加速器驅動先進核能系統的乏燃料循環再生研究

秦 芝，范芳麗，*，田 偉，談存敏，吳曉蕾，黃清鋼，王潔茹，陳德勝，曹石巍，白 靜，殷小杰，王 洋

1.中國科學院 近代物理研究所，甘肅 蘭州 730000；2.先進能源科學與技術廣東省實驗室，廣東 惠州 516000；3.中國科學院大學 核科學與技術學院，北京 100000

核能作為清潔、安全、低碳的能源，是未來能源發展的趨勢與必然選擇?？焖侔l展的核電行業帶來經濟利益的同時，也隨之產生大量的乏燃料，尤其是乏燃料中長壽命放射性核素的安全處理處置已成為我國乃至國際核能領域無法回避的重大問題，影響核電的安全、穩定可持續發展[1-4]。我國在2025年核電裝機容量會大規模增加，乏燃料累積存量將達到約14 000噸[4]。乏燃料中一般含有95%的UO2、1%的Pu和次錒系核素MAs以及4%的裂變產物，放射性非常強（1017Bq/t），裂變產物含有約80余種元素，組成異常復雜[4-6]。乏燃料的放射性毒性主要來自超鈾核素（镎、钚、镅、鋦）和一些長壽命的裂變產物（129I、99Tc、79Se、93Zr、135Cs等），需經過幾萬甚至幾十萬年的衰變，其放射性水平才能降到天然鈾礦的水平[7-9]。因此，如何安全處理處置這些放射性強、毒性大的乏燃料已成為制約核電可持續發展的瓶頸。

目前乏燃料后處理的工業化流程主要采用以PUREX流程為主導的水法處理技術，先將乏燃料用濃硝酸溶解，再利用有機溶劑和萃取劑磷酸三丁酯（TBP）進行多級萃取回收乏燃料中占主要成分的鈾及钚，產生的大量高放廢液進行玻璃固化并長期地質處置[10-12]。雖然通過現有的PUREX流程已將乏燃料中99.5%的U和Pu分離回收，但由于長壽命的次錒系元素和一些長壽命的裂變產物仍存在于高放廢液中，因此，放射性廢物的毒性僅降低了1個數量級，這些高放廢液對人類環境造成長期的潛在威脅[11]。此外，通過PUREX流程回收的鈾和钚，也可以制備成混合氧化物（MOX）燃料在熱堆中使用，這樣可提高鈾資源的利用率，減少部分核廢物的地質處置量[3，11]。鑒于現有PUREX流程所存在的一些問題，世界各國都在積極開發更先進的濕法后處理技術，目的都是為了提高鈾資源利用率和減小核廢物地質處置量?！胺蛛x-嬗變”（P&T，partitioning and transmutation）就是從高放廢液中進一步將次錒系元素（镎、镅、鋦）和長壽命裂變產物逐一分離出來[13]制備成相應的靶件，在加速器驅動的次臨界系統（ADS系統）中嬗變，將長壽命、高放射性核素轉化為中短壽命、低放射性或者穩定核素，從而大幅減少高放射性核廢料的地質處置量，降低放射性對人類環境帶來的長期潛在危害[13-17]。由于分離次錒系核素的工藝流程繁瑣，產品純度要求嚴格，目前基本還處于實驗室階段。另外，加速器驅動的次臨界系統可以嬗變包含有次錒系核素或者部分裂變產物的燃料元件。因此，需要開發新的乏燃料后處理流程，實現可繼續嬗變核素的組分離，提高鈾資源利用率和減少核廢物處置量，保護生態環境，實現先進核燃料的閉式循環，維持核能的安全、可持續發展。

1 加速器驅動先進核能系統

隨著核電的大力持續發展，產生的乏燃料后處理問題日益突出，尤其是日本福島核事故也讓人們更加重視到核安全問題。針對核能快速發展所面臨的挑戰以及我國核能發展的戰略需求，中國科學院于2011年啟動了加速器驅動次臨界系統（ADS）先導科技專項[18]，在此期間，原創性地提出了“加速器驅動先進核能系統（accelerator driven advanced nuclear energy system，ADANES）”概念，包括加速器驅動的燃燒器（accelerator driven burner，ADB）和加速器驅動乏燃料再生（accelerator driven recycle of used-fuel，ADRUF）兩部分[19-20]。ADANES的原理是利用加速器產生的高能離子轟擊散裂靶從而產生高通量、硬能譜的中子驅動次臨界系統的運行，該系統集嬗變、增殖和產能于一體，使得核燃料的利用效率可由當前核電的1%提高到95%，核廢料減少到原來的4%[19，21-22]，且衰變壽命小于500 a，大大降低核廢料的存儲壓力，延長核裂變能的供給持續時間，對核能的安全高效可持續發展具有極其重要的意義。目前ADANES的原理驗證已基本完成，技術路線的可行性也得到了論證。借助于強流的外源中子，加速器驅動先進核能系統在核燃料嬗變方面具有獨特的優勢，乏燃料的后處理只需除去乏燃料中的揮發性裂變產物和影響次錒系元素嬗變的中子毒物，不需要將乏燃料中的次錒系核素逐一、高純度分離出來分別制成靶件，處理后的乏燃料可直接轉化制備成再生核燃料繼續使用。這樣既充分提高了鈾資源的利用率，又減少了核廢物的地質處置量，也不存在核裂變材料的富集。但如何簡單、有效地從乏燃料中分離這些關鍵裂變產物是制約該項目的關鍵環節，成為迫切需要解決的問題。

2 加速器驅動乏燃料循環再生研究

基于加速器驅動先進核能系統的特點，其乏燃料后處理技術與傳統后處理方案完全不同，只需除去4%裂變產物中的一部分揮發性裂變產物和中子毒物稀土元素，長壽命的次錒系元素Np、Am、Cm不用進行傳統的精細分離，直接可以與二氧化鈾一起轉化為新的燃料元件在加速器驅動的燃燒器中燃燒。基于此，本課題組改變傳統的分離嬗變策略，提出了加速器驅動乏燃料后處理及再生制備的技術路線，包括高溫氧化粉化與揮發、選擇性溶解分離和燃料再生制備，如圖1所示。具體為第一步利用高溫氧化粉化與揮發法排除易揮發氣體元素和半揮發性的裂變產物[23]；第二步通過選擇性溶解分離方法除去中子毒物稀土元素，達到鈾、钚和次錒系元素的組分離及固態回收[24]；第三步將前面除去部分裂變產物的剩余乏燃料制備成再生的核燃料元件，最后在加速器驅動的燃燒器中燃燒[25-26]，從而實現增殖、嬗變和產能一體化的先進核能系統。加速器驅動先進核能系統的發展實施，能夠有效提高鈾資源的利用率，實現放射性廢物的最小化，達到核燃料的真正閉式循環，對保障我國核能長期可持續發展具有深遠的意義。

圖1 加速器驅動乏燃料后處理的技術路線圖Fig.1 Technical route for spent nuclear fuel reprocessing of accelerator driven advanced nuclear energy system

2.1 高溫氧化粉化與揮發

乏燃料的高溫氧化處理研究大多數都是基于乏燃料元件高溫氧化煅燒的首端工藝而開展的。在高溫氧化過程中不僅能夠實現燃料UO2芯塊的粉化，有利于包殼與燃料芯塊的分離，還能夠將其中的一些揮發性裂變產物（Xe、I、Kr、3H等）和半揮發性物質（Mo、Tc等）除去，同時降低乏燃料的放射性[27-28]。而且經過高溫氧化得到的八氧化三鈾粉末在無機酸中的溶解性要優于二氧化鈾，有利于傳統的濕法后處理。另外，韓國、加拿大和美國聯手實施的DUPIC（direct use of spent pressurized water reactor fuel in CANDU reactors）燃料循環，即直接在CANDU堆中使用壓水堆乏燃料[29-31]，其燃料循環流程就只利用了單一的干法后處理技術，采用多次的高溫氧化還原流程OREOX（oxidation and reduction of oxide fuel）只將乏燃料中的揮發性裂變產物除去，不需要將鈾、钚、次錒系元素等其他裂變產物分離，處理后的乏燃料直接加工成新的燃料元件在CANDU堆中燃燒，提高了現有燃料的燃耗。這種乏燃料后處理方案流程簡單，不進行Pu的分離，具有防核擴散能力，提高了鈾資源的利用率，產生的放射性廢物量也少[32-33]。

基于加速器驅動先進核能系統中的乏燃料再生研究，本課題組首先開展了模擬乏燃料芯塊的高溫氧化粉化與揮發研究。實驗以二氧化鈾粉末自行制備的UO2模擬芯塊（φ10 mm×2 mm）為起始原料，分別在氧化和還原兩種氣氛下，考察了溫度、時間等因素對芯塊粉化的影響，利用X射線衍射儀（XRD）以及激光粒度儀對氧化還原過程中的產物和粉末粒徑進行分析，結果認為經過氧化條件為空氣/450℃/4 h、還原條件為4%（體積分數）H2-Ar/700℃/4 h的三次循環流程，模擬芯塊具有良好的粉化效果。在此基礎上，本課題組與中國北方核燃料元件有限公司進行合作，在貧鈾中添加不同含量的穩定元素作為代表性裂變產物（Mo、Te、Nd、Sm等），探索制備工藝。通過管式混合→球磨→干燥→預壓造粒→壓塊→高溫燒結這幾個流程，制備了一批含有不同裂變產物的二氧化鈾模擬芯塊（φ8 mm×15 mm），并對所制備的芯塊形貌與添加元素的含量進行了測量。隨后，采用優化的高溫氧化粉化條件對制備的二氧化鈾芯塊進行了氧化還原粉化研究（圖2），結果證實在上述條件下，二氧化鈾芯塊能夠很好地實現粉化轉化。粉化后的八氧化三鈾粉末粒徑在1～30μm左右，這就說明二氧化鈾燃料芯塊能夠通過高溫氧化還原轉化成八氧化三鈾粉末，為燃料芯塊與包殼材料的有效脫離提供了基礎[23]。

圖2 二氧化鈾芯塊氧化粉化前（a）后（b）比較[23]Fig.2 Comparison of uranium dioxide pellet before（a）and after（b）for high-temperature oxidation pulverization[23]

另外，還考察了高溫氧化過程中揮發性裂變產物的去除情況，通過在模擬乏燃料中添加穩定元素Mo、Te、Ru、Se、Rh、Cs和Rb作為裂變產物的代表（圖3），結果發現利用所建立的氧化還原循環流程與更高溫工藝（1 200℃）相結合的技術，能夠有效除去Mo、Te、Se和Ru等半揮發性元素，去除率超過85%。這與文獻[34]中報道的高溫氧化揮發除去揮發性裂變產物的效果基本一致，為探索建立完整的乏燃料粉化以及揮發性裂變產物分離相結合的首端工藝奠定了良好基礎。

圖3 模擬乏燃料中七種半揮發性元素的去除率Fig.3 Removal efficiency of seven fission products from simulated spent nuclear fuels

2.2 選擇性溶解分離中子毒物稀土元素

乏燃料裂變產物中存在大量的稀土元素，也就是鑭系元素。它們的含量約占裂變產物總量的30%，尤其是這些稀土元素（Sm、Nd、Gd等）一般具有較高的中子吸收截面，如149Sm（σ=74 500 b，1 b=10-28m2），被稱為中子毒物，阻礙了次錒系元素的后續嬗變，必須有效分離除去[35-38]。由于鑭系和錒系元素的物理化學性質非常相近，它們彼此之間的分離一直是乏燃料后處理領域的熱點問題之一。目前，主要是通過溶劑萃取的方法來實現乏燃料中鑭系元素的分離，這樣就會產生大量的酸性高放廢液，嚴重污染環境，而且存在溶劑萃取體系耐輻照性差、產生二次廢物、易形成第三相等缺點[39-41]。因此，仍然需要研究新的分離方法來實現鑭系元素和錒系元素之間的有效分離，為乏燃料后處理中裂變產物的有效分離提供更多選擇。

在加速器驅動先進核能系統的乏燃料后處理研究中，只需將部分中子毒物鑭系元素分離除去，根據稀土元素和核燃料基體二氧化鈾的基本物理化學性質不同，開展了各種分離方法的研究，試圖將部分鑭系元素有效除去[24，42-43]。對比幾種分離方法，發現根據稀土氧化物和二氧化鈾的溶解度差異來實現中子毒物鑭系元素的分離是最可行的。因此，提出了一種高效選擇性溶解分離的后處理技術，如圖4[24]所示。與傳統的乏燃料后處理思路不同，不采用濃酸對乏燃料進行完全溶解，只將中子毒物等鑭系元素裂變產物通過選擇性溶解有效分離除去，而可再次循環使用的錒系元素鈾、钚及次錒系元素镎、镅始終以固態形式存在[24]。選擇性溶解實驗以綠色環保的酸性功能化離子液體[Hbet][Tf2N]作為分離介質，首先以裂變產物中產額較大的Nd作為稀土元素代表，通過比較相同質量（100 mg）的Nd2O3、UO2和U3O8在離子液體[Hbet][Tf2N]（2 m L）中的溶解度（圖5），發現Nd與U的溶解性能明顯不同。稀土氧化物Nd2O3能夠全部溶解，而UO2和U3O8在[Hbet][Tf2N]中的溶解度隨著溫度的升高而增加，且U3O8的溶解度明顯比UO2大。因此，為了提高稀土元素的溶解效率、減少鈾的溶解損失，必須保證乏燃料中的鈾以UO2形式存在。

圖4 選擇性溶解分離示意圖[24]Fig.4 Schematic diagram of selective dissolution separation[24]

圖5 Nd2 O3、UO2和U3 O8在離子液體[Hbet][Tf2 N]中的溶解性能Fig.5 Solubility of Nd2 O3，UO2 and U3 O8 in ionic liquid[Hbet][Tf2 N]

在上述實驗基礎上，以一定量的Nd2O3和UO2混合制備了一系列的模擬乏燃料，并在不同溫度的還原氣氛中燒結，進行模擬乏燃料中稀土元素的選擇性溶解分離優化實驗。圖6[24]為不同溫度還原處理的模擬乏燃料的選擇性溶解分離結果，可以看出酸性功能化離子液體[Hbet][Tf2N]對模擬乏燃料中的Nd2O3具有良好的選擇溶解性。雖然隨著還原處理溫度的升高，Nd2O3的溶解率有所降低，但大部分稀土元素還是可以有效分離除去，能夠滿足加速器驅動乏燃料后處理的要求。同時也可以看到乏燃料基體UO2的溶解率只有0.5%左右，99%以上的UO2以固態形式存在，利于回收再處理。圖7展示了離子液體[Hbet][Tf2N]對含有不同質量分數Nd的模擬乏燃料的選擇性溶解行為，可以看出，模擬乏燃料中的稀土元素幾乎完全除去，而UO2的溶解率很小，可以忽略不計。這進一步說明離子液體[Hbet][Tf2N]對于稀土元素具有良好的選擇溶解性，可以用于乏燃料中稀土元素的分離。

圖6 制備溫度對模擬乏燃料中Nd2 O3的分離影響[24]Fig.6 Effect of preparation temperature on separation of Nd2 O3 from simulated spent nuclear fuel[24]

圖7 Nd含量對模擬乏燃料中Nd2 O3的分離影響Fig.7 Effect of Nd concentration on separation of Nd2 O3 from simulated spent nuclear fuel

眾所周知，乏燃料中含有各種各樣的裂變產物，化學組成極為復雜。因此，也在此離子液體體系中開展了各種稀土氧化物以及其他化合物的溶解行為研究，具體實驗條件為100 mg金屬化合物置于2 m L離子液體中，溶解溫度與時間分別為40℃與60 min，結果列入表1[24]。發現不同化合物在該體系中所表現的溶解行為明顯不同，結構為M2O3的稀土氧化物與MO型金屬化合物均具有良好的溶解性，而結構為MO2的金屬氧化物溶解性能與UO2類似，幾乎不溶解。這一溶解性差異為后續實現乏燃料中錒系元素AnO2（An=U、Np、Pu、Am）的組分離與固態回收提供了可能。同時，還進一步通過量子化學理論對這些金屬氧化物的晶格能進行了熱力學計算，發現金屬氧化物的溶解性能與其本身的晶格能有一定的關聯，從而揭示了金屬氧化物的溶解本質。

表1 各種金屬氧化物在[Hbet][Tf2 N]中的溶解率以及相應的晶格能[24]Table 1 Solubility of metal oxides in[Hbet][Tf2 N]and corresponding lattice energy U/x values[24]

隨后，又測試了該離子液體的耐輻照性，開展了模擬乏燃料中稀土元素的分離實驗[44]。結果發現，模擬乏燃料中稀土氧化物Nd2O3的溶解率隨著離子液體輻照劑量的增加而明顯減小，當輻照劑量增加到75 k Gy時（圖8），該離子液體對稀土元素的溶解率降低到60%左右。但是乏燃料基體UO2的溶解性與離子液體的輻照無關，幾乎都是不溶的。這些結果說明該酸性功能化離子液體[Hbet][Tf2N]的耐輻照性不好，需要進一步的結構優化，以提高對稀土元素的選擇性溶解，這部分工作正在實驗室開展中。

圖8 輻照劑量（D）對模擬乏燃料中Nd2 O3和UO2的溶解影響[44]Fig.8 Influence of absorbed dose on dissolution of Nd2 O3 and UO2 from simulated spent nuclear fuel[44]

總之，根據稀土元素和UO2的溶解性不同，所發展的選擇性溶解分離技術為乏燃料后處理中裂變產物的分離提供了一種新的思路。這種方法可避免傳統乏燃料溶解過程所產生的大量強酸性高放廢液，減少放射性對環境的污染，減少核廢物總量，工藝流程簡單。該方法有助于解決乏燃料后處理過程中鑭錒分離的難題，有望改善乏燃料后處理的關鍵工藝流程，可為先進核燃料閉式循環提供技術儲備。

2.3 核燃料的再生制備

核燃料閉式循環的最終目的是提高鈾資源利用率和降低放射性廢物量，解決上述問題的途徑就是將除去裂變產物后的乏燃料制備成再生燃料元件繼續燃燒，而如何將去除揮發性裂變產物以及部分中子毒物后的剩余乏燃料（包含有U、Pu以及次錒系核素（MAs））制備成再生核燃料，并在ADS燃燒器中繼續燃燒，是實現閉式核燃料循環必不可少的環節。溶膠凝膠法是制備核燃料小球最常用的方法，然而，傳統的溶膠凝膠法不僅需要復雜的設備，還會產生大量的二次放射性有機廢液。另外，由于乏燃料的強放射性以及衰變熱等特性造成溶液自加熱以及輻射分解等問題，傳統的溶膠凝膠工藝不適用于此類燃料元件的制備。因此需要開發新的燃料元件制備工藝以滿足加速器驅動先進核能系統的乏燃料后處理及再生制備[45-46]。

本課題組首先分別利用粘度法和顏色改變法（r/g法）研究了不同溫度和不同物料組成的混合溶液在溶膠凝膠過程中的化學動力學。發現室溫下，改變初始料液組成可以有效控制混合溶液的凝膠時間，高溫下混合溶液可以瞬間發生凝膠反應而固化（圖9[47]），根據此結果，提出了一種無冷卻即時混合與微波加熱相結合的快速溶膠凝膠工藝流程[47]。該工藝是將室溫的鈾溶液和凝膠劑溶液進行即時在線混合，然后混合料液被立即分散為液滴，液滴下落穿過微波腔體被瞬間加熱而固化為凝膠球，凝膠球再經過熱處理轉化為密度接近理論密度的陶瓷核燃料小球（圖10）。結合該工藝，研制了一套適用于該流程的手套箱實驗平臺（圖10）。改進的工藝流程不僅可以有效避免次錒系核素的α和γ射線對凝膠劑的輻射分解，還可以降低二次有機放射性廢液的產生，很大程度上簡化了再生核燃料小球的制備過程。

圖9 混合溶液粘度隨時間變化（a）與凝膠時間隨c（HMTA）/c（Ce4+）比例變化（b）[47]Fig.9 Variation in viscosity of mixed solutions as function of time（a）and gelation time as function of c（H MTA）/c（Ce4+）ratio[47]

圖10 無冷卻即時混合-微波加熱快速溶膠凝膠工藝示意圖（a）以及手套箱實驗平臺（b）[47]Fig.10 Schematic diagram of improved microwave-assisted rapid internal gelation process（a）and experimental platform of glove box（b）[47]

接著，利用無冷卻即時混合-微波加熱相結合的快速溶膠凝膠工藝成功制備了水合氧化鈾凝膠球，并考察了煅燒氣氛、煅燒時間、升溫速率對小球煅燒過程的影響，最后得到了接近98%理論密度的UO2陶瓷核燃料小球（圖11[25]）。同時，利用非放射性Ce代替Pu，Nd代替Am，開展了多元素摻雜的氧化物MOX模擬核燃料小球的制備研究。研究結果表明，在c（六亞甲基四胺（HMTA））/c（M）=1.3、升溫速率為3℃/min、煅燒溫度為1 500℃的4%H2/Ar混合氣氛中煅燒5 h，可以成功制備密度接近95%理論密度的U+Ce和U+Ce+Nd多元素摻雜的MOX陶瓷模擬核燃料小球（圖12[25]），陶瓷小球為單一立方相的MO2（M=U、Ce和Nd）共熔體，并且隨著摻雜元素含量增加，MO2的晶格參數減小。

圖11 UO2核燃料小球[25]Fig.11 Optical picture of UO2 ceramic microspheres[25]

圖12 U+Ce+Nd摻雜的MOX模擬核燃料小球[25]Fig.12 Optical picture of MOX ceramic microspheres with Ce and Nd[25]

碳化鈾（UC）的熱導率、密度和鈾含量均高于UO2，還可與Pu以及部分次錒系核素（MAs）形成二元混合共熔體系，被認為是第四代反應堆的理想候選核燃料[48-50]。因此，也開展了碳化鈾粉末與碳化鈾小球的制備研究。在傳統碳熱還原法的基礎上，以有機物代替固體碳作為碳源，采用Pechini型原位聚合螯合法，分別以檸檬酸、甘露醇為螯合劑和交聯劑，成功制備了較高純度的UC精細粉末（圖13）[51]。該方法通過U和C在原子水平的均勻混合，縮短了反應物之間的遷移距離，實現了在相對較低溫度（1 400℃）下制備UC粉末。該工作對低溫合成包含Pu和MAs的碳化物燃料能夠提供一定的基礎數據。另外，本課題組也利用無冷卻即時混合與微波相結合的溶膠凝膠工藝開展了UC陶瓷核燃料小球以及金屬混合碳化物（MC）陶瓷模擬核燃料小球的制備研究[52]。主要研究了炭黑分散條件、C和U的摩爾比、煅燒溫度以及煅燒時間對陶瓷小球的物相組成和微觀形貌的影響。研究發現初始C和U的摩爾比為3.5制備的凝膠球，在Ar氣氛下，1 500℃煅燒5 h，可得到密度接近92%理論密度的UC陶瓷核燃料小球（圖14[52]）。所制備的UC陶瓷小球的平均粒徑為675μm，通過透射電子顯微鏡（TEM）測試發現所制備的UC的晶格參數為4.969?（1?=0.1 nm），與理論值（4.961?）非常接近。

圖13 Pechini型原位聚合螯合法制備UC精細粉末的示意圖[51]Fig.13 Schematic diagram of preparing UC powders by Pechini-type in-situ polymerizable complex method[51]

圖14 UC陶瓷核燃料小球[52]Fig.14 Optical picture of UC ceramic microspheres[52]

總之，本課題組對傳統的溶膠凝膠流程進行改進，提出無冷卻即時混合與微波相結合的溶膠凝膠工藝這一全新工藝，并成功應用于二氧化鈾陶瓷核燃料小球、碳化鈾陶瓷核燃料小球、金屬混合氧化物以及碳化物模擬核燃料小球的制備。雖然制備的模擬核燃料小球粒徑單一，但仍為加速器驅動先進核能系統的乏燃料再生制備提供了一種技術支撐。

3 結 論

綜上所述，基于加速器驅動先進核能系統的特點，提出了加速器驅動乏燃料后處理及再生制備的技術路線。與傳統后處理思路不同，通過高溫氧化粉化與揮發以及選擇性溶解分離除去揮發性裂變產物和中子毒物稀土元素，而包含有次錒系核素的大部分乏燃料以固態保留。這些剩余的乏燃料被制成新的核燃料元件在燃燒器中進行徹底焚燒，通過后續的嬗變、增殖、核能發電，一方面大幅度提高鈾資源利用率，另一方面極大減少核廢物地質處置量。這種乏燃料后處理策略可避免傳統乏燃料溶解過程所產生的大量強酸性高放廢液，減少核廢物總量及放射性對環境的污染，工藝流程簡單，不存在裂變材料的富集。由此可見，加速器驅動先進核能系統的乏燃料后處理及再生制備流程是理想的核燃料閉式循環，對于保證核能的可持續發展具有深刻意義。

由于乏燃料實際組成化學元素的多樣性以及化學行為的復雜性，加上強放射性的特點，所以乏燃料后處理是一個高難度、開發周期長的綜合化學工藝。本課題組所提出的加速器驅動乏燃料后處理的技術路線，只是重點開展了主工藝的分離與制備研究，還處于實驗室冷實驗研究階段，整體工作還不夠系統和深入，且尚未涉及輔助工藝，還不能形成完整的乏燃料后處理流程。因此，在后續的研究中，還需要圍繞所提出的技術路線，進一步優化和完善乏燃料后處理及再生核燃料制備的工藝流程，拓展研究的廣度和深度，為今后加速器驅動先進核能系統的工業應用奠定良好基礎。在高溫氧化粉化與揮發過程中，需重點關注各種材料對乏燃料中揮發性及半揮發性裂變產物的吸附機理、捕集技術、回收處理技術等；在中子毒物稀土元素的分離方面，應主要考慮選擇性溶解分離技術，優化對稀土元素具有良好溶解性、耐輻照、綠色的化學體系，研究分離后稀土元素的回收處理；在核燃料再生制備研究中，需開展多元素存在、不同尺寸的核燃料小球或者其他類型燃料元件的制備工藝技術，研究再生核燃料元件的抗輻照、耐高溫等性能。從實驗室冷工藝研發逐步過渡到熱實驗、中試規模和工程規模的實驗研究，同時加強工藝放大設備、放射性遠程操作與控制等應用技術的研發，為推動加速器驅動乏燃料后處理循環再生工藝流程的工業化提供關鍵數據和技術支撐。

致謝：感謝中國科學院詹文龍院士在加速器驅動先進核能系統的乏燃料后處理及再生制備技術路線研究中的討論與指導。