垂直圓管內摻氫甲烷燃燒不穩定性研究

吳一，溫小萍，張素梅，郭志東，鄧浩鑫，紀文濤

（1 河南理工大學機械與動力工程學院，河南 焦作 454003； 2 重慶大學煤礦災害動力學與控制國家重點實驗室，重慶 400044； 3 河南理工大學安全科學與工程學院，河南 焦作 454003）

引 言

如何應對傳統化石能源的枯竭，已經成為世界各國為解決可持續發展而面對的難題[1]。氫能和甲烷作為可再生的清潔能源，都展現出了良好的應用前景。然而，由于甲烷和氫氣自身的燃燒特性，例如甲烷的點火能量高，燃燒速度低[2-3]，而氫氣的點火能量極低，在存儲和運輸時都有很高的爆炸風險[4-5]，這些都制約了氫氣和甲烷的進一步充分利用。Law 等[6]提出，在氫氣中加入少量的碳氫化合物可以有效地降低氫氣反應伴隨的風險。同時有很多研究表明，在甲烷中添加氫氣可以極大地改變其燃燒特性，使其點火能量降低且燃燒更加充分[7-11]，兩者的缺點互相彌補展現出的良好燃燒性能具有非常實際的研究意義。

摻氫甲烷預混氣體的利用與輸送管道緊密相關，如果發生泄漏極易發生爆炸事故[12]。而在發動機、燃氣輪機等其他燃燒器中，預混氣體在燃燒時往往伴隨著多種不穩定現象，例如由于已燃氣體的膨脹作用而產生的Darrieus-Landau（D-L）不穩定性[13]；由于已燃與未燃氣體間存在的密度差在壓力梯度作用下產生的Rayleigh-Taylor (R-T)不穩定性[14]；燃燒器聲學與不穩定燃燒相互耦合而產生的熱聲不穩定[15-16]等。其中由于熱聲不穩定產生的超壓和火焰的高頻振蕩，是眾多燃燒器在實現安全平穩運行時需要面對的重大挑戰。因此，對于燃燒管道內的火焰不穩定性振蕩以及火焰與壓力間的耦合機制成為眾多學者對火焰動力學研究的重點。

Searby 等[17]在半開口管道中研究了預混火焰與聲學的相互影響，發現隨著火焰傳播速度的提高，火焰在管道內傳播時變得愈發不穩定，并開始由平滑的彎曲火焰向湍流火焰轉變。在后續研究中，Searby[18]將這種火焰由開口端向閉口端傳播時出現的兩種熱聲不穩定現象稱為初級（一次）不穩定（由細胞狀火焰變為平滑的彎曲火焰）和次級（二次）不穩定（由平滑的彎曲火焰轉變為湍流火焰），并且兩種不穩定現象在出現時都伴隨著火焰的振蕩。Clanet 等[19]對初級不穩定出現的原因進行了研究，指出在預混氣體條件下，由于已燃氣體與未燃氣體間存在密度差，聲波的加速傳播將兩者相互分離，對火焰鋒面的形狀產生了影響。Aldredge 等[20]在環形燃燒器中對預混層流火焰的傳播進行了研究，測定了初級和次級不穩定出現的臨界層流燃燒速度。Yoon 等[21]研究了火焰鋒面面積對初級不穩定性振蕩的影響，認為火焰鋒面面積的改變對初級不穩定性振蕩的影響取決于特定當量比。Dubey 等[22]對開口管道中火焰傳播出現的次級不穩定性振蕩的增長速率進行了測量，發現低Lewis 數的混合物具有更強的不穩定性。Dubey 等[23]在另外的研究中，通過改變管道的幾何參數，發現長徑比較大的管道具有更高的不穩定性，且次級不穩定性振蕩對管道幾何參數的變化更加敏感。

許多學者研究了預混氣體組分濃度的變化對火焰燃燒特性帶來的影響。韋雙明等[24]在定容燃燒彈中研究了氫氣∕二甲醚∕甲烷預混氣體的燃燒特性，發現壓力峰值和火焰傳播速度均隨氫氣濃度的增加而遞增，而增加甲烷和二甲醚的濃度后實驗結果相反，并且甲烷和氫氣的濃度直接決定了燃燒時間的長短。鄭立剛等[25]在透明方管中開展了氫氣∕空氣預混氣體的燃燒特性研究，發現氫氣濃度和點火位置對火焰鋒面形狀有顯著影響，并且氫氣濃度對超壓峰值和壓力波形的影響程度要遠大于點火位置。

現有的研究對預混火焰的初級（一次）和次級（二次）不穩定性振蕩出現的原因進行了較為深入的探討，對不穩定性振蕩的影響因素進行了多種理論分析，對于火焰傳播過程中壓力和聲波的耦合關系取得了一定的研究進展。但是，現有大多數研究采用的預混氣體與工業和生活中實際應用的氣體成分有較大的差別，對摻氫甲烷預混火焰傳播過程中不穩定性振蕩規律的相關研究較少，對于爆炸超壓和火焰形態的耦合研究有待進一步完善。針對以上不足，本文進行了相關研究，通過改變摻氫甲烷預混氣體中氫氣的體積分數，分析其對火焰傳播過程中不穩定性產生的影響，對于摻氫甲烷預混氣體的安全利用具有實際意義。

1 實驗裝置和方法

實驗裝置如圖1 所示，燃燒管道半徑r= 30 mm，管長L= 600 mm，垂直放置，管道采用30 mm 厚透明亞克力材料來觀察火焰鋒面變化過程。管道上端使用PVC 薄膜密封，在火焰傳播時薄膜受到超壓后破裂，視為開口端。管道底部使用10 mm 厚不銹鋼板密封，視為閉口端。點火系統由截面積為0.2 mm2的點火電極和壓電式點火器組成，點火點位于管道頂部圓心處。根據以往的研究[26-29]，火焰在燃燒管道頂部開口端被點燃，向下傳播到封閉端的過程中，更容易受到Darrieus-Landau（D-L）不穩定性以及熱聲不穩定性的影響，火焰傳播過程中呈現出的變化更加豐富。數據采集系統由壓力傳感器和高速攝像機組成。壓力傳感器測量范圍為-0.10 ～0.25 MPa，精度0.25% FS，響應頻率200 kHz，安裝在管道底部不銹鋼板上。高速相機用來記錄火焰形狀和位置，采用美國Phantom 公司生產的MIRO M310 型高速攝像機，拍攝頻率為1000 s-1。燃氣配氣系統由甲烷、氫氣、空氣壓縮機和ALICAT 21系列的氣體質量流量控制器組成。

圖1 實驗裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of experimental device

實驗前首先由式(1)計算出化學當量比下不同工況的氫氣體積分數γ。

式中，VH2和VCH4分別為H2和CH4的體積。不同工況下甲烷∕氫氣∕空氣的體積比如表1 所示。實驗時將管道開口使用PVC 薄膜密封，在通氣時打開進出口閥門，通氣過程中保持管道內壓力為大氣壓。在流量計示數穩定后開始計時，當通入的預混氣體體積大于管道容積5 倍時，認為預混氣體已將管道完全充滿[30-31]。通氣結束后迅速關閉進出口閥門并將預混氣體靜置2 min，以避免氣體擾動的影響。在實驗結束后通入5 min 空氣，確保將上組實驗殘留氣體完全排出。為保證實驗的準確性，每組實驗重復三次。

表1 實驗工況Table 1 Experimental conditions

2 實驗結果與討論

2.1 火焰結構分析

本實驗采用長度為600 mm圓形管道，由于管道兩端有30 mm 厚法蘭結構會對火焰圖像產生影響，因此取去除法蘭結構后540 mm管道圖像進行分析，定義圖像接近開口位置的上端為540 mm，接近閉口位置的下端為0 mm，點火時刻定義為0 ms，以γ=30%和γ=50%工況為例，圖2 展示了火焰整體傳播過程。早期的研究[32-33]揭示了圓形和環形截面管道內，火焰由開口端向下傳播到封閉端過程中可能會出現的四種傳播階段，如圖3 所示。階段A：火焰在開口端被點燃，在泄爆氣流的干擾結束后，由于D-L 不穩定性，火焰鋒面出現胞狀褶皺。階段B：隨著火焰的繼續傳播，縱向聲波的加強削弱了火焰鋒面的胞狀振蕩[32]，平滑的彎曲火焰在此階段出現。階段C：隨著燃燒反應進一步進行，反應溫度提高，熱聲不穩定性逐漸發展，火焰傳播速度加快，較大尺寸的胞狀結構重新在火焰鋒面上出現。階段D：火焰傳播速度進一步加快，胞狀火焰結構發生大尺度振蕩并逐漸演化為湍流傳播。

圖2 火焰傳播過程示意圖Fig.2 Schematic diagram of flame propagation process

圖3 四種火焰傳播階段（圖片來自于不同的實驗工況）Fig.3 Four flame propagation stages(pictures from different experimental conditions)

然而在A～D 四種火焰傳播階段中，平滑的彎曲火焰（階段B）是否會受到預混氣體中氫氣體積分數的影響。圖4 展示了氫氣體積分數γ不同時火焰傳播過程中代表性的圖像，可以看出，對于γ=30%和40%的工況，點火后火焰鋒面短暫地發展為球形火焰，此時開口處PVC 薄膜還未破裂。隨著火焰繼續向下傳播，PVC 薄膜破裂，火焰鋒面出現胞狀火焰，火焰尺寸約為17 mm（階段A），并且在傳播過程中出現不穩定振蕩?；鹧孢M一步向下傳播，胞狀結構尺寸迅速增大到約51 mm，隨著燃燒速度的加快胞狀火焰振幅增加（階段C），相鄰的胞狀結構相互融合，形成兩到三股連續的大尺寸胞狀火焰，在持續的振蕩下胞狀結構的邊界變得模糊，最終發展為完全湍流（階段D），此后火焰傳播速度進一步增加，直至傳播到封閉端。

圖4 γ =30%、40%、50%、60%、70%時火焰傳播過程代表性圖像Fig.4 Representative images of flame propagation process at γ =30%,40%,50%,60%,70%

對于γ=50%、60%和70%的工況，階段A 所示的胞狀結構并沒有隨著火焰的傳播直接轉變為階段C 的大尺寸結構，相反地，胞狀結構的數量增多，并出現高頻振蕩，火焰緩慢地向下傳播，胞狀結構的尺寸逐漸減小，直到演變為平滑的彎曲火焰（階段B），在圖4 中用方框標出。平滑的彎曲火焰出現后，火焰表現出接近層流的平穩傳播，然而階段B并不穩定，胞狀結構很快再次出現并發展為湍流傳播。

圖5 展示了火焰鋒面位置與氫氣體積分數γ之間的變化關系。在總體趨勢上，隨著氫氣體積分數的增加，火焰從開口端傳播到閉口端所經歷的時間逐漸縮短，并且火焰在開口端被點燃后由于受到泄爆氣流的影響，火焰鋒面在傳播到管道450 mm處之前發生了較大幅度的波動，在450 mm之后火焰鋒面位置變化較為規律。對于圖5(a)，γ＜50%的工況，火焰在傳播到管道300 mm 位置前經過了從階段A到階段C的變化，火焰鋒面位置表現出小幅度振蕩。當火焰的鋒面超過管道300 mm位置后，鋒面的振蕩幅度明顯增加，火焰進入階段D。對于圖5(b)，γ≥50%的工況，火焰在傳播到管道中間段250～300 mm 位置時，鋒面振蕩的幅度顯著減小，平滑的彎曲火焰（階段B）在此處開始出現，此后階段C 在管道200～250 mm 位置出現，而階段D 則在火焰傳播到管道200 mm位置后才出現，與γ＜50%的工況相比，階段B的出現使階段D出現的位置延后。

圖5 火焰鋒面位置與氫氣體積分數之間的關系Fig.5 Relationship between flame front position and hydrogen volume fraction

2.2 不穩定性振蕩分析

圖6 展示了γ=30%和50%兩個典型工況火焰傳播過程中的壓力曲線與火焰鋒面位置耦合圖。壓力數據由安裝在管道閉口端的壓力傳感器測得，由高速攝像機拍攝的火焰圖片可以得到火焰鋒面位置。將火焰圖片處理為高對比度的黑白圖像，使用Matlab 軟件識別出火焰鋒面最前方的像素坐標X，代入式(2)可以得到火焰鋒面位置S[34]。

圖6 壓力曲線與火焰鋒面位置Fig.6 Pressure curve and flame front position

以上全部工作都可在Matlab 軟件內完成，其中Z為沿火焰傳播方向圖片的像素長度。將γ=30%和50%兩個工況的壓力曲線與火焰鋒面位置圖相對比，可以很明顯觀察到兩者的不同。

壓力曲線上出現的第一個較高峰值為破膜壓力[35]，峰值大小僅與所使用的PVC 薄膜材料有關。對于圖6(a)，從壓力曲線上可以看出，在破膜壓力出現之后，火焰從階段A 演變到階段C的過程中，壓力曲線表現為周期的振蕩，179 ms后到達階段D，火焰變為湍流，壓力振蕩幅度增大并出現峰值。Searby[18]將階段D出現的這類壓力曲線形式稱為次級不穩定性振蕩，壓力增長趨勢呈指數型變化是次級不穩定性振蕩出現的顯著標志[17]，如圖6(a)中虛線箭頭所示。次級不穩定性振蕩出現后，鋒面位置波動的尺寸顯著增加，在位置曲線上出現明顯的斜率變化，因此根據火焰鋒面位置曲線也可以清楚地確定次級不穩定性振蕩開始的階段。

對于圖6(b)，在159 ms 后同樣出現了次級不穩定性振蕩。對壓力曲線進行傅里葉變換，制作振幅-頻率圖，如圖7 所示，以最大振幅為標準對振幅數據進行了歸一化處理。對于開口管道，燃燒反應產生的聲學振蕩頻率可由式(3)計算得到近似值[36]。

圖7 壓力曲線振幅-頻率圖Fig.7 The amplitude-frequency diagram of pressure curve

式中，L為管道長度；c為利用CHEMKIN 軟件（USC Ⅱ機理）[37]計算得到的預混未燃氣體聲速，具體數值見表1。USC Ⅱ機理是在GRI Mech 1.2和3.0基礎上發展而來的[38]，包含784 種反應，許多研究表明[21-23,38-40]該機理在模擬碳氫化合物燃燒現象時提供了準確的結果，因此本實驗所有模擬均采用USCⅡ機理。對于本文所進行的實驗，理論計算得到的聲學振蕩頻率范圍在295.0～310.8 Hz，圖8展示了理論計算與實驗測得的次級不穩定性振蕩頻率與氫氣體積分數之間的關系，可以看出兩者具有相同的變化趨勢，振蕩頻率均隨聲速的增加而增加，并且理論計算數據與實驗結果之間差值最大僅3.0 Hz，具有良好的吻合性，說明次級不穩定性振蕩是由于燃燒反應產生的有限振幅的聲學振蕩引起的[17]，并且同一個燃燒管道內，次級不穩定性振蕩頻率僅與預混未燃氣體的聲速相關。

圖8 次級不穩定性振蕩頻率與氫氣體積分數的關系Fig.8 Relationship between the frequency of secondary instability oscillation and hydrogen volume fraction

對于圖6(b)，γ=50%的工況在階段A 的后期出現了明顯的高頻振蕩，從圖7(b)可知振蕩頻率在562.4 Hz 左右。Searby[18]稱這種振蕩為初級不穩定性振蕩。對初級不穩定性振蕩的產生機制仍沒有明確的定義，目前比較普遍的觀點認為：燃燒反應速率對聲壓的敏感性以及聲學加速引起的火焰表面積的變化導致了初級不穩定現象的產生。將γ=50%工況的壓力曲線與火焰圖像相結合以方便觀察胞狀火焰階段（Ⅰ）、初級不穩定階段（Ⅱ）以及次級不穩定階段（Ⅲ）火焰形態的特點，如圖9 所示。胞狀火焰階段（Ⅰ）一個壓力振蕩周期約6 ms，在一個周期內火焰鋒面上胞狀結構的數量和尺寸沒有發生明顯變化，只有火焰鋒面位置的周期性上下移動。初級不穩定階段（Ⅱ）一個壓力振蕩周期約1.8 ms，與階段（Ⅰ）相比振蕩頻率大幅增加，且火焰鋒面上胞狀結構尺寸變小，數量明顯增多。Pelcé 等[41]提出了胞狀不穩定結構出現的條件：火焰的表面積應大于管道的半徑與管道長度之比，如式(4)所示。

圖9 γ =50%時壓力曲線與火焰圖像Fig.9 Pressure curve and flame images at γ =50%

式中，a為火焰彎曲結構的振幅;wf是火焰彎曲結構的最大寬度。Pelcé 等[41]認為，由D-L 不穩定引起的火焰褶皺在形成胞狀結構后，火焰在振蕩傳播的過程中，隨著壓力的波動火焰振幅會出現變化導致火焰表面積發生改變?；鹧姹砻娣e的波動引起了熱釋放率與聲壓的相位變化，這些因素共同作用導致了初級不穩定性振蕩的出現，并證明了初級不穩定的增長速率與(ak)2成正比，其中k是胞狀結構個數。結合圖9可以看出，胞狀火焰振蕩階段，火焰鋒面向閉口端移動對應壓力曲線的上升，火焰鋒面向開口方向移動對應壓力曲線的下降，在一個振蕩周期中只有鋒面位置的改變，胞狀結構的尺寸和數量沒有出現明顯變化。而在高頻振蕩階段，火焰鋒面上產生的胞狀結構數量明顯增多，并且振蕩表現在胞狀結構尺寸的快速變化，這引起了火焰表面積的快速改變，Pelcé 等[41]的理論可以很好地解釋初級不穩定性產生的原因。對于圖9(d)，次級不穩定性振蕩階段火焰已經向著湍流傳播轉變，理論不再適用。

γ=50%的工況初級不穩定表現出的高頻振蕩，與富氧和摻氫條件下對烷烴預混氣體進行爆炸實驗時[42-43]，壓力曲線上出現的高頻振蕩類似。Di Benedetto 提出了一種新的機制對此類高頻振蕩進行了解釋。Di Benedetto 等[44]將其稱為燃燒誘導快速相變(combustion-induced rapid phase transition,cRPT)現象：反應產物中的水在遇到容器壁面后冷凝形成水膜，由于光滑的管壁上缺乏允許水膜蒸發的成核位置，因此形成的水膜又快速被燃燒產生的高溫氣體加熱到高于蒸發溫度的過熱狀態，發生快速相變，冷凝與蒸發的過程快速重復，出現高頻振蕩現象。cRPT現象與反應產物中的水密切相關，因此預混氣體中氫氣的體積分數一定程度上決定了cRPT 現象能否出現[45]。本實驗中，氫氣體積分數γ＜50%的工況沒有出現高頻振蕩，當γ≥50%后的所有工況均出現高頻振蕩現象，與cRPT 現象的出現規律具有良好的相似性。

2.3 次級不穩定性振蕩最大壓力變化趨勢與敏感性分析

實驗中產生的最大壓力出現在次級不穩定性振蕩階段，圖10展示了不同工況火焰傳播過程中最大壓力出現的時間和最大壓力數值的變化規律。從圖10(a)可以看出，隨著氫氣體積分數的增加，出現最大壓力所需的時間逐漸縮短。利用CHEMKIN軟件（USC Ⅱ機理）[37]對不同氫氣體積分數的工況進行數值計算，得到主要鏈式反應的敏感度系數[圖11(a)]，以及早期鏈式反應在高溫下產生OH 自由基摩爾分數的最大值[圖11(b)]。敏感度系數為正說明該反應可以提高燃燒反應的速率，敏感度系數為負則為抑制作用。從圖11(a)可以看出，反應R1 為正敏感度系數的主導鏈式反應。結合表2主要鏈式反應和圖11(b)，可以發現，反應R1 以及多數促進反應R2、R31 和R40 等，都生成了H、O 和OH 自由基，這些自由基的化學反應速率決定了燃燒反應的強度以及火焰的傳播速度[46]。氫氣體積分數的增加促進了反應R1 的進行，反應中出現的OH 自由基摩爾分數也隨之提升。反應速率和火焰傳播速度隨著氫氣體積分數的增加而加快，次級不穩定性振蕩出現的時間逐漸提前，因此出現最大壓力所需的時間逐漸縮短。結合圖5可以發現，在高頻振蕩階段，火焰鋒面傳播速度明顯降低，使得γ=50%的工況出現最大超壓所經歷的時間有所增加。

表2 主要鏈式反應Table 2 Main chain reactions

圖10 不同氫氣體積分數壓力峰值及出現的時間的變化趨勢Fig.10 The pressure peak and time variation trend of different hydrogen volume fractions

圖11 主要鏈式反應的敏感度系數和OH自由基摩爾分數的最大值Fig.11 The sensitivity coefficients for main chain reactions and the maximum value of the OH free radical molar fraction

火焰傳播過程中出現的最大壓力隨著氫氣體積分數的增加也在逐漸降低，當γ=70%時，最大壓力已經降至低于破膜壓力。這一變化趨勢與其他實驗[47-48]有所不同，這主要是由于點火位置在開口處造成的影響[25,49]。當點火位置位于封閉端時[47-48]，火焰傳播過程經歷了Clanet 等[50]提出的四個階段，預混氣體燃燒較為完全，火焰得到了充分發展，隨著氫氣體積分數的增加預混氣體反應強度提高，隨之出現的最高壓力也在逐漸增大。與閉口端點火相比，本文所進行的實驗點火點在開口端，預混火焰在傳播過程產生的聲壓存在更多的開口損失，見式(5)[19]。

式中，L為管道長度；c為預混未燃氣體聲速；r為管道半徑；ω為角頻率。對于同一個管道，(ωr)2固定，開口聲壓損失只與聲速有關。因此可以估測，隨著氫氣體積分數的增加，管道開口聲壓損失隨著聲速的增加逐漸增大。同時開口端點火后會產生比閉口端點火更強烈的泄爆氣流，大量已燃氣體與部分預混未燃氣體一同噴出管道，泄爆氣流的強度與燃燒反應劇烈程度正相關，因此氫氣體積分數增加將會使更多預混未燃氣體隨泄爆氣流噴出管道。以上兩種開口處的損失最終導致火焰傳播過程中出現的最大壓力逐漸降低。

3 結 論

（1）氫氣體積分數對火焰傳播過程中的鋒面結構有很大影響。對于氫氣體積分數γ＜50%的工況，火焰在開口端點火后火焰鋒面出現胞狀結構（階段A），隨著火焰繼續向下傳播胞狀結構尺寸逐漸增大（階段C），當傳播到管道300 mm 位置后火焰逐漸轉變為完全湍流傳播（階段D）。對于氫氣體積分數γ≥50%的工況，火焰在階段A后期小尺寸胞狀結構明顯增多并伴隨著快速振蕩，在火焰傳播到管道中部250～300 mm 位置時，火焰演變為平滑的彎曲火焰（階段B），火焰表現出接近層流的平穩傳播，然而階段B 并不穩定，很快地胞狀結構再次出現并發展為湍流傳播。

（2）氫氣體積分數的變化使火焰傳播過程中出現兩種完全不同的不穩定振蕩形式。對于γ＜50%的工況，當火焰處于湍流傳播階段，壓力曲線上出現次級不穩定性振蕩，這是由于燃燒反應產生的有限振幅的聲學振蕩引起的，振蕩頻率與預混未燃氣體的聲速相關。對于γ≥50%的工況，壓力曲線上存在次級不穩定性振蕩的同時還存在初級不穩定性振蕩，出現在階段A 后半段。胞狀結構尺寸的快速變化引起的火焰表面積的改變是形成初級不穩定振蕩的原因，燃燒誘導快速相變現象與實驗中初級不穩定性產生的高頻振蕩相似，并且在一定程度上解釋了高頻振蕩出現在γ≥50%工況的原因。

（3）由敏感性分析可知鏈式反應R1（H+O2=== ===== O+OH）為提高燃燒反應速率的主導鏈式反應，氫氣體積分數的增加促進了反應R1 的進行，使火焰傳播速度加快，導致次級不穩定性振蕩出現的時間逐漸提前。由于開口處的聲壓損失和預混未燃氣體隨泄爆氣流的損失均隨氫氣體積分數的增加而增加，導致火焰傳播過程中出現的最大壓力逐漸降低。