100 kWth加壓循環流化床富氧燃燒試驗研究

昝海峰，陳曉平，劉道銀，馬吉亮，鐘文琪，梁 財，耿鵬飛，徐勁松，劉 威，潘蘇陽

(1.東南大學 能源與環境學院，江蘇 南京 210096；2.東南大學 能源熱轉化及其過程測控教育部重點實驗室，江蘇 南京 210096)

全球與能源相關的二氧化碳排放量還將繼續增長[1]，這與實現氣候變化目標所需的發展軌跡相距甚遠。盡管可再生能源技術日趨成熟，但發電燃料結構并沒有明顯優化[2]。燃煤電站因其集中排碳的特點，在減排溫室氣體方面備受社會關注。在眾多燃煤電站碳捕集技術中，富氧燃燒技術被認為是最有前景的技術之一[3]。該技術使用純氧和再循環煙氣(RFG)替代空氣助燃，尾氣干基CO2體積分數可達90%以上[4-6]。但傳統電站采用富氧燃燒技術后會大幅犧牲發電效率(10%～12%)[7]。導致凈效率損失較大的一個重要原因是空分裝置(ASU)(0.7～3.0 MPa)、燃燒裝置(微負壓)和壓縮純化裝置(CPU)(>8 MPa)工作壓力的不匹配。有研究表明[8]，系統運行壓力優化后，凈效率可提高至36.83%。采用加壓燃燒技術以提高全系統的最低壓力已成為富氧燃燒的發展新趨勢之一。

增壓燃燒技術除能有效降低系統壓力不匹配造成的損失外，還具有高燃燒效率、回收更多汽化潛熱、結構緊湊、更小的占地面積以及更低的建造成本等技術優勢[9]。此外，由于具有燃料適應性廣、熱質傳遞速率快、床料適用粒徑寬以及污染物排放少等優勢，加壓循環流化床(PCFB)技術還能應用于固廢處理、流化催化裂化(FCC)、煤氣化及費托合成等領域。

受限于燃燒壓力升高帶來的一系列問題，現有關于加壓流化床富氧燃燒的研究多著重于理論建模或基于小型試驗臺的試驗及機理研究。ZHU等[10]公開了一個雙殼體結構的加壓煤氣化熱態試驗裝置(0.45 MPa)，并針對大同煙煤進行了探索性煤氣化試驗；通過冷態加壓試驗臺研究顆粒的流動特性，分析了臨界流化速度與壓力的關系，并提出了計算加壓條件下臨界流化風速的半經驗公式。李皓宇等[11]利用80 mm內徑的熱態加壓流化床試驗臺，研究了壓力與熱態臨界流化風速的關系。SONG等[12-13]利用二維冷態加壓床研究床層流動特性，發現臨界流化風速、床層膨脹比、壓力波動、氣泡尺寸及上升速度都隨壓力上升而下降，而固體流通量和混合速率均隨壓力升高而增加。LASEK等[14-15]采用具有連續投料功能的小型鼓泡床進行了加壓富氧燃燒試驗，試驗結果表明壓力升高能夠顯著抑制NOx排放。DUAN等[16]利用小型加壓鼓泡床熱態試驗裝置研究了煤熱解過程中壓力對燃料氮/硫遷移特性的影響規律。試驗結果表明含氮前體的生成量與壓力呈正相關，并且CO2分壓升高可加速煤中硫化合物分解。ZAN等[17]利用加壓管式爐研究了加壓環境下濕煙氣對NOx排放的影響機理。霍志紅[18]研究了加壓傳熱模型及爐內熱質傳遞特性。SHI等[19]利用Aspen Plus模擬增壓富氧燃燒系統，并獲得了最佳運行壓力區間(3.75～10.00 kPa)及發電效率等。文獻[20-21]分別報道了基于30 kWth增壓富氧流化床試驗臺和10 kWth增壓富氧流化床試驗臺的熱態試驗研究結果，包括壓力對燃燒效率、飛灰構成及氣態污染物排放等的影響。

上述文獻報道的有關加壓流化床研究均屬于鼓泡流化床范疇，但加壓循環流化床富氧燃燒試驗研究鮮有報道。文獻[22]報道了中試規模加壓循環流化床熱態試驗研究，介紹了該中試裝置以及裝置的啟爐及工況切換過程，實現了0.3 MPa壓力下循環流化床富氧燃燒，但缺乏相關工況下燃燒及污染物排放等試驗數據。

筆者主要介紹東南大學研發的100 kWth增壓循環流化床富氧燃燒熱態試驗裝置和相關試驗研究結果，可為加壓循環流化床富氧燃燒技術的深入研究和工業規模應用提供借鑒和基礎數據。

1 100 kWth加壓循環流化床熱態試驗裝置

100 kWth加壓循環流化床富氧燃燒(PCFB-OFC)試驗系統示意如圖1所示。整個系統包括風室及布風板、爐膛、高溫旋風分離器及返料裝置、煙氣冷卻及除塵裝置、給料單元、配風單元、煙氣分析及飛灰采樣裝置、測量控制系統等。

圖1 PCFB-OFC試驗系統示意Fig.1 Schematic diagram of PCFB-OFC experimental system

1.1 爐膛結構

對于加壓燃燒裝置，采用雙殼體結構安全性更高，但結構較為復雜，設備的安裝和維護比較困難。綜合考慮，本試驗裝置的爐本體選用單殼體外保溫結構。爐體設計溫度和壓力分別為1 000 ℃和1.0 MPa，針對國內現有耐熱不銹鋼的性能，并考慮磨損和腐蝕等因素，選擇壁厚10 mm的310S不銹鋼作為爐體材料。爐膛設計總高6 m，其中，密相區高0.85 m，內徑75 mm；稀相區高5.15 m，內徑90 mm。爐膛采用外保溫結構存在爐體有較大的軸向熱膨脹(爐膛最大計算膨脹量為89 mm)問題。結合爐膛整體布置方案，確定將爐膛的固定支撐設置在管路連接最密集的密相區加料口附近，以確保密相區各管路連接結構的安全性。在爐膛上部靠近煙氣出口處布置活動支撐，確保承壓爐膛在垂直方向能自由膨脹且不發生橫向位移。高溫旋風分離器的返料管內徑為28 mm，由于國內缺乏耐高溫、耐高壓的膨脹節，為吸收爐膛和返料管的軸向脹差，在返料管上安裝特制的耐高溫承壓金屬軟管。

結合生產實際，過氧系數β的設計范圍為1.1～1.3。熱負荷需匹配工作壓力，0.6 MPa時的額定熱輸入量是常壓下的3倍多，需要試驗初期補充熱量提升爐溫，后期要強化散熱控制爐溫。由于爐膛內部空間有限，嚴重制約水冷管道的內部布置及維護。綜合上述問題，爐膛外側間隔布置4組電熱管和5組水冷套管。低負荷時利用電熱管彌補爐體散熱損失，高負荷時可通過水冷套管通水或空氣強化散熱控制床溫。

1.2 返料系統

高溫旋風分離器分離灰穩定可靠回送爐膛，確保物料循環的正常運行也是增壓循環流化床設計和運行中面臨的一個挑戰。常壓循環流化床上普遍采用U型返料器，但在加壓運行時，爐膛壓力的波動往往導致U型返料器松動風量和返料風量的波動，進而影響返料的穩定性。為克服此問題，本試驗臺采用“固體控料閥+松動風+立管差壓檢測”的返料方案，通過控制立管差壓、恒定立管料位，保證返料量的穩定性。圖2為返料系統的工作性能。

圖2 返料系統的工作性能Fig.2 Working performance chart of the return system

1.3 供料系統

供料系統由主副料罐(分別儲存試驗用煤和石英砂)、充放壓管、星型給料器和溜煤管組成，向床內穩定可控加煤和在需要時添加石英砂床料。加煤口中心線距布風板0.7 m，溜煤管與垂線夾角30°。為防止高溫煙氣反串，需密切監視和控制料罐和爐膛的差壓，確保料罐壓力略高于爐膛壓力(約0.05 MPa)。

1.4 配氣系統

配氣系統主要是為本體系統的正常運行提供穩定可調的各路配氣。配氣系統需滿足常壓/加壓富氧燃燒和空氣燃燒的需要，并能適應負荷變化。高壓空氣由空壓機提供，富氧燃燒模式下，CO2和O2用鋼瓶供氣，過熱蒸氣由直流鍋爐提供(模擬濕循環煙氣)，蒸汽量由柱塞泵調節。配氣系統示意如圖3所示。

1.5 測量控制系統

爐膛內間隔布置12個溫度測點，精度±0.5%FS，2套熱電偶分別用于溫控儀和數據采集系統。試驗系統布置8個壓力測點，壓力變送器選用羅斯蒙特3051TG，精度±0.2%FS，由DCS系統監測并記錄。為防止煙氣反串，需密切監視并及時調控風室、密相區、稀相區、旋風分離器、煙氣冷卻器等的工作狀態。

圖3 配氣系統示意Fig.3 Schematic diagram of gas distribution system

2 試 驗

2.1 試驗物料

床料選用粒徑0.4～0.8 mm的石英砂。試驗用煤選用典型的中國煙煤，其工業分析和元素分析見表1，該煤種具有高揮發分、高熱值、高灰熔融性等特點。

入爐煤的粒度分布如圖4所示，前期調試表明，0.35 mm以下的細煤粉極易造成星型加料器堵塞，因此試驗時講入爐煤的粒徑控制在0.35～6.00 mm。

表1 煙煤煤質分析

圖4 入爐煤粒徑分布Fig.4 Coal particle size distribution

2.2 試驗工況

表2為不同壓力下PCFB-OFC試驗工況參數。富氧燃燒試驗中，爐膛入口O2體積分數控制在26%～30%，爐膛出口的過氧系數控制在1.1～1.3。

2.3 試驗流程

啟爐預熱前，首先分別通入一、二次風，一次風設定為3倍流化數(實際風速與臨界流化數的比值)，確保床料能正常流化。再將4 kg床料(石英砂)加入爐內，床層高度控制在300～400 mm。利用高溫預熱的一次風和爐膛底部的電加熱器將密相區溫度逐步加熱至投煤溫度400 ℃(耗時約2 h)。然后開始向爐內少量送煤，在爐膛加煤升溫過程中密切監視煙氣中的O2,CO和CO2體積分數，及時調整風量，并確保正常流化，防止發生低溫結焦。緩慢提升給煤量及一、二次風量，將密相區溫度逐漸提升至800 ℃，該過程耗時約1 h。達到工況設定的目標溫度后開始建立物料循環，并進一步將熱負荷提升至常壓下的設定值，然后在常壓下維持一定時間的穩定運行，并獲取常壓下的試驗數據。升壓試驗前需要完成富氧氣氛的切換。為平穩過渡至富氧燃燒，根據工況設定值先緩慢切換二次風，進而切換一次風。

表2 不同爐膛絕壓下PCFB-OFC試驗工況參數

加壓燃燒系統的平穩建立需要同時調節背壓閥、配風系統和給煤系統。升壓過程中，首先提升氣源壓力，進而緩慢調節背壓閥提升爐膛壓力，同時需要根據爐溫及尾氣成分調節給煤量。升壓過程及高壓維持期間均存在壓力波動的隱患，需要時刻關注料罐壓力并協同料罐補氣升壓，使料罐壓力略高于爐膛壓力，確保供煤順暢并防止高溫煙氣反串。達到目標工況并穩定燃燒15～30 min后進行下一階段升壓操作。煙氣分析儀抽取少量背壓閥后經無水氯化鈣除濕的煙氣進行實時檢測。

3 試驗結果與討論

3.1 整體試驗進程

圖5分別為增壓循環流化床富氧燃燒試驗中的溫度分布及壓力變化。受限于電熱爐性能，爐膛的密相區預熱溫度最高僅能維持在400～450 ℃，因此在燃料準備方面選擇了一種高揮發分、高熱量的煙煤。投煤預熱階段的主要目標是將爐膛的主燃區溫度提升至800 ℃。之后進行富氧氣氛切換，并逐漸將負荷調整到常壓下的目標工況，穩定維持一段時間使爐膛獲得充分預熱后進行升壓試驗。如圖5(a)所示，加壓試驗期間，爐膛主燃燒區的溫度能穩定在800～850 ℃。如圖5(b)所示，爐膛壓力依據工況設計分段、穩定提升。壓力升高由常壓開始間隔100 kPa逐步提升，各階段試驗達到穩定工況后維持10～20 min，最高試驗壓力達到600 kPa。整體試驗期間壓力過渡平穩、安全，達到預期目標。

圖5 POFC-CFB試驗過程中的溫度和壓力變化Fig.5 Temperature and pressure changes during the POFC-CFB experiment

3.2 煙氣成分

圖6為增壓循環流化床富氧燃燒試驗中尾氣中O2及CO2體積分數。富氧燃燒試驗中過氧系數β在1.1～1.3，隨爐膛熱負荷的升高，氧體積分數變化平穩并始終維持在較低水平。在切換富氧氣氛后，干煙氣中CO2體積分數顯著上升并能夠長時間維持在90%以上。傳統富氧燃燒均為常壓或微負壓運行，正壓爐膛結合富氧氣氛能有效避免空氣向爐內漏氣，這對于維持高體積分數CO2尾氣具有積極作用[23-25]。

圖6 干煙氣中O2和CO2體積分數Fig.6 Dry flue gas O2 and CO2 concentration

圖7為CO和CH4體積分數隨運行壓力的變化。試驗中30%氧體積分數和充足的過氧系數保證了燃料能夠充分燃燒。由圖7可以看出，常壓燃燒階段CO體積分數雖逐漸降低，但總體維持在較高體積分數，并且曲線的波動幅度較大。隨運行壓力的升高，CO體積分數由15 383×10-6下降至912×10-6,波動幅度降低，在0.4 MPa后CO排放體積分數基本穩定。此外，CH4體積分數在0.2 MPa時降低到1 001×10-6，后續升壓試驗中CH4體積分數略有降低但變化不明顯。試驗結果表明較高壓力提升了CO和CH4的燃燒效率。壓力升高可加速可燃氣體與氧氣的反應速率[26]，同時降低氣體分子的擴散系數[27]。在0.6 MPa內壓力升高均表現出促進消耗的作用，這與YING等[28]的研究結論一致。

圖7 煙氣中CO及CH4體積分數變化Fig.7 CO and CH4 concentration changes in flue gas

干煙氣中NO及N2O排放曲線如圖8所示。受運行壓力的影響，NO和N2O排放量均降低，NO體積分數由307×10-6下降至102×10-6，N2O體積分數由73×10-6降低至26×10-6，是由于壓力升高降低了氣體擴散系數，NOx和NOx前驅物的停留時間延長并獲得更多反應機會。分壓的增加會加快化學反應速率。此外，有研究表明，高壓促進吡啶及吡咯熱解并釋放更多的NOx前體NH3和HCN[29]。NH3和HCN能夠將NOx還原為N2[30]。以上因素共同促進燃料氮在經過還原區(密相區)的過程中更多地轉化為N2。結合圖7中CO的排放，與傳統De-NOx燃燒方法不同，PCFB-OFC可以同時減少NOx和CO，在保證高燃燒效率的同時減少污染物排放。

圖8 煙氣中NO及N2O的體積分數變化Fig.8 Changes in the concentration of NO and N2O

4 結 論

(1)獲得了加壓循環流化床富氧燃燒技術的運行經驗。試驗過程解決了富氧氣氛切換，正壓循環系統維持及可靠進料的難題，實現了從常壓啟動到0.6 MPa富氧循環的操控，最大熱輸入功率達到100 kW，各工況切換平穩、安全。

(2)增壓富氧模式燃燒試驗過程中，干煙氣中CO2體積分數穩定在90%以上，達到預期目標。

(3)增壓富氧燃燒運行模式能夠有效降低氣體不完全燃燒熱損失，有助于提高燃燒效率。壓力升高，NO及N2O排放量降低，對NO減排作用更明顯。