太赫茲雙梳光譜中重復頻率差影響的研究

吳靜睿，郭旭光

（上海理工大學 光電信息與計算機工程學院，上海 200093）

引言

光學頻率梳（optical frequency comb,OFC）因具有高精度和高光譜分辨率，已經成為寬帶光譜學的一種新興技術。光學頻率梳在時域是等間距的激光脈沖序列，在頻域中展示為等頻率間距分布的梳齒線。這些梳齒具有間距相等、數量眾多、光譜范圍寬、梳齒寬度窄等特點，這些特點為獲得高光譜分辨率奠定了基礎。一直以來，由于光波段的頻率遠大于電子儀器工作帶寬，導致沒有一種直接的方法可以準確地在電子電路中獲取光波段的頻率和相位信息，而光學頻率梳的發明[1]在射頻電子設備和光頻段之間提供了一種新型的連接方式[2]，從而解決了這一難題。

飛秒激光頻率梳近年來在高精度光譜測量中貢獻了重要力量，提供了許多新型光譜測量方法[3-4]。其中基于光頻梳的相干性，使用兩個具有微小重復頻率差的光頻梳組成的雙梳光譜技術進一步展示了光頻梳在寬帶光譜學的發展潛力。雙梳光譜技術也因其高光譜采集速度、高頻率分辨率和良好的穩定性等特點[5]得到了廣泛的應用[6-13]。2002 年，Schiller[14]首次提出了雙梳光譜的概念。2004 年，Keilmann 等[15]首次設計了實驗，驗證了其有效性和可行性。2005 年，Janke等[16]首次在太赫茲時域光譜系統中引入了兩個重復頻率差異較小的同步飛秒激光器，采用異步光學采樣技術，使用電控延遲線代替傳統機械延遲線完成光譜的采樣，結果表明使用異步光學采樣方法顯著提高了太赫茲時域光譜儀的性能。自此以后，異步光學采樣技術被廣泛地應用于太赫茲時域光譜系統的研究中[17-19]。2006 年，Yasui等基于光學頻率梳提出了太赫茲雙梳光譜系統，并基于異步光學采樣技術證明了太赫茲雙梳光譜系統與太赫茲時域光譜系統之間的等價性[20-21]。在過去的20 年里，太赫茲雙梳光譜系統取得了長足的進步，具有代表性的突破有：擴展時間延遲窗口，開發多個太赫茲脈沖的采集方法，獲得了梳狀模式分辨光譜，克服了重復頻率限制的頻率分辨率問題[22]；為了不受泵浦和檢測飛秒激光器的重復頻率穩定和同步的限制，在太赫茲雙梳光譜系統中采用了兩個獨立的自由運行飛秒激光器或一個具有兩個輸出端口的雙向自由運行飛秒激光器[23-24]；為了消除干涉圖中有關激光定時抖動的失真，引入了參考通道來檢測激光定時抖動，并開發了后/實時校正[25]和自適應采樣[26-28]技術等。

在太赫茲雙梳光譜系統中，包含測量信息的泵浦光頻梳（頻率間隔=fr）被另一個頻率有微小偏移的探測光頻梳（頻率間隔=fr+Δf）采樣，產生了射頻梳齒（頻率間隔=Δf）。由于射頻梳本質上是泵浦光梳通過壓縮因子（fr/Δf）降低頻率后的線性變換，所以可以通過直接利用射頻梳齒來分辨光譜。因此在泵浦光頻梳重復頻率確定的情況下，選擇合適的重復頻率差 Δf決定了太赫茲雙梳光譜系統的光譜質量?；趦膳_重復頻率穩定的飛秒激光器搭建了一套太赫茲雙梳光譜采樣系統，通過微小改變兩飛秒激光激光器的重復頻率，來控制重復頻率差 Δf的變化，通過多頻外差的方法直接使用頻譜分析儀在不同的重復頻率差下測量了系統的太赫茲頻域信號，獲得太赫茲頻域譜。通過對比不同的重復頻率差 Δf得到的頻域結果圖，驗證和分析了不同的重復頻率差對太赫茲雙梳光譜的影響，選取了合適的重復頻率差，為后續太赫茲雙梳光譜系統的重復頻率差選定提供了方法。

1 實驗原理及裝置

1.1 光學頻率梳原理

光學頻率梳由光纖鎖模激光器產生，在時域上的表現為等間隔的光學脈沖序列，在對飛秒光學頻率梳的重復頻率f和載波包絡相位φ進行同步控制后，通過傅里葉變換，在頻域上，光學頻率梳則表現為離散且等間隔的頻率梳齒線。

理想飛秒鎖模激光器諧振腔輸出的脈沖電場強度在時域中表達示為[29]：

式中：t表示時間；A(t) 表示脈沖高斯包絡函數；ωc表示載波頻率；φceo表示載波包絡偏移；δ(tmTr)表示狄拉克函數；m為整數；? 表示卷積運算。在頻域中可表示為等間隔的梳齒，即：

式中：n為整數；ω 表示角頻率；fr表示激光脈沖的重復頻率；fceo表示載波包絡偏移頻率；(ω-ωc)表示頻域電場包絡。設第n個梳齒頻率為fn，若想讓狄拉克函數不等于0，則fn必須滿足梳齒方程：

式中：fceo表示載波包絡偏移頻率。式（3）也表示了通過光學頻率梳可以連接光頻波段（fn）和射頻波段（fr）。

1.2 太赫茲雙梳光譜原理

太赫茲雙梳光譜系統的測量原理與以光學頻率梳作為光源的傅里葉變換光譜系統的測量原理十分相似[30]，區別在于傅里葉變換光譜系統是將一束光分成兩束，這兩束光經過反射后合束，再經過樣品被探測器采集，通過移動反射鏡實現光譜的采集。而在太赫茲雙梳光譜系統中，使用兩個獨立的脈沖激光器作為光源，泵浦光頻率梳（重復頻率=fr）和探測光頻率梳（重復頻率=fr+Δf）之間存在一個微小的重復頻率差 Δf，重復頻率差導致泵浦脈沖光和探測脈沖光之間的相對時間延遲增加，最大延遲時間是泵浦光頻率梳的重復頻率的倒數（1/fr），因此在不需要機械延遲線的情況下泵浦脈沖激光激發的太赫茲時域信號可以被探測激脈沖激光所采集。理想上兩頻率梳的電場強度E (t)分別表示為：

式中：Ai,n和fi,0分別表示脈沖包絡的傅里葉分量和每個梳齒的載波包絡偏移量頻率(i=1,2)。這兩個脈沖序列在一個光電探測器上被檢測，探測到的信號強度可以表示為：

這個信號包含許多頻率分量，但在這里，只考慮頻率梳1 和梳2 最近的梳齒之間的組合。在本實驗系統中，使用低通電子濾波器來完成濾波。由式（4）、（5）和（6）可知，探測后的時域信號可表示為：

式中：Δf表示兩梳的重復頻率差。時域經過傅里葉變換后的頻域譜表示為：

式（8）表明待測的高頻頻率梳被下轉到一個低頻率區域的過程，其下轉的壓縮因子為fr/Δf。該壓縮因子可以通過重復頻率差的變化進行改變。

太赫茲雙梳光譜的采樣過程在時域上呈現為異步光學采樣，產生相關干涉圖，通過壓縮因子（fr/Δf）的變換即可得到原太赫茲脈沖。異步光在射頻區域產生拍頻信號，拍頻后的梳齒間距為兩光頻梳的重復頻率差 Δf，探測光頻梳對泵浦光頻梳進行多頻外差采樣，通過兩光頻梳之間拍頻作用將難以探測的光頻段下換到電子器件可探測的射頻段，通過對采集到射頻段的電信號乘以壓縮因子（fr/Δf）的計算，即可完成對太赫茲頻學采樣技術即為使用兩脈沖激光產生的電延遲線代替傳統時域光譜中的機械延遲線實現采樣。與使用機械延遲線的等效采樣相比，異步光學采樣技術具有采樣速度快、誤差小、可連續多信號連續采樣和自由縮短或延長采樣時間窗口等優點。在頻域上兩雙梳光譜交差的區域產生外差干涉，段信號的采樣還原。本文中的太赫茲雙梳光譜系統與傳統的太赫茲時域光譜系統之間的優劣勢如表1 所示。

表1 太赫茲雙梳光譜系統與傳統的太赫茲時域光譜系統的優劣對比Tab.1 Comparison of advantages and disadvantages of THz dual-comb spectroscopy system and traditional THz time-domain spectroscopy system

太赫茲雙梳光譜的采樣原理如圖1 所示。圖1（a）展示了異步光學采樣的原理（太赫茲雙梳光譜時域信號采集原理）[31]，重復頻率為fr的泵浦脈沖激光照射進發射光電導天線的電極間隙處激發出電子空穴對，此時給天線外加偏壓后外加電場使電子空穴對加速運動，并輻射出重復頻率為fr太赫茲脈沖（藍）。重復頻率為fr+Δf探測脈沖激光（紅）照射進探測天線中，激發出電子空穴對，這些電子空穴對在太赫茲信號產生的電場作用下進行加速，產生電信號被探測儀器接收，對接收到的電信號進行處理后得到原始的太赫茲信號從而完成對太赫茲時域脈沖信號的采集。

圖1 太赫茲雙梳光譜的采樣原理Fig.1 Principle of sampling for terahertz dual-comb spectroscopy

設在實驗室時間t=0 時，發射光路的太赫茲脈沖和探測光路的飛秒脈沖同時到達探測器，那么在t=1/fr時，太赫茲脈沖與探測脈沖之間存在時間間隔 τ 為：

采集一個完整太赫茲脈沖所用時間為：

所以當實驗室時間t=1/Δf時，一個完整太赫茲脈沖被采樣完成，且總采樣時間 τ=1/fr。實驗室時間t和采樣時間 τ 之間的關系表達式為：

當太赫茲脈沖被完全采樣后，即可對時域信號進行傅里葉變換從而獲得相對應的信號頻域譜。

如圖1（b）展示了多頻外差采樣的原理（太赫茲雙梳光譜頻域信號采集原理）。當重復頻率為fr的泵浦光頻梳（紅）入射到太赫茲發射光電導天線時，給天線外加偏壓后輻射出太赫茲梳，由于光電導天線發射器通過二次檢測，使光梳的電場平方，將光強度轉換為載流子，并通過偶極子輻射發射電磁太赫茲波的頻率梳，因此它向下轉換至太赫茲頻段，而不改變梳齒頻率間距。泵浦太赫茲梳（紅）是一個沒有頻率偏移的諧波頻率梳，其頻率=fr,2fr,3fr,···,nfr。重復頻率為fr2=fr+Δf的探測光頻梳（藍）照射進探測天線中，探測光頻梳的頻率=fr2,2fr2,3fr2,···,nfr2=fr+Δf,2 (fr+Δf),3 (fr+Δf),···,n(fr+Δf)，此時在光電導探測器中探測梳與泵浦梳發生多頻外差光導混合，產生一個重復頻率為 Δf的射頻梳，使用頻譜分析儀即可直接對射頻梳進行采集。對采集到的射頻梳進行壓縮因子fr/Δf的轉換即可回轉得到太赫茲梳的信息，完成對太赫茲脈沖的頻域信號采集[32]。

異步光學采樣和多頻外差采樣的方法都將高頻的太赫茲信號下轉到低頻的射頻信號后進行采集。時域測量完成后需要完成傅里葉變換后得到頻域信息，用頻譜儀可以直接在頻域中進行全帶寬的測量和采集，同時也可對某一特定頻段的信號進行直接采集和分析，這使太赫茲信號的采集和分析變得簡易且方便。該采樣方法在分辨梳齒線的精確測量和超快速測量方面都具有巨大的潛力。

1.3 實驗裝置

為了驗證測量重復頻率差對太赫茲雙梳光譜的影響，設計了圖2（a）的光路原理圖，并根據光路原理圖搭建了圖2（b）實驗系統光路圖。實驗開始前，我們需要開啟兩臺飛秒脈沖激光器（Menlo,C-Fiber 780）預熱90 min 后打開穩頻同步系統（Menlo Systems,ASOPS,EM100），設置兩臺激光器的的重復頻率后開啟同步控制系統。激光器1 的重復頻率為100 MHz，激光器2 的重復頻率為100 MHz-Δf，兩激光器的輸出波長均為780 nm，平均功率均大于100 mW，脈沖寬度均小于100 fs。為了防止激光的光功率過高對天線造成損傷，在光路系統中加入光學衰減片來控制光功率，使照射進天線的光功率符合天線輸入功率標準防，止損傷天線電極。激光器1 射出的泵浦脈沖激光（紅）經過反射鏡調整光路后，照射進發射光電導天線（Teravil，ETM-8）中，通過電源表（KEITHLEY，2400）對發射天線外加30 V 電壓后輻射出太赫茲脈沖。另一激光器2 射出的探測脈沖激光（藍）經過反射鏡后射進探測天線（Batop，PCA-44-06-10-800-h）中，將探測天線輸出的電信號經過前置放大器（FEMTO，DHPCA-100 I/V）的放大（放大增益為106V/A）后接入探測儀器中，可以實現對太赫茲脈沖信號的探測。為了探測時域信號，將放大后的電信號接入示波器（KEYSIGHT，DSAZ504A，采樣率為1 G sample/s）中，通過調整示波器的時間軸標度，來放大和縮小延遲時間范圍，從而可以探測一個或者多個周期的太赫茲脈沖信號，經過傅里葉變換后，得到信號的頻譜信息。

圖2 太赫茲雙梳光譜系統的光路原理圖及光路實驗圖Fig.2 Schematic and experimental diagram of the optical path of the terahertz dual-comb spectroscopy system

由于太赫茲雙梳光譜具有同時探測時域和頻域信號的優點，也可以將探放大后的電信號接入頻譜信號分析儀（KEYSIGHT，N9040B）中來直接探測太赫茲頻域信號。通過調整頻譜信號分析儀的分辨率帶寬、掃寬等參數即可直接獲得射頻波段的頻譜數據，再將射頻數據經過壓縮因子fr/Δf的變換后得到太赫茲段的頻譜數據從而完成太赫茲信號的頻域測量。

在太赫茲雙梳光譜系統中，希望所有的數據采樣值都是真實有效的，所以此系統需要一個合適的重復頻率差值。假設需要測試的頻譜寬度為ΔF，由奈奎斯特-香農采樣定理可知，光學采樣的自由光譜范圍為0 到fr/2 。由于下轉換光譜的帶寬為 Δf×ΔF/fr，由此關系式可知改變重復頻率差會影響光譜跨度范圍。而如果被下轉換的太赫茲雙梳光譜不在這個自由譜的范圍內，采樣過程就會產生混疊效應。為了避免出現這種混疊影響信號質量，重復頻率差需要滿足以下條件：

因此需要式（13）所示的范圍內選擇合適的重復頻率差值。由壓縮因子fr/Δf可知，改變兩光頻梳的重復頻率差 Δf會直接影響低頻到高頻的變換系數從而影響到光譜的質量，同時由式（11）可知改變 Δf也會影響太赫茲脈沖的采集的速度。由式（10）可知兩光梳間的重復頻率差越小，光采樣時間間隔越小，得到的頻譜就越精細，因此理論上減小兩光頻梳的重復頻率差有利于測量精度的提升。

2 結果與分析討論

以下所有測量均在環境溫度為25 ℃，相對濕度為50%條件下進行。首先開啟兩臺飛秒激光器預熱90 min 后，開啟重復頻率穩定和同步控制系統，將激光器1 的重復頻率設為100 MHz，激光器2 的重復頻率分別設置為100 MHz～

50 Hz、100 MHz～40 Hz、100 MHz～25 Hz、100 MHz～10 Hz、100 MHz～5 Hz、100 MHz～2 Hz。每次改變激光器2 的重復頻率后，待穩定控制系統90 min 后測量。頻域信號的結果如圖3（a）～（f）所示。

圖3 不同重復頻率差下測得太赫茲頻譜信號Fig.3 Measured terahertz spectrum signal with different repetition frequency difference

由于頻譜儀直接測得的信號位于kHz 的射頻波段，需要通過壓縮因子fr/Δf的變換上轉到太赫茲波段，得到原始的太赫茲頻譜。如圖3 所示，下橫軸坐標為測試所得射頻段，上橫軸坐標為上轉至所在的太赫茲波段。由6 次測量的上橫坐標可知，本次實驗所測高頻太赫茲信號波段為0～1.5 THz，而當 Δf改變時，所需測量的射頻波段的范圍也會隨之發生改變。例如當 Δf=50 Hz 時，此時的壓縮因子fr/Δf= 100 MHz/50 Hz=2 × 106，那么高頻0～1.5 THz 范圍下轉到射頻段范圍為0～750 kHz，所以當兩光梳重復頻率差為50 Hz 時，實驗所需測量射頻波段為0～750 kHz。同理，當 Δf分別為40 Hz、25 Hz、10 Hz、5 Hz 和2 Hz 時，頻譜儀所需測得的射頻范圍分別為0～600 kHz、0～375 kHz、0～150 kHz、0～75 kHz、0～30 kHz。由計算和測量結果可知測量同一波段的高頻信號時，兩光梳間的重復頻率差越小，需要測得射頻波段范圍越小。

為了驗證理論計算與實際測量的準確性，在6 次測量的每個結果中都選取了1.097 THz 和1.163 THz 位置的水汽吸收峰[33]，分別標識為水汽吸收峰1 和水汽吸收峰2，將6 個測試結果圖疊加后如圖4 所示。由圖4 的吸收峰放大疊加圖可以清晰地看出，6 次測量的頻譜結果圖在1.097 THz 和1.163 THz 的水汽吸收峰位置嚴格對應，沒有偏移。證實了此次測量的頻譜結果的正確性和一致性。由圖3 所示結果可知，盡管都是對原太赫茲頻譜信號的還原，但是由于重復頻率差 Δf的不同，壓縮因子fr/Δf的值會變化，導致實際所測得射頻段范圍也不同，進而對原信號的還原效果也有顯著差異。所以選擇合適的重復頻率差，也是影響太赫茲雙梳光譜測量質量的重要因素。

圖4 水汽吸收峰位置的放大圖Fig.4 The zoomed of the position of the water absorption peak

當重復頻率差 Δf大于25 Hz 時，結果顯示在射頻段150 kHz 位置底噪有明顯升高。這是由于信號在輸入頻譜分析儀前接入了直流低通濾波器，導致低頻段的噪聲通過，高頻段部分被濾除。當重復頻率差 Δf變大時，壓縮因子fr/Δf的值變小，則需要測量的射頻波段增長，高頻段引入的偏移噪聲增加，因此影響了高頻信號的頻譜質量，在結果圖中顯示為1.3 THz 后信號梳齒顯著降低。但是當重復頻率差 Δf過小時，梳齒會出現斷層，采樣儀器無法采集到完整的梳齒以及底噪，造成頻譜信息的缺失。為了直觀對比結果，選取了0.488 8～0.490 THz 高頻位置重復頻率差為10 Hz 和2 Hz 的梳齒對比如圖5所示。

圖5 太赫茲頻譜信號在0.489 4 THz 位置的梳齒放大圖Fig.5 The zoomed of the combs of the terahertz spectrum signal around 0.489 4 THz

圖5（a）為重復頻率差 Δf=10 Hz 時太赫茲梳齒的放大圖，由頻譜結果圖看出梳齒完整穩定，底噪位置清晰確定。圖5（b）為重復頻率差Δf=2 Hz 時太赫茲梳齒的放大圖，可以看出梳齒清晰但不穩定，出現上下浮動的現象，梳齒不完整且無法觀測到信號底噪，嚴重影響了頻譜的質量。因此相比于其他結果，重復頻率差 Δf=5 Hz 和10 Hz 時，輸出頻譜質量最好。而相比于 Δf=5 Hz，Δf=10 Hz 的梳齒信號的動態范圍更大，約為47 dB（Δf=5Hz 時約為40 dB），所以選取 Δf=10 Hz 為最佳重復頻率差。因此可知并非重復頻率差 Δf越小越好，當重復頻率差過小時，頻譜信息失真，影響信號的質量。因此選取合適的重復頻率差可獲得最佳的頻譜信號。

3 結論

本文從光學頻率梳和太赫茲雙梳光譜的原理出發，基于可穩定重復頻率的兩臺飛秒激光器和兩個光電導天線搭建了一套完整的太赫茲雙梳光譜采樣系統。通過穩定泵浦激光器的重復頻率并輕微改變探測激光器的重復頻率來控制兩激光器的重復頻率差。在不同的重復頻率差下測量了系統的太赫茲頻域信號，通過對比實驗結果分析了改變重復頻率差對太赫茲雙梳光譜的影響。結果表明，重復頻率差變小時，壓縮因子隨之變大，光譜系統測得頻譜越精細，頻譜質量越好。但當重復頻率差 Δf低于10 Hz 時，光譜質量下降，頻譜信息失真，影響測試結果。因此在環境溫度為25 ℃、相對濕度為50 %和測量太赫茲頻譜范圍在0～1.5 THz 等測量條件的情況下選取 Δf=10 Hz 作為最佳重復頻率差條件。由此，通過原理分析和實驗結合的方法，選取了最佳的重復頻率差測試條件，為基于飛秒激光器的太赫茲雙梳光譜提供了選取最佳重復頻率差的方法。