形試樣的孔隙率低于0.01%，此時控制了合金中的孔洞和未熔合，但不能完全閉合氣孔，試樣局部孔隙率的異常增加與未熔合有關。

(3)孔洞和未熔合具有一定的各向異性，孔洞多位于熔池間的界面，傾向平行于掃描方向，未熔合覆蓋多個熔池，缺陷平面傾向垂直于Z向。

(4)工藝參數與熔池形貌密切相關，該合金中XY面上熔池呈交叉條狀形貌，激光功率和掃描速度的優化組合下熔池彼此之間搭接良好，具有較大的長寬比，可獲得優異的成形質量。