2017—2019年佛山市臭氧污染特征及其與氣象條件的關系*

司徒淑娉，陳辰，莫海華，何焯燃，安麗娜，鄧思欣，周炎，鄺敏兒，陳偉華

1. 廣東省佛山生態環境監測站，廣東 佛山 528000

2. 佛山市氣象局，廣東 佛山 528000

3. 暨南大學環境與氣候研究所，廣東 廣州 510308

4. 廣東省生態環境監測中心/國家環境保護區域空氣質量監測重點實驗室，廣東 廣州 510308

近地面臭氧（O3）是一種重要的大氣污染物，影響對流層生態、農業生產［1-3］、氣候變化和人體健康。隨著社會經濟的發展和《大氣污染行動計劃》的頒布與實施，近年來中國大氣顆粒物污染得到明顯改善，然而近地面O3污染物卻在加劇［4］。尤其是在京津冀、長三角和珠三角等3 大城市群［5］，O3已取代細顆粒物（PM2.5）成為影響空氣質量的首要污染物，并顯示出逐年加劇態勢。

O3是二次生成污染物，其濃度的高低除了受排放影響外，也受氣象環境的影響。目前國內外在O3污染和環境氣象關系方面的研究多集中在利用觀測數據分析氣象要素和O3濃度的相關性［6-9］，普遍認為低濕、高溫、強日照、低風速的情況有利于O3濃度升高。研究也發現，大尺度天氣環流形勢對區域O3污染具有重要影響。環流形勢及其演變不僅能影響污染物的時空分布，還能直接影響污染過程的持續時間和嚴重程度［10-13］。因此，區分污染環流形勢對于O3污染的防治顯得尤其重要。北美洲夏季O3濃度的高低與所在地面高壓前后部有關［14-15］，停滯的暖氣流是影響美國東部高濃度O3發生率至關重要的因素［16］。早期國內對這方面的研究集中在大氣環流形勢變化對PM2.5污染影響［17-20］，最近幾年陸續有關于大氣環流與O3污染關系的報道［21］。當北京地區處于低壓前部時當地容易出現O3高值［22］，副熱帶高壓控制時上海出現的O3污染程度最高［23］。珠三角地區，副熱帶高壓控制和臺風外圍對O3污染影響最突出［24-25］。

佛山市位于廣東省珠江三角洲地區，是粵港澳大灣區的重要組成城市。由于正處于城市化、工業化快速發展時期，佛山市的大氣環境問題突出。近年隨著當地政府對PM2.5污染的大力整治，PM2.5污染得到緩解，但O3年均濃度呈波動上升趨勢［26］。O3已經成為制約該地空氣質量持續向好最關鍵的污染物。目前，針對佛山市O3污染的研究多為污染過程分析、數值模擬和前體物污染特征分析等［27-29］，針對多年污染與不同氣象要素或天氣系統間關系的分析工作很少。本文利用2017—2019 年佛山市O3和氣象監測數據，梳理轄區內O3污染特征，并進一步研究其與不同氣象條件，包括不同氣象要素和大氣環流等的關系，相關成果可為轄區內O3污染防治提供科技支撐。

1 資料與方法

1.1 污染物與氣象資料

2017—2019 年佛山市O3監測數據均來源于佛山市8 個大氣國控監測站點監測結果（圖1）。O3污染評價采用《環境空氣質量評價技術規范（試行）》（HJ 663-2013）［30］等為標準，即采用O3日最大8 h滑動平均質量濃度（ρ（MDA8 O3））評價某日是否產生O3污染，采用臭氧（O3）日最大8 h 滑動平均的第90 百分位數質量濃度（ρ（90thMDA8 O3））評價某年O3污染情況。相關濃度限值按《環境空氣質量標準》（GB 3095-2012）［31］要求執行。當ρ（MDA8 O3）≥160 μg/m3時，當日即為O3污染日；小于該標準值，則為O3清潔日。

圖1 佛山市大氣國控監測點位置Fig.1 Location of national control atmospheric monitoring sites

地面氣象觀測數據來源于佛山市氣象局位于南海的地面觀測場。由于佛山市沒有太陽輻射監測站點，采用最臨近的廣州站日總太陽輻射的監測結果，數據來源于國家氣象科學數據中心（http：//data.cma.cn/）。地面和500 hPa 天氣圖來自佛山市氣象局。

1.2 污染天氣分型方法

污染天氣分型方法包括主觀分型和客觀分型兩種。主觀分型方法是基于天氣圖，利用天氣學原理對空氣污染過程進行分類研究［20，32］，具有容易開展的優點，但分型結果依賴于預報員的經驗，主觀性較強；客觀分型方法是利用主成分分析等特征向量分析及最優化等基于相關性分析法對天氣過程進行分型研究［24］，表現出分型過程不依賴預報員的主觀經驗，能處理大量樣本的優點，但客觀分型方法眾多，同時分型結果依靠機器判斷，存在一定的誤差，不同地區應用前需要篩選適合本地的分型方法［25］。由于佛山市尚未開展適合本地的污染天氣客觀分型方法篩選，本文采用主觀分型方法，分析2017—2019 年污染日的天氣圖，得出影響佛山市O3污染的大氣環流形勢。

2 結果與討論

2.1 O3質量濃度時空分布特征

2017—2019 年佛山市90thMDA8 O3和年超標天數整體呈現上升趨勢（圖2），平均值為168 μg/m3，超標天數合計發生138 d。從季節分布上看，ρ（MDA8 O3）在秋季（9～11 月）最高，平均為182 μg/m3；夏季（6～8 月）和春季（3～5 月）的濃度略低，分別為159 和147 μg/m3；冬季（12、1、2 月）最低，平均僅為秋季的62.5%。佛山市O3的季節變化特征與嘉興［33］、上海［34］、石家莊［35］等中緯度城市的結果不同。這是由于其位于亞熱帶季風氣候區，夏季雖然溫度高，但由于雨熱同期，豐富的降雨有利于O3及其前體物的清除［36］；而秋季降雨減少，太陽輻射增強，主導風向從夏季風開始轉向冬季風，大氣濕度降低，有利于誘發O3污染。ρ（MDA8 O3）月變化呈雙峰型，峰值主要出現在9～10 月，其次是5～6 月。造成5～6 月ρ（MDA8 O3）高的主要原因是因為冬季風轉春季風，容易出現均壓場，不利于O3擴散，從而誘發O3污染。O3濃度日變化的峰值普遍出現在15 時，2017—2019 年峰值濃度呈升高趨勢，與ρ（90thMDA8 O3）變化趨勢一致。

圖2 2017—2019年佛山市O3濃度隨時間變化Fig.2 Annual(a),seasonal(b),monthly(c),and diurnal(d)variations of O3 in Foshan city during 2017-2019

基于佛山市8 個國控測點ρ（90thMDA8 O3），應用反距離權重（IDW）插值方法繪制2017—2019年ρ（90thMDA8 O3）空間分布圖（圖3）。從整體上看，ρ（90thMDA8 O3）呈南高北低的分布特征。其形成原因主要有2方面：O3的主要前體物揮發性有機化合物（VOCs）排放分布主要在中部和南部［37］，導致這些地區O3的生成潛勢相對北部高；以北風為主（圖4），容易在其下風方向地區出現O3濃度高值。

圖3 2017—2019年佛山市90th MDA8 O3濃度空間分布Fig.3 Spatial distribution of annual evaluated 90th MDA8 O3 concentration in Foshan city during 2017-2019

圖4 2017—2019年佛山市風向玫瑰圖Fig.4 Wind rose in Foshan city during 2017-2019

2.2 局地氣象因素對O3質量濃度的影響

對2017—2019 年佛山市MDA8 O3質量濃度與不同氣象參數進行相關性分析。總體來看，MDA8 O3質量濃度和日總輻射量、日最高氣溫、日均氣溫均呈正相關關系，和日均相對濕度、日總降雨量、降雨時長和風速均呈負相關關系。這說明太陽輻射、日均氣溫和日最高氣溫的升高有利于MDA8 O3質量濃度ρ（MDA8 O3）的升高，日均相對濕度、日總降雨量、降雨時長和風速的升高有利于ρ（MDA8 O3）的下降。日總輻射量升高對ρ（MDA8 O3）升高的影響最大，相關系數為0.755；日最高氣溫次之，相關系數為0.505。水平風能直接影響O3輸送和濃度分布，但統計結果顯示ρ（MDA8 O3）與日均風速間的相關系數只有-0.300。這主要是因為不同上風方向污染情況不同，對下風方向地區污染的影響有差異。

ρ（MDA8 O3）與日總降雨量的相關性低于其與降雨時長的相關性。這主要是因為在降雨量相同的情況下，降雨發生時間和持續時間可能不同，造成對大氣污染物的沖刷作用有差異。2017—2019 年佛山市O3污染日白天降雨量很小，O3質量濃度日變化峰值前后時段的降雨量基本為0，不利于O3污染的緩解（圖5）。說明短時降雨由于沖刷時間較短，對大氣污染的濕清除作用不夠；此外，短時強降雨后容易導致到達近地面的太陽輻射增加，反而更有利于降雨后O3的生成［38］。

圖5 2017—2019年佛山市污染日和清潔日O3濃度和降雨量日變化Fig.5 Diurnal variation of O3 and rainfall on pollution day and clean day in Foshan during 2017-2019

經統計發現，當日總輻射量、日最高氣溫超過10.1 MJ/m2和24.3 ℃閾值的時候，佛山市有發生O3污染的風險（圖6）。同時，偏西風、風速＜5 m/s時，當地平均MDA8 O3質量濃度最高。

圖6 2017—2019年佛山市（a）MDA8 O3濃度、日總輻射量和日最高氣溫分布；（b）平均MDA8 O3濃度、風速（ν）和風向分布Fig.6 Distribution of MDA8 O3,total daily radiation and the maximum daily mean temperature(a);mean MDA8 O3,wind speed(ν)and wind directions(b)in Foshan

2.3 大尺度環流形勢對O3濃度的影響

采用主觀分型的方法對2017—2019 年O3污染日地面和500 hPa 的大氣環流形勢進行分析，并將影響佛山市O3污染的天氣系統分為8種類型，分別為副高控制型（SH）、臺風外圍型（TD）、均壓場型（HP）、變性高壓脊型（HR）、副高疊加臺風外圍型（SH+TD）、冷高壓變性出海型（CH）、冷鋒前型（CF）、弱高壓脊型（WR）。結果和廣東省O3污染天氣主觀、客觀分型研究結果接近［24-25］。各型主要的環流特征列于表1，各型環流特征區分明顯。

表1 佛山市O3污染天氣主觀分型結果及其主要特征Table 1 Subjective weather classifications and main characteristics of O3 pollution in Foshan

副高控制型、臺風外圍、均壓場型和弱高壓脊型誘發的O3污染天數多、濃度高，是佛山市O3污染最重要的天氣型（表2）。以副高控制型和臺風外圍型出現頻率最高，發生O3污染日占比合計超過50%。冷鋒前型、變形高壓脊型、冷高壓變形出海型出現的頻率不高，發生污染的程度較輕，未見有中度或以上O3污染發生。同時，大氣環流與O3污染的關聯具有季節變化特征，不同季節誘導佛山市發生O3污染主要的大氣環流類型不同。夏季和冬季由于大氣環流相對穩定，誘發O3污染的大氣環流類型相對單一，主要分別受臺風外圍和冷高壓變性出海的環流影響。春季和秋季誘發佛山市發生O3污染的大氣環流類型豐富，前文中提及的8類天氣型均可能發生。這與春、秋季節為轉季節，大氣環流相對不穩定有關［39］。這說明佛山市春季、秋季O3污染的大氣環流成因復雜，在這兩個季節開展O3污染預警預報的時候，需要注意大氣環流形勢的變化，謹慎研判。

表2 佛山市不同污染天氣型的季節分布1）Table 2 Seasonal distributions of synoptic patterns in Foshan

在不同大氣環流控制下，誘發佛山市出現O3污染最關鍵的氣象因子不同（表3）。副高控制型、臺風外圍型、副高疊加臺風外圍型等大氣環流類型光熱條件充足，在這些大氣環流控制下，誘發佛山市出現O3污染最關鍵的氣象因子是風速，其與ρ（MDA8 O3）的相關系數為- 0.743 ～- 0.240，高于同一類型控制下ρ（MDA8 O3）與其他氣象要素的相關系數。弱高壓脊型、冷鋒前型、變性高壓脊型和冷高壓變性出海型等大氣環流類型光熱條件相對不足，氣溫是影響上述天氣型O3污染最關鍵的氣象因子。

表3 不同污染天氣型本地氣象要素與MDA8 O3相關性1）Table 3 Correlation coefficients between different local meteorological factors and MDA8 O3

在不同大氣環流驅動下，佛山市O3污染表現出空間分布的差異（圖7）。除弱高壓脊型、均壓場型和變性高壓脊型外，其他各型均呈現MDA8 O3質量濃度南高北低的分布特征。在弱高壓脊環流驅動下，中部地區ρ（MDA8 O3）最高。均壓場和變性高壓脊環流驅動下，ρ（MDA8 O3）空間分布相對均勻。這說明要實現佛山市O3污染精準防治，需要結合大氣環流類型開展區域差別化管控。

圖7 佛山市不同天氣型MDA8 O3濃度空間分布特征Fig.7 Spatial distributions of MDA8 O3 for different synoptic patterns in Foshan

3 結 論

1）2017—2019 年佛山市90thMDA8 O3質量濃度呈上升趨勢，平均為168 μg/m3，共發生超標138 d。

2）MDA8 O3質量濃度變化與氣象要素密切相關，受日總輻射量影響最為顯著，其次為日最高氣溫。日總輻射量＞10.1 MJ/m2、日最高氣溫高于24.3 ℃時，容易出現O3污染；偏西風和風速小于5 m/s時候當地O3污染相對較重。降雨對MDA8 O3質量濃度影響取決于降雨持續時間和發生時間，短時降雨和夜間降雨不能緩解O3污染。

3）副高控制型、臺風外圍、均壓場型和弱高壓脊型誘發的O3污染天數多、平均濃度高，是影響佛山市O3污染最重要的天氣型。佛山市夏季和冬季影響O3污染的天氣型相對單一，春季和秋季影響O3污染的天氣型復雜。

4）受不同大氣環流驅動，佛山市發生的O3污染表現出明顯的空間分布差異。在弱高壓脊環流驅動下，中部地區MDA8 O3質量濃度最高；在均壓場和變性高壓脊環流影響下，MDA8 O3質量濃度空間分布相對均勻。在其他大氣環流驅動下，MDA8 O3質量濃度均呈現出南高北低的分布特征。