亞洲大陸流出羽中氣溶膠磷的來(lái)源解析

谷 涵,石金輝,2*,高會(huì)旺,2,姚小紅,2 (.中國(guó)海洋大學(xué),海洋環(huán)境與生態(tài)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,山東 青島 26600；2.青島海洋科學(xué)與技術(shù)試點(diǎn)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室,海洋生態(tài)與環(huán)境科學(xué)功能實(shí)驗(yàn)室,山東 青島 266237)

磷(P)是生物生長(zhǎng)所必需的營(yíng)養(yǎng)元素,在海洋生物固氮、固碳中發(fā)揮著重要作用[1-2].大氣P沉降是表層海水中 P營(yíng)養(yǎng)鹽的重要來(lái)源[3],但這一來(lái)源的P并不能全部被海洋生物所利用.通常僅溶解態(tài)P(DP)被認(rèn)為是生物可利用P,顆粒態(tài)P因沉降速度快、滯留時(shí)間短,在真光層中幾乎不能被海洋生物所利用[4].

不同排放源對(duì)氣溶膠 P的相對(duì)貢獻(xiàn)不同.模式研究顯示,在全球尺度上氣溶膠中TP的82%來(lái)自于礦物沙塵源的貢獻(xiàn),12%來(lái)自一次生物源氣溶膠的貢獻(xiàn),人為燃燒源的貢獻(xiàn)僅為5%[3].也有研究顯示,礦物沙塵源對(duì)氣溶膠中TP的貢獻(xiàn)為48%,生物排放源(來(lái)自植物、動(dòng)物和細(xì)菌)的貢獻(xiàn)為34%,人為源的貢獻(xiàn)為14%,海鹽和火山灰等其他來(lái)源的貢獻(xiàn)約為4%[5].近年來(lái),由于人類活動(dòng)對(duì)全球 P循環(huán)的擾動(dòng)不斷增強(qiáng),不同區(qū)域人為源P的排放對(duì)于氣溶膠P的貢獻(xiàn)差異較大[6].在一些受工業(yè)活動(dòng)影響較大的區(qū)域,人為源排放對(duì)氣溶膠中TP的貢獻(xiàn)可能接近50%[3],也有研究認(rèn)為僅燃燒源排放對(duì) TP的貢獻(xiàn)就超過(guò)50%[7].

不同來(lái)源氣溶膠中DP對(duì)TP的貢獻(xiàn)差異較大[8],大量觀測(cè)數(shù)據(jù)顯示,礦物沙塵中DP對(duì)TP的貢獻(xiàn)約為5%～10%[9],人為源中的貢獻(xiàn)約為50%[5,10],火山灰中的貢獻(xiàn)約為50%[11],生物氣溶膠中的貢獻(xiàn)約為50%～80%, 海鹽氣溶膠中則接近 100%[3,12].有研究顯示,在全球尺度上氣溶膠中DP的65%來(lái)自一次排放源的貢獻(xiàn),其中一次生物源的貢獻(xiàn)為30%,礦物沙塵源的貢獻(xiàn)為26%,人為源的貢獻(xiàn)為5%,生物質(zhì)燃燒源、海鹽源和火山灰的貢獻(xiàn)各為1%～2%.氣溶膠 P在大氣傳輸過(guò)程中二次酸化溶解的貢獻(xiàn)為35%[5].

正定矩陣因子分析(PMF)是一種有效的源解析方法,無(wú)需源譜信息,且可通過(guò)誤差估計(jì)對(duì)數(shù)據(jù)中的缺失和異常值進(jìn)行有效的處理,提高了解析結(jié)果的準(zhǔn)確性,實(shí)現(xiàn)數(shù)據(jù)利用的最大化[13].潛在源貢獻(xiàn)因子分析法(PSCF)是基于條件概率函數(shù)發(fā)展而來(lái)的定量識(shí)別潛在污染源的方法,通過(guò)結(jié)合后向軌跡和軌跡對(duì)應(yīng)的某種要素值來(lái)初步確定排放源的位置[14].這兩種方法近年來(lái)被廣泛用于研究氣溶膠中VOCs、PAHs等的源解析及潛在源貢獻(xiàn)區(qū)域[15-17].

目前,不同源排放對(duì)氣溶膠 P的相對(duì)貢獻(xiàn)尚不明確[8,18],而認(rèn)識(shí)不同排放源對(duì)氣溶膠中不同形態(tài) P的貢獻(xiàn)可以更好的評(píng)價(jià)大氣沉降P的生物可利用性.青島是亞洲大陸氣溶膠向北太平洋傳輸?shù)闹匾ǖ?同時(shí)受到東亞沙塵和華北人為污染物的共同影響.本文利用西風(fēng)盛行時(shí)在青島采集的總懸浮顆粒物(TSP)樣品,采用氣團(tuán)后向軌跡分析(HYSPLIT)、PMF和PSCF等方法[19-21],解析氣溶膠中P的來(lái)源及其貢獻(xiàn)區(qū)域,為準(zhǔn)確評(píng)估大氣 P沉降對(duì)中國(guó)近海初級(jí)生產(chǎn)力的貢獻(xiàn)提供參考.

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來(lái)源

源解析所用數(shù)據(jù)為2012年12月～2013年4月在青島采集的112個(gè)TSP樣品的分析結(jié)果[22].采樣時(shí)間選擇在冬、春季,因?yàn)樵摷竟?jié)盛行西風(fēng)將亞洲大陸氣溶膠傳輸?shù)奖碧窖?在處于該傳輸通道上的青島采集的大氣氣溶膠主要來(lái)自亞洲大陸.采樣地點(diǎn)位于中國(guó)海洋大學(xué)魚(yú)山校區(qū)辦公樓樓頂(36°04′N,120°20′E),距離黃海海岸線 1km 以內(nèi).使用 KC-1000大流量氣溶膠采樣器(青島嶗山電子公司)采集 TSP樣品于 Whatman41纖維濾膜(酸洗)上,采樣流量為1.05m3/min,每個(gè)樣品采集時(shí)間約為24h.采樣同期氣象數(shù)據(jù)來(lái)自中國(guó)氣象局 Micaps天氣圖資料,觀測(cè)期間,風(fēng)速為1.8～8.5m/s,主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槲鞅憋L(fēng)和偏北風(fēng),氣溫為-8.5～18.2℃,相對(duì)濕度為27%～100%.

采用磷鉬藍(lán)分光光度法分析樣品中 TP和 DP濃度.用于TP分析的樣品膜采用 HNO3+HF強(qiáng)酸溶液進(jìn)行消解;用于DP分析的樣品膜采用純水超聲萃取,萃取液加入堿性過(guò)硫酸鉀氧化劑進(jìn)行消解.采用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(Agilent 7500cICP-MS)分析樣品中 Al、V、Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、Sr、As、Cd、Pb的總態(tài)和溶解態(tài)濃度;采用離子色譜儀(Dionex ICS-3000)分析水溶性離子 Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+、Cl-、NO3-、SO42-的濃度.樣品處理、分析和質(zhì)量控制方法詳見(jiàn)文獻(xiàn)[22].

1.2 氣團(tuán)后向軌跡和聚類分析方法

利用 HYSPLIT模式(http://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php)模擬每個(gè)樣品采集期間72h氣團(tuán)后向軌跡.軌跡計(jì)算高度為地面以上500m,軌跡追蹤的起始時(shí)間為采樣開(kāi)始時(shí)間,所用氣象數(shù)據(jù)來(lái)自 NCEP全球數(shù)據(jù)同化系統(tǒng)的 GDAS 數(shù)據(jù)集(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/),水平分辨率精度為1×1°.采用TrajStat 聚類分析方法[23]對(duì)112條氣團(tuán)后向軌跡進(jìn)行聚類分析.

1.3 PMF分析

PMF分析是一個(gè)多元因子分析工具,利用輸入模型中的各化學(xué)組分濃度及其對(duì)應(yīng)的不確定度,通過(guò)多次迭代運(yùn)算分解成因子貢獻(xiàn)矩陣和因子成分譜矩陣,從而識(shí)別因子的來(lái)源、解析各因子的相對(duì)貢獻(xiàn).

考慮到樣品中一些化學(xué)組分的濃度常低于檢出限,因此在分析中將化學(xué)組分規(guī)范為:TP、DP 2種P組分,Al、V、Cr等 11種微量元素,Na+、Mg2+、Cl-等8種水溶性離子,并去除其中組分殘差＞3的樣品.因子數(shù)量的選取會(huì)影響模擬的結(jié)果,本研究選取3～9個(gè)因子分別進(jìn)行100次迭代運(yùn)算,比較觀測(cè)值與預(yù)測(cè)值的相關(guān)性(r2)、各化學(xué)組分的殘差、加權(quán)殘數(shù)平方和(Q)、信噪比,以及缺失數(shù)據(jù)和低于檢出限數(shù)據(jù)的比例[24],發(fā)現(xiàn)選取5個(gè)因子時(shí),Q值最小,模擬值與實(shí)測(cè)值相當(dāng)(r2均大于 0.8),源解析結(jié)果可以真實(shí)反映氣溶膠的來(lái)源.

1.4 PSCF分析

PSCF 分析是基于氣團(tuán)后向軌跡分析,通過(guò)計(jì)算條件概率密度初步確定軌跡后推起始點(diǎn)(氣團(tuán)到達(dá)終點(diǎn))大氣污染物的貢獻(xiàn)源區(qū)的方法.將所有軌跡經(jīng)過(guò)的區(qū)域劃分為1°×1°的網(wǎng)格單元(i,j),每個(gè)網(wǎng)格單元的潛在源貢獻(xiàn)因子為:

式中:nij為通過(guò)該網(wǎng)格的所有軌跡的結(jié)點(diǎn)數(shù)之和(每條軌跡上每后推 1h為一個(gè)結(jié)點(diǎn));mij為該網(wǎng)格內(nèi)超過(guò)閾值的結(jié)點(diǎn)數(shù)之和,本研究中一條軌跡所有結(jié)點(diǎn)上的P濃度均設(shè)為該軌跡后推起始點(diǎn)上樣品中的P濃度,所有樣品中75百分位上的P濃度設(shè)為閾值.為了降低條件概率函數(shù)因樣本總量較小而產(chǎn)生誤差的影響,引入權(quán)重系數(shù) Wij校正潛在源貢獻(xiàn)因子, 即潛在源貢獻(xiàn)因子濃度權(quán)重(WPSCF):

式中:nave為每個(gè)網(wǎng)格中軌跡結(jié)點(diǎn)數(shù)的平均值.PSCF分析使用MeteoInfo軟件的TrajStat插件計(jì)算[23].

2 結(jié)果與討論

2.1 氣團(tuán)后向軌跡的聚類分析

青島大氣氣溶膠中 TP濃度為25～393ng/m3,平均為(126±60) ng/m3;DP 濃度為5～115ng/m3,平均為(32±23) ng/m3.HYSPLIT 氣團(tuán)后向軌跡分析及TrajStat聚類分析顯示,這些氣溶膠樣品分為3類,其中 69%的樣品受到來(lái)自西北方向長(zhǎng)距離傳輸干冷氣團(tuán)的影響,23%的樣品受到來(lái)自南方局地短距離傳輸濕冷氣團(tuán)的影響,8%的樣品受到海洋源暖濕氣團(tuán)的影響(圖1).TP濃度在受到西北陸源氣團(tuán)影響的樣品中最高,為(140±58) ng/m3,受南方陸源氣團(tuán)影響的樣品略低,為(119±51) ng/m3,受海洋源氣團(tuán)影響的樣品最低,為(56±25) ng/m3(圖2).但 DP濃度在南方陸源樣品中最高,為(54±32) ng/m3,在西北陸源和海洋源樣品中基本相當(dāng),分別為(28±17) ng/m3和(20±9) ng/m3.

圖1 青島大氣氣溶膠樣品采集期間的氣團(tuán)72h后向軌跡(500m高度)和軌跡聚類分析Fig.1 The 72h air mass backward trajectories for each aerosol sample (500m above ground level) and their cluster analysis during the sampling in Qingdao

圖2 不同氣團(tuán)來(lái)源的青島大氣氣溶膠中TP和DP濃度Fig.2 Concentrations of TP and DP in Qingdao atmospheric aerosols originated from different air mass sources

西北陸源氣團(tuán)途徑沙塵源區(qū)和京津冀工業(yè)區(qū),帶來(lái)了較多的礦物沙塵和人為污染顆粒,這類樣品中總鋁(Al)含量平均為4574ng/m3,分別為南方陸源和海洋源的1.6和3.0倍,人為源代表元素Pb和Cr濃度約為海洋源的 2～3倍,略低于南方陸源,也說(shuō)明了這一點(diǎn).但這類樣品采集期間的環(huán)境空氣相對(duì)濕度(RH)平均為56%,RH低于60%不利于大氣傳輸過(guò)程中不溶態(tài)P酸溶解轉(zhuǎn)化為可溶態(tài)P[22],這可能是這類樣品中TP濃度最高,但DP濃度相對(duì)較低的原因.來(lái)自偏南方向城市源氣團(tuán)主要途徑河北、河南、安徽、江蘇、山東等人口稠密地區(qū),帶來(lái)了較多的人為污染顆粒,由于人為源 P的可溶部分較礦物沙塵源更高[25],加之其在大氣中較慢的傳輸速度(圖 1b)以及較高的RH(79%)也有利于不溶態(tài)P的溶解,因此,這類樣品中DP濃度最高.來(lái)自偏東方向海洋源氣團(tuán)到達(dá)青島前在黃、渤海上空有明顯迂回,氣團(tuán)中部分污染物被清除或被海洋氣溶膠所稀釋,單位質(zhì)量氣溶膠中 Na+和 Cl-濃度比陸源氣溶膠高 2～3倍,人為源元素Pb和Cr濃度比陸源氣溶膠低10%～60%,顯示了清潔海洋背景特征,這是海洋源氣溶膠中TP和DP濃度最低的原因.

2.2 PMF源解析

為定量認(rèn)識(shí)不同來(lái)源對(duì)青島大氣氣溶膠中 P組分的貢獻(xiàn),采用EPA PMF5.0對(duì)樣品中P組分、微量元素、水溶性離子濃度共21種化學(xué)成分譜進(jìn)行源解析,當(dāng)PMF主因子為5時(shí),模擬效果和精度均為最佳.

模型分析結(jié)果表明,青島氣溶膠主要受到5個(gè)因子的影響(圖3).因子 1中 Al、Mn、Sr和 Ca2+的貢獻(xiàn)最高,這些均為地殼源的指示元素[26-27],而其他人為源組分如NO3-、SO42-、NH4+的貢獻(xiàn)均很低,因此,因子 1 代表地殼源.因子 2 中 NO3-、SO42-、NH4+、K+的貢獻(xiàn)最大,這些離子是二次氣溶膠的代表組分[28], NO3-和SO42-的氣態(tài)前體物SO2、NOx主要來(lái)自化石燃料燃燒,K+主要來(lái)自生物質(zhì)燃燒[29],因此,因子2代表二次源、燃燒源.因子3中Cd、As、Zn、Cu貢獻(xiàn)較高,Cd與冶金、機(jī)械加工和鋼鐵制造密切相關(guān)[30], As與工業(yè)燃煤排放密切相關(guān)[31],Cu和Zn又是工業(yè)排放的主導(dǎo)元素[32],結(jié)合觀測(cè)期間氣團(tuán)傳輸路徑經(jīng)過(guò)了京津冀、遼中南、滬寧杭等工業(yè)區(qū),因此,將因子 3歸為工業(yè)源.因子 4中 Na+、Cl-、Mg2+、Ca2+占比很高,呈現(xiàn)明顯的海鹽源特征[33-34],結(jié)合氣團(tuán)后向軌跡中有部分在海上有明顯的迂回,將其歸為海鹽源.因子5中的特征元素為Cu、Zn、Pb,其中Cu可能來(lái)源于機(jī)動(dòng)車的尾氣排放[35],Zn是機(jī)動(dòng)車尾氣以及橡膠輪胎和剎車片磨損的指示元素[36],Pb與機(jī)動(dòng)車尾氣和橡膠輪胎磨損有關(guān)[37],因此,因子 5歸為機(jī)動(dòng)車排放源.

圖3 青島大氣氣溶膠PMF源解析成分譜Fig.3 PMF- resolved source profiles for Qingdao aerosols

分析不同源對(duì)青島氣溶膠中TP和DP的貢獻(xiàn)(圖4).氣溶膠中TP主要來(lái)自地殼源的貢獻(xiàn),為45%,其次是燃燒源和機(jī)動(dòng)車排放源,其貢獻(xiàn)各為21%和22%,工業(yè)源的貢獻(xiàn)為12%,海鹽氣溶膠的貢獻(xiàn)不足1%.人為源對(duì)青島氣溶膠中 TP的貢獻(xiàn)約為55%,高于在北太平洋西部和中部海域人為源對(duì)TP貢獻(xiàn)為20%～40%的結(jié)果[38].與氣溶膠中近一半的 TP來(lái)自地殼源的貢獻(xiàn)不同,DP來(lái)自地殼源的貢獻(xiàn)僅為9%,這與沙塵氣溶膠中P溶解度較低有關(guān)[3].青島氣溶膠中DP主要來(lái)自人為源的貢獻(xiàn),其中機(jī)動(dòng)車排放源貢獻(xiàn)為35%,燃燒源和/或P的二次酸溶解轉(zhuǎn)化的貢獻(xiàn)為28%,工業(yè)源的貢獻(xiàn)為25%,海鹽源對(duì) DP的貢獻(xiàn)最低,為2%.

圖4 不同源對(duì)青島大氣氣溶膠中TP和DP的貢獻(xiàn)Fig.4 Source contributions to TP and DP in Qingdao atmospheric aerosols resolved from PMF

2.3 PSCF潛在來(lái)源分析

PSCF分析顯示,青島氣溶膠中 TP濃度權(quán)重軌跡高值主要分布在山東、江蘇、安徽交界地帶,這些地區(qū)人口稠密、工業(yè)化程度高,有較多的人為活動(dòng)排放,其WPSCF值大于0.6,濃度權(quán)重由這些區(qū)域向四周逐漸降低并在西北方向擴(kuò)展至蒙古烏蘭巴托和俄羅斯赤塔市(圖5).結(jié)合氣團(tuán)后向軌跡可以看出,北方陸源氣團(tuán)的傳輸軌跡較長(zhǎng),其傳輸路徑上 WPSCF值均在 0.2左右;而南方陸源氣團(tuán)的傳輸軌跡很短,江蘇和安徽附近地區(qū)的 WPSCF值均大于0.3;海洋源的傳輸軌跡較短,在黃、渤海區(qū)域有明顯迂回,經(jīng)海洋影響部分污染物被稀釋或清除,其WPSCF值在0.2左右.

圖5 青島大氣氣溶膠中TP和DP的潛在源貢獻(xiàn)Fig.5 WPSCF maps of TP and DP in Qingdao aerosols

青島氣溶膠中DP的潛在源貢獻(xiàn)區(qū)域分布與TP有所不同,對(duì)DP貢獻(xiàn)最大的區(qū)域?yàn)楹颖薄⑸綎|大部分地區(qū)、安徽南部和蒙古國(guó)南部,其WPSCF值大于0.4,此外黃、渤海區(qū)域也有一定的貢獻(xiàn),WPSCF值為0.3左右.結(jié)合氣團(tuán)后向軌跡可見(jiàn),北方陸源氣團(tuán)傳輸路徑上的大部分區(qū)域WPSCF值均在0.1以上,在蒙古國(guó)南部、河北和少部分區(qū)域出現(xiàn)WPSCF大于0.3的高值;南方陸源對(duì)DP的貢獻(xiàn)區(qū)域與對(duì)TP的相似,江蘇和安徽的大部分區(qū)域 WPSCF值均大于0.3;海洋源對(duì)DP的貢獻(xiàn)區(qū)域大于對(duì)TP的,覆蓋整個(gè)黃、渤海,黃海部分區(qū)域WPSCF值大于0.2.

2.4 不同PMF因子的PSCF分析

基于PMF分析得到的每個(gè)樣品中TP和DP濃度的源分配結(jié)果,利用WPSCF方法進(jìn)一步分析不同來(lái)源的 TP和 DP的潛在貢獻(xiàn)區(qū)域.結(jié)果顯示(圖6),氣溶膠中來(lái)自地殼源的TP貢獻(xiàn)區(qū)域主要集中在兩條路徑上,一條從俄羅斯、蒙古國(guó)地區(qū)發(fā)源經(jīng)內(nèi)蒙古、河北、天津等區(qū)域到達(dá)青島,WPSCF值為0.15左右,另一條主要以江蘇和山東西部的貢獻(xiàn)度最高,其WPSCF值都在0.3以上.地殼源的DP貢獻(xiàn)區(qū)域也集中在與TP相似的兩條路徑上,且分布區(qū)域更廣,在西伯利亞南部、蒙古國(guó)以及內(nèi)蒙中部出現(xiàn)了WPSCF高值區(qū).但與TP不同,江蘇南部地區(qū)對(duì)地殼源DP的貢獻(xiàn)可忽略.海鹽源的貢獻(xiàn)區(qū)域以青島為中心向黃、渤海及周邊擴(kuò)散,貢獻(xiàn)度最高值出現(xiàn)在青島以南的黃海海域,WPSCF值超過(guò)0.2.海鹽源對(duì)DP的貢獻(xiàn)區(qū)域相較于對(duì)TP的貢獻(xiàn)區(qū)域分布范圍更廣,這可能是由于受海洋影響明顯的氣團(tuán)在到達(dá)青島前在海上的傳輸速度較慢,使得主要集中于粗粒子上的TP[39]比主要集中在細(xì)粒子上的DP[40]更多的被清除,因而DP的WPSCF高值出現(xiàn)在更廣的區(qū)域.

圖6 青島氣溶膠中不同來(lái)源的TP和DP潛在源貢獻(xiàn)區(qū)域Fig.6 WPSCF maps of potential contribution sources for TP and DP in Qingdao aerosols

工業(yè)源的TP貢獻(xiàn)區(qū)域主要集中在河南、山東以及蒙古國(guó)南部地區(qū),其WPSCF值為0.35左右,在內(nèi)蒙、陜西也出現(xiàn)了小范圍的貢獻(xiàn)度高值區(qū),其WPSCF值為0.3左右.工業(yè)源對(duì)DP的貢獻(xiàn)區(qū)域較對(duì)TP的分布更廣,且京津冀地區(qū)的相對(duì)貢獻(xiàn)較高,WPSCF值基本均高于 0.2,俄羅斯南部地區(qū)也出現(xiàn)了貢獻(xiàn)度高值區(qū).燃燒源的 TP主要貢獻(xiàn)區(qū)域?yàn)樯綎|、江蘇的大部分地區(qū)和安徽東部地區(qū),其中以山東南部和江蘇北部的貢獻(xiàn)最高,WPSCF值在0.25以上.與其他源相似,燃燒源和/或二次源對(duì) DP的貢獻(xiàn)區(qū)域較燃燒源對(duì) TP的貢獻(xiàn)區(qū)域分布更廣,覆蓋了山東、江蘇、安徽東部、河北以及北京地區(qū),其中以江蘇北部和山東南部貢獻(xiàn)最高,在蒙古國(guó)東部也出現(xiàn)了WPSCF的高值.燃燒源排放的氣態(tài)前體物SO2、NOx在大氣中的非均相反應(yīng)生成的H2SO4和HNO3可促進(jìn)氣溶膠中不溶態(tài) P二次轉(zhuǎn)化為可溶態(tài) P[41],因此,二次源潛在的貢獻(xiàn)區(qū)域主要集中在氣團(tuán)軌跡經(jīng)過(guò)的大氣污染較重的區(qū)域.機(jī)動(dòng)車排放源的TP貢獻(xiàn)區(qū)域主要為北京、山東、安徽、江蘇等道路交通密集區(qū)域,其中貢獻(xiàn)度最高的區(qū)域出現(xiàn)在山東、安徽和江蘇的交界處,其WPSCF值高于0.2.機(jī)動(dòng)車排放源對(duì)DP的貢獻(xiàn)則更加集中于華東地區(qū),尤其是山東和江蘇北部等地區(qū).總體而言,不同源對(duì)TP的貢獻(xiàn)區(qū)域與DP的大體相似,但對(duì)DP的貢獻(xiàn)區(qū)域除機(jī)動(dòng)車排放源外均明顯比對(duì)TP的貢獻(xiàn)區(qū)域分布范圍更廣.

3 結(jié)論

3.1 TP濃度在西北陸源和南方陸源氣溶膠中平均分別為(140±58) ng/m3和(119±51) ng/m3,顯著高于海洋源的(56±25) ng/m3.但 DP濃度在西北陸源氣溶膠中為(28±17) ng/m3,顯著低于南方陸源的(54±32) ng/m3,與海洋源的(20±9) ng/m3相當(dāng).

3.2 青島氣溶膠中 TP的 45%來(lái)自地殼源貢獻(xiàn),機(jī)動(dòng)車排放源、燃燒源和工業(yè)源等人為源貢獻(xiàn)分別為22%、21%和12%.DP的近90%來(lái)自人為源的貢獻(xiàn),其中機(jī)動(dòng)車排放源、燃燒源和/或二次源、工業(yè)源的貢獻(xiàn)分別為35%、28%、25%,地殼源的貢獻(xiàn)僅為9%.

3.3 青島氣溶膠中TP的最大潛在源貢獻(xiàn)區(qū)域位于山東、江蘇、安徽交界處.DP的潛在源貢獻(xiàn)區(qū)域主要分布在河北、山東、江蘇和安徽的大部分地區(qū)以及蒙古國(guó)南部.

3.4 青島氣溶膠中地殼源TP的貢獻(xiàn)區(qū)域主要位于沙塵從蒙古及西伯利亞沙塵源區(qū)至青島的傳輸路徑,海鹽源集中于黃、渤海周邊,工業(yè)源集中在河南、山東以及蒙古國(guó)南部地區(qū),燃燒源和機(jī)動(dòng)車排放源的貢獻(xiàn)區(qū)域集中在整個(gè)華東區(qū)域.不同源對(duì)DP的貢獻(xiàn)區(qū)域與TP大體相似,但貢獻(xiàn)區(qū)域分布范圍更廣.