區(qū)域輸送對(duì)天津臭氧污染的影響

樊文雁,蔡子穎,姚 青,王曉佳,唐穎瀟,韓素芹

區(qū)域輸送對(duì)天津臭氧污染的影響

樊文雁,蔡子穎,姚 青*,王曉佳,唐穎瀟,韓素芹

(天津市環(huán)境氣象中心,中國(guó)氣象局-南開(kāi)大學(xué)大氣環(huán)境與健康研究聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室,天津 300074)

采用大氣化學(xué)模式定量估算2019年4月～9月區(qū)域輸送對(duì)京津冀區(qū)域,特別是天津市O3濃度的影響,分析天氣形勢(shì)和氣象條件與區(qū)域輸送的關(guān)系.結(jié)果顯示,京津冀區(qū)域13個(gè)城市O3以區(qū)域輸送貢獻(xiàn)為主,不同城市O3差異較大,天津本地貢獻(xiàn)占比24%,區(qū)域輸送以京津冀區(qū)域其他城市和山東為主,共貢獻(xiàn)48.3%.低壓、低壓前和低壓后形勢(shì)下,O3區(qū)域輸送占比最高.途徑天津偏南區(qū)域的氣流是造成天津高濃度O3污染的重要因素,也是區(qū)域輸送的主要路徑.隨著O3濃度升高,輸送貢獻(xiàn)占比呈逐步上升趨勢(shì),重度污染時(shí)本地生成與區(qū)域輸送貢獻(xiàn)相當(dāng).一次典型O3污染過(guò)程分析表明,高溫強(qiáng)輻射天氣和有利的天氣形勢(shì)促進(jìn)O3本地生成,西南氣流和弱下沉氣流下的區(qū)域輸送共同維系了這場(chǎng)持續(xù)3d的連續(xù)污染過(guò)程.

臭氧；區(qū)域輸送；WRF-Chem；天氣背景；天津

近地面 O3的產(chǎn)生、積累和擴(kuò)散過(guò)程與氣溫、總輻射、相對(duì)濕度、風(fēng)速以及大氣穩(wěn)定度等氣象因子顯著相關(guān)[1-6],同時(shí)區(qū)域輸送可大范圍影響O3濃度分布[7-9].區(qū)域傳輸和本地生成的相對(duì)貢獻(xiàn)是研究O3污染和制定控制對(duì)策的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題之一,隨著本地排放的下降,京津冀及周邊各城市之間的相互混合傳輸成為影響空氣質(zhì)量的重要因素[10-11],尤其在夏季O3污染高發(fā)期間,如2017年北京夏季臭氧污染時(shí),來(lái)自河北、內(nèi)蒙古中部和蒙古國(guó)東部的氣流對(duì)O3污染的平均貢獻(xiàn)量可達(dá)16%～37%,最大貢獻(xiàn)量為53%[12],同期天津臭氧濃度在偏南風(fēng)時(shí)最高,在偏東風(fēng)時(shí)最低[13],河北保定市夏季O3污染則主要受偏南氣團(tuán)、東南氣團(tuán)和偏東氣團(tuán)的傳輸影響[14].近年來(lái)隨著模式技術(shù)的發(fā)展,以伴隨技術(shù)和標(biāo)記法為代表的數(shù)值模擬方法在O3區(qū)域輸送研究中得到廣泛應(yīng)用.北京[15]和泉州[16]等地的實(shí)例表明,采用數(shù)值模擬方法可以有效獲得區(qū)域和周邊地區(qū)對(duì)目標(biāo)城市臭氧污染的貢獻(xiàn)率,這彌補(bǔ)了基于觀測(cè)方法估算區(qū)域貢獻(xiàn)由于站點(diǎn)數(shù)量和代表性較低造成的不足.

天津位于華北平原東北部,是京津冀地區(qū)重要城市,地理位置和氣象條件決定了天津市O3污染除了本地排放,還極易受到周邊區(qū)域傳輸?shù)挠绊慬17-18].本文基于WRF/Chem模式,在模式中通過(guò)在線標(biāo)記法實(shí)現(xiàn)區(qū)域輸送對(duì)天津影響的定量估算,通過(guò)中國(guó)多尺度排放清單模型MEIC2017源[19](分辨率0.25°)模擬2019年4～9月城市輸送對(duì)天津O3的影響,在此基礎(chǔ)上結(jié)合天氣背景開(kāi)展區(qū)域輸送特征研究,分析區(qū)域輸送和氣象條件的關(guān)系,以期更好地理解O3區(qū)域輸送對(duì)天津大氣環(huán)境的影響,為京津冀地區(qū)大氣污染防治區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控提供支撐.

1 資料與方法

1.1 監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)

天津市O3監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)自天津市生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心(http://air.tjemc.org.cn/)發(fā)布的28個(gè)站8h最大濃度監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù),周邊地區(qū)O3監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)自生態(tài)環(huán)境部(https://www.mee.gov.cn/)發(fā)布的8h最大濃度監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù).數(shù)據(jù)經(jīng)過(guò)質(zhì)控后采用算術(shù)平均值計(jì)算獲得相應(yīng)時(shí)段和相應(yīng)區(qū)域的平均值.氣象數(shù)據(jù)采用天津市氣象信息中心質(zhì)控后的全市平均數(shù)據(jù),風(fēng)場(chǎng)垂直分布資料采用位于天津市西青區(qū)氣象局觀測(cè)場(chǎng)內(nèi)的風(fēng)廓線儀資料,該站點(diǎn)位于天津城區(qū)西南,夏季時(shí)處于盛行風(fēng)向的上風(fēng)向,長(zhǎng)期用作天津市氣象觀測(cè)代表站,相關(guān)資料經(jīng)天津市氣象信息中心質(zhì)控和處理.

1.2 大氣化學(xué)模式

WRF/Chem[20]模式是NCAR和NOAA聯(lián)合一些大學(xué)和研發(fā)機(jī)構(gòu)開(kāi)發(fā)的中尺度在線大氣化學(xué)模式,模式考慮大氣污染的化學(xué)過(guò)程、平流輸送、湍流擴(kuò)散和干濕沉降過(guò)程,在全球空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)和模擬中有廣泛的運(yùn)用.本研究采用WRF/chem3.8版本,天津地區(qū)使用本地排放清單,分辨率1km×1km,天津以外區(qū)域使用清華大學(xué)MEIC2017清單,分辨率0.25°×0.25°,化學(xué)過(guò)程采用CBM-Z,長(zhǎng)波輻射方案和短波輻射方案均采用RRTMG,邊界層方案使用YSU方案,模式采用兩層嵌套,水平分辨率分別為27km和9km(圖1),水平網(wǎng)格91×91和109×109,中心經(jīng)緯度為38.6°N,116.2°E,垂直方向分為27層,氣象初始場(chǎng)和背景場(chǎng)均使用NECP的FNL全球1°×1°數(shù)據(jù).開(kāi)發(fā)過(guò)程中將O3標(biāo)記方法整合到模型中,以便在污染期間識(shí)別不同源區(qū)對(duì)模擬地區(qū)的O3貢獻(xiàn),目前該方法應(yīng)用于黃山、長(zhǎng)三角等地O3來(lái)源解析的相關(guān)研究中[21-23],具體算法如下:

圖1 模式模擬區(qū)域和范圍

審圖號(hào):GS(2022)4307號(hào)

式中:PO3i是來(lái)自源區(qū)的O3形成前的化學(xué)產(chǎn)物, DO3(總O3損耗)根據(jù)中確定的O3濃度與總O3濃度的比率計(jì)算,采用HCHO和NO濃度的比值(HCHO/NO)作為指標(biāo)來(lái)判斷網(wǎng)格點(diǎn)在每個(gè)網(wǎng)格單元中是處于NO或VOCs的限制.對(duì)于不同的O3控制條件,PO3i的分配方式如下:

NO限制:

VOCs限制:

式中:PO3表示計(jì)算的O3化學(xué)總產(chǎn)量,NO和VOCs分別表示網(wǎng)格中NO和VOCs的濃度.考慮到每種VOC反應(yīng)活性和潛力是不同的,因此引入了每種VOC的兩個(gè)加權(quán)因子(kOH和MIR).kOH是根據(jù)WRF/Chem模式框架計(jì)算得到的每種VOC的OH-反應(yīng)性,另一個(gè)加權(quán)因子MIR用來(lái)估算每種揮發(fā)性有機(jī)化合物形成O3的可能性.

本研究時(shí)間為2019年4月1日～2019年9月30日,該時(shí)間段氣溫較高,O3濃度高于全年均值,是天津地區(qū)O3污染較為嚴(yán)重和集中的時(shí)段.對(duì)研究期間天津地區(qū)O3質(zhì)量濃度和模擬結(jié)果進(jìn)行檢驗(yàn),模式模擬與觀測(cè)的O3濃度相關(guān)系數(shù)0.77,關(guān)系式為= 0.672+34.69,2=0.593.模擬結(jié)果與其他同類研究相近[24-25],可用于區(qū)域傳輸影響分析.

2 結(jié)果與討論

2.1 京津冀區(qū)域O3來(lái)源分析

基于標(biāo)記法大氣化學(xué)模式,計(jì)算2019年4月1日～2019年9月30日京津冀地區(qū)主要城市O3來(lái)源.如表1所示, 13個(gè)城市本地貢獻(xiàn)約10%～40%,平均貢獻(xiàn)率為16.5%,區(qū)域輸送貢獻(xiàn)83.5%.區(qū)域輸送對(duì)O3的影響程度較高,其中北京O3本地貢獻(xiàn)最高,為42.0%,其次為天津24.0%,石家莊21.6%,其余城市的本地貢獻(xiàn)均在20%以下,與其他研究相一致[17-18].這與北京、天津和石家莊等城市工業(yè)發(fā)達(dá),O3前體物排放強(qiáng)度較高,本地大氣光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)度較高有關(guān).京津冀區(qū)域?qū)Ρ本⒗确弧⒊械隆埣铱凇⑻粕健⒈６ê吞旖騉3濃度的影響高于50%,這些城市主要集中在京津冀區(qū)域中北部,與夏季盛行偏南氣流,將攜帶來(lái)自于黃淮海平原地區(qū)的高濃度O3(及其前體物)輸送至該區(qū)域有關(guān);河北省南部各城市則更易受到山東、河南等地影響.秦皇島易受到山東和本研究區(qū)域以外地區(qū)的影響,這可能反映了污染氣團(tuán)跨海輸送特征.總體而言,不同城市O3輸送來(lái)源地的差異與該城市所處地理位置有關(guān),相對(duì)位置和大地形是造成不同城市O3來(lái)源地差異的重要影響因素.與京津冀區(qū)域PM2.5主要來(lái)源于京津冀自身不同[26-27],O3受到區(qū)域傳輸影響的范圍更大.這與O3濃度的垂直分布及其時(shí)常發(fā)生的向下輸送有關(guān),O3除光化學(xué)反應(yīng)生成外,還存在平流層含高濃度O3大氣的向下輸送等源,邊界層內(nèi)對(duì)流性天氣可引起O3的垂直輸送和地面濃度的抬升[28],此外地面排放的NO難以輸送到高層大氣中,導(dǎo)致高層O3的NO滴定反應(yīng)較弱,也是高層O3濃度高于低層或地面的原因之一[29].

表1 京津冀地區(qū)主要城市O3來(lái)源百分比(%)

注:縱列城市對(duì)橫行城市的輸送占比,如二者為同一城市,即為本地光化學(xué)凈生成.

天津位于華北平原東北部,東臨渤海,北依燕山,本地貢獻(xiàn)占比24.0%,略高于京津冀平均水平,區(qū)域中對(duì)其影響較大的地區(qū)主要位于其周邊,分別是北京貢獻(xiàn)6.0%,滄州貢獻(xiàn)5.2%,廊坊貢獻(xiàn)4.0%,唐山貢獻(xiàn)3.6%,河北中南部(保定、邢臺(tái)、邯鄲、衡水和石家莊)貢獻(xiàn)7.6%,京津冀以外省份主要來(lái)自于山東,貢獻(xiàn)19.0%,其次為內(nèi)蒙古、河南和遼寧.基于排放清單處理模型(SMOKE)/中尺度氣象模型(WRF)/多尺度空氣質(zhì)量模型(CAMx)的O3來(lái)源解析技術(shù),李源等對(duì)天津市不同季節(jié)的O3來(lái)源情況進(jìn)行研究,發(fā)現(xiàn)河北、山東、內(nèi)蒙古等地區(qū)污染物排放對(duì)天津市O3污染有較大貢獻(xiàn)[18].周邊區(qū)域?qū)μ旖騉3均有不同程度的貢獻(xiàn),京津冀區(qū)域其它城市和山東省合計(jì)貢獻(xiàn)48.3%,地理因素和主導(dǎo)氣團(tuán)分布是影響天津O3區(qū)域來(lái)源的主要因素.

2.2 天氣形勢(shì)和風(fēng)場(chǎng)對(duì)O3區(qū)域輸送的影響

污染天氣的形成,人為排放是內(nèi)因,氣象條件是外因[30-32],天氣形勢(shì)決定大氣流場(chǎng)和擴(kuò)散條件,對(duì)O3的生成和傳輸有顯著影響[33-34].將研究期間天津地區(qū)出現(xiàn)O3污染的天氣形勢(shì)分為高壓前、高壓后、弱高壓、均壓場(chǎng)、低壓、低壓前、低壓后、低壓槽和弱低壓等9種類型,由圖2可見(jiàn),低壓前出現(xiàn)28次,高壓前和高壓后出現(xiàn)10次左右,其他天氣型出現(xiàn)次數(shù)較少.天氣型為低壓前和高壓后時(shí),地面多為南風(fēng)或西南風(fēng),且有一定風(fēng)速,地面增溫快,輻射強(qiáng),利于O3生成;低壓槽、弱高壓、弱低壓、均壓場(chǎng)屬于不利擴(kuò)散類型,地面和低空的風(fēng)速較小,甚至出現(xiàn)靜風(fēng),部分時(shí)段伴有輻合風(fēng)場(chǎng),大氣層結(jié)穩(wěn)定,利于O3的積累;高壓前和低壓后地面為偏北風(fēng),屬于不利O3生成型;低壓前屬于偏中性擴(kuò)散條件.不同天氣形勢(shì)在O3的生成、擴(kuò)散和輸送過(guò)程中發(fā)揮不同的作用.O3濃度最高的3種天氣形勢(shì)為低壓槽、弱高壓和低壓前,其對(duì)應(yīng)的O3濃度均超過(guò)215μg/m3,達(dá)到中度污染及以上程度,分別體現(xiàn)了累積和凈生成在O3濃度增長(zhǎng)的作用.低壓、低壓前和低壓后是輸送占比最高的3種天氣型,均在80%左右,占比最低的天氣型為弱低壓,也超過(guò)65%,這表明O3污染主要來(lái)自于區(qū)域輸送.高壓前和低壓后多對(duì)應(yīng)偏北氣流,若對(duì)此類天氣形勢(shì)下O3區(qū)域輸送的貢獻(xiàn)認(rèn)識(shí)不足,則易造成環(huán)境氣象預(yù)報(bào)人員低估 O3濃度,從而造成預(yù)報(bào)上的誤判,同時(shí)從區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控角度而言,重視此類區(qū)域輸送占比較高的天氣形勢(shì)也有助于制定科學(xué)可行的區(qū)域O3控制策略.

圖2 天津地區(qū)天氣形勢(shì)與O3濃度及區(qū)域輸送影響貢獻(xiàn)的關(guān)系

數(shù)字代表該天氣形勢(shì)發(fā)生的次數(shù)

為分析天津地區(qū)O3的遠(yuǎn)距離輸送來(lái)源特征,采用HYSPLIT-4模式計(jì)算觀測(cè)期間采樣點(diǎn)的后向軌跡,以中國(guó)氣象局天津大氣邊界層觀測(cè)站(N39°04￠, E117°12￠,海拔高度2.2m,臺(tái)站編號(hào)54517)為參考點(diǎn),該站點(diǎn)位于天津城區(qū),觀測(cè)手段齊備,已開(kāi)展逾30a的梯度氣象觀測(cè)和多年大氣環(huán)境觀測(cè).選取200m作為高度層,計(jì)算觀測(cè)期內(nèi)每日14:00(北京時(shí)間)的后向軌跡,追蹤抵達(dá)天津的氣團(tuán)過(guò)去48h的軌跡.14:00一般為天津市O3濃度最高和邊界層內(nèi)大氣擴(kuò)散條件最好的時(shí)間,有利于分析O3區(qū)域輸送特征.由圖3、圖4可見(jiàn),聚類結(jié)果中第2、3類氣團(tuán)軌跡數(shù)目最多,共占?xì)鈭F(tuán)軌跡總數(shù)的60%,這2類軌跡長(zhǎng)度較短,且離地高度較低,途徑天津偏南區(qū)域,其中軌跡2來(lái)自于山東半島等東南區(qū)域,且途經(jīng)渤海,軌跡3主要來(lái)自于河北省中南部地區(qū),2者軌跡高度幾乎一致.其他3類氣團(tuán)軌跡均來(lái)自天津偏北區(qū)域,且離地高度較高,可代表污染物的長(zhǎng)距離輸送.5類軌跡對(duì)應(yīng)的本地生成O3濃度差異較小,軌跡2和3略高于其他軌跡,O3區(qū)域輸送濃度則顯示出較為顯著的差異,軌跡3對(duì)應(yīng)的濃度最高,軌跡2次之,軌跡4最低,這與氣流性質(zhì)和來(lái)源有關(guān),偏南氣流下攜帶大量O3及其前體物的污染氣團(tuán)是造成O3區(qū)域來(lái)源的重要因素,山東和河北中南部地區(qū)是天津O3最重要的來(lái)源地,軌跡2和3也是主要路徑,這與前文分析得到的天津市O3來(lái)源城市(區(qū)域)基本一致.需要關(guān)注的是軌跡5也代表了較高的O3區(qū)域輸送濃度,與該軌跡途徑內(nèi)蒙古、北京和廊坊等地有關(guān),按表1所獲信息計(jì)算,這些地區(qū)提供了天津接近20%的O3,遠(yuǎn)距離輸送O3在環(huán)境氣象預(yù)報(bào)實(shí)踐中尚未獲得足夠重視,需要在后續(xù)研究中明晰其機(jī)制,并進(jìn)一步完善預(yù)報(bào)方法.

圖3 觀測(cè)期間平均后向軌跡聚類分析結(jié)果

審圖號(hào):GS(2022)4307號(hào)

圖4 觀測(cè)期間后向軌跡對(duì)應(yīng)O3的平均濃度

2.3 重污染天氣天津O3區(qū)域輸送的影響

如圖5所示,隨著O3污染加劇,輸送貢獻(xiàn)占比呈逐步上升趨勢(shì),中度污染時(shí)最高,達(dá)到78.5%,但O3重度污染下這一比例大幅度下降至63.7%,這表明較為“輕微”的O3污染主要來(lái)自于區(qū)域輸送,而“嚴(yán)重”污染則體現(xiàn)了本地生成的作用.需要關(guān)注的是盡管O3重度污染時(shí)其濃度較高,易引發(fā)社會(huì)關(guān)注,但從累積效應(yīng)而言,輕中度污染發(fā)生頻率遠(yuǎn)高于重度污染,而其主要來(lái)源于區(qū)域輸送,即大部分的O3污染事件實(shí)質(zhì)上歸因于輸送的貢獻(xiàn),以及天氣形勢(shì)和風(fēng)場(chǎng)的作用.O3出現(xiàn)重度污染天氣時(shí),O3的本地生成與區(qū)域輸送貢獻(xiàn)相當(dāng),一方面強(qiáng)輻射和高溫天氣促進(jìn)O3的光化學(xué)生成,另一方面持續(xù)的偏南氣流源源不斷的帶來(lái)高濃度O3及其前體物,甚至平流層O3下溢也會(huì)造成O3濃度短期的爆發(fā)性增長(zhǎng)[35].

2019年5月22～25日,華北、黃淮和東北地區(qū)出現(xiàn)高溫天氣過(guò)程,河北東南部等地極端最高氣溫達(dá)38℃以上,局部地區(qū)超過(guò)40℃[36],這種大范圍的高溫天氣有利于區(qū)域范圍的O3生成,京津冀區(qū)域近地面主要受弱高壓和低壓控制,溫度較高,輻射強(qiáng)烈,大部分城市出現(xiàn)連續(xù)3dO3污染過(guò)程,其中天津23日O38h最大濃度為278μg/m3,達(dá)到重度污染水平,24日為輕度污染,25日出現(xiàn)中度污染,造成一次較為典型的O3持續(xù)污染過(guò)程.

圖5 不同污染程度下輸送和本地貢獻(xiàn)對(duì)O3的影響

如圖6所示,5月23日凌晨～上午天津地區(qū)O3濃度較低,7:00僅為20.8μg/m3,中午前后濃度快速增加,每小時(shí)增長(zhǎng)量在50μg/m3左右, 14:00達(dá)到最大值,為307.8μg/m3,隨后濃度略有下降,15:00～17:00維持在290μg/m3左右,18:00開(kāi)始快速下降,至夜間維持在100～150μg/m3. 24日上午起 O3濃度緩慢增長(zhǎng), 每小時(shí)增長(zhǎng)量為15μg/m3,到13:00達(dá)到最高值為192.3μg/m,其后逐漸下降至不足100μg/m3.25日O3日變化特征與24日類似,呈現(xiàn)較為溫和的增長(zhǎng)態(tài)勢(shì).圖6同時(shí)給出了這次污染過(guò)程中O3本地生成與區(qū)域輸送量的時(shí)間分布,23日午后本地生成O3濃度接近200μg/m3,遠(yuǎn)高于24日和25日同期,區(qū)域輸送占比僅為30%,為本次過(guò)程中的最低值.24日和25日本地生成O3濃度較低,僅為50μg/m3左右,但區(qū)域輸送濃度均超過(guò)100μg/m3,致使O3濃度接近或超過(guò)200μg/m3,達(dá)到污染程度,同時(shí)區(qū)域輸送占比也超過(guò)80%,這表明盡管同處一次污染過(guò)程中,O3來(lái)源也不盡相同,開(kāi)展O3污染過(guò)程的精細(xì)分析,有助于深入理解O3來(lái)源和演化特征.

圖6 一次典型O3污染過(guò)程中區(qū)域輸送和本地生成O3濃度

圖7 一次典型O3污染過(guò)程中地面氣象條件

圖7中,結(jié)合天氣形勢(shì)、地面氣象條件(溫度、輻射、地面風(fēng)速和風(fēng)向)以及邊界層風(fēng)場(chǎng)垂直分布特征可以清晰刻畫(huà)出該次過(guò)程氣象條件對(duì)O3生成和積累的影響.23日高空500hPa受高壓脊影響,850hPa風(fēng)速明顯較弱,地面由弱高壓轉(zhuǎn)為低壓前部控制,天津地區(qū)日最高氣溫達(dá)到35.7℃,地面風(fēng)場(chǎng)以弱西南風(fēng)為主,且在上午出現(xiàn)東北風(fēng)和西南風(fēng)的輻合風(fēng)場(chǎng),弱風(fēng)和輻合風(fēng)場(chǎng)利于O3及其前體物在近地面累積,進(jìn)而利于O3生成.24～25日高空500hPa逐漸由高壓脊轉(zhuǎn)為槽前,地面處于低壓系統(tǒng)控制下,日最高氣溫在34～35℃之間,紫外輻射在32～34W/m2之間,與23日較為相似.但地面偏南風(fēng)較23日明顯增強(qiáng),風(fēng)速達(dá)到4～6m/s,利于O3及其前體物向北輸送,對(duì)應(yīng)O3的區(qū)域輸送占比也明顯增加.風(fēng)場(chǎng)垂直變化(圖8)可以更為直觀的展示不同高度下風(fēng)向和風(fēng)速的差異,特別是24日和25日中午前后存在下沉氣流(垂直速度約為-0.5m/s),這種弱的下沉氣流易于上層大氣和遠(yuǎn)距離輸送大氣中的O3向近地面輸送,從而導(dǎo)致O3區(qū)域輸送占比較高.同期秦皇島的觀測(cè)[37]顯示,23日上午TVOC濃度快速升高,其后迅速下降, O3前體物在本次污染過(guò)程的前期快速消耗,可能是造成24～25日本地生成O3濃度較23日大幅度下降的重要原因.來(lái)自于其他區(qū)域的O3通過(guò)西南氣流和弱下沉氣流在24日和25日進(jìn)行了有效的輸送,是造成天津O3濃度仍然維持在較高水平,并形成持續(xù)3d的連續(xù)污染過(guò)程的重要?dú)庀蟪梢?

圖8 一次典型O3污染過(guò)程中風(fēng)場(chǎng)垂直變化情況

2.4 討論

本研究采用的O3標(biāo)記法是一種典型的示蹤物前體物識(shí)別法,基于以下3個(gè)條件:(1)不同來(lái)源的相同污染物在模擬區(qū)域內(nèi)任意一點(diǎn)上均充分混合,且化學(xué)反應(yīng)屬性相同;(2)模擬區(qū)域內(nèi)每一個(gè)格點(diǎn)上的污染物都可以100%分配到所有來(lái)源;(3)二次污染物可以按一次排放的前體物分配到各來(lái)源當(dāng)中,以上假設(shè)均為理想情況,同時(shí)氣象和化學(xué)參數(shù)化方案,以及排放源清單均具有一定誤差,由此可能對(duì)模擬結(jié)果造成較大的不確定性.O3濃度模擬值和實(shí)測(cè)值的比較表明這種誤差在可接受范圍內(nèi),本研究所采用的方法具備合理的O3模擬能力.作為典型的二次污染物,O3的生成與各種前體物的濃度和配比有關(guān),同時(shí)氣象條件為在大氣化學(xué)過(guò)程提供了物理環(huán)境.O3大氣化學(xué)過(guò)程實(shí)質(zhì)上是由O3、NO和NO2構(gòu)成的基本光化學(xué)循環(huán)反應(yīng)、自由基引發(fā)反應(yīng)、傳遞反應(yīng)和終止反應(yīng)等共同構(gòu)成,總包反應(yīng)速率取決于多種基元反應(yīng)中的慢反應(yīng),因而O3的生消與多種前體物種類和濃度相關(guān),同時(shí)考慮到大氣流動(dòng)帶來(lái)的不確定性,嚴(yán)格講某一時(shí)刻某一地點(diǎn)前體物對(duì)O3濃度的貢獻(xiàn)無(wú)法體現(xiàn)在當(dāng)前時(shí)刻和位置,高濃度前體物導(dǎo)致的O3往往在下游地區(qū)聚集,如西南風(fēng)盛行下,受北京輸送影響,興隆O3日變化的最高值出現(xiàn)時(shí)間比北京晚3～4h,且興隆觀測(cè)到的超標(biāo)事件與北京的輸送具有良好的相關(guān)性[38].盡管數(shù)值模擬給出的結(jié)果不能精確的判定某一點(diǎn)O3來(lái)自于本地生成還是區(qū)域輸送,但是考慮長(zhǎng)時(shí)間、廣區(qū)域的大量模擬所導(dǎo)致的偶然偏差降低,模擬結(jié)果有助于掌握京津冀城市群O3區(qū)域傳輸趨勢(shì),同時(shí)反映了研究目標(biāo)城市受所在位置的影響,如表1所示,京津冀城市群13個(gè)城市對(duì)北京的影響高達(dá)75.2%,而對(duì)于地處京津冀區(qū)域東北角的秦皇島,其影響僅為26.8%,這種基于地理和空間分布的研究有助于更好掌握不同城市O3污染的差異,并基于O3標(biāo)記法獲取O3區(qū)域輸送占比等信息,為京津冀城市群作為一個(gè)整體,開(kāi)展O3污染防治提供政策建議和技術(shù)支持.

3 結(jié)論

3.1 京津冀區(qū)域13個(gè)城市O3以區(qū)域輸送貢獻(xiàn)為主,其中北京本地貢獻(xiàn)最高,為42%,其次為天津和石家莊,不同城市O3輸送來(lái)源地的差異與該城市所處地理位置和大地形有關(guān).天津本地貢獻(xiàn)占比24%,京津冀區(qū)域其他城市貢獻(xiàn)占比19.3%,山東貢獻(xiàn)19.0%,周邊區(qū)域?qū)μ旖騉3均有不同程度的貢獻(xiàn).

3.2 對(duì)O3超標(biāo)日天氣形勢(shì)的分析表明,低壓槽、弱高壓和低壓前有助于O3累積及凈生成,低壓、低壓前和低壓后形勢(shì)下,O3區(qū)域輸送占比最高.氣流后向軌跡的聚類分析顯示,途徑天津偏南區(qū)域的2類軌跡,長(zhǎng)度較短,離地高度較低,攜帶大量O3及其前體物的污染氣團(tuán),是造成天津高濃度O3污染的重要因素,途徑西北的長(zhǎng)距離氣流也會(huì)造成較高的區(qū)域輸送濃度,需引起重視.

3.3 區(qū)域輸送和本地生成共同影響O3重污染過(guò)程,隨著污染程度加劇,輸送貢獻(xiàn)占比呈逐步上升趨勢(shì),至中度污染時(shí)最高,達(dá)到78.5%,但O3重度污染時(shí)本地生成與區(qū)域輸送貢獻(xiàn)相當(dāng).2019年5月23～ 25日的一次典型O3污染過(guò)程分析表明,前期高溫強(qiáng)輻射天氣和有利的天氣形勢(shì)有利于O3生成和積累,本地生成對(duì)23日O3峰值的形成貢獻(xiàn)達(dá)到70%左右.24～25日本地生成O3濃度大幅度下降,來(lái)自于其他區(qū)域的O3通過(guò)西南氣流和弱下沉氣流進(jìn)行了有效的輸送,維持了天津較高的O3濃度,這場(chǎng)持續(xù)3d的連續(xù)污染過(guò)程系本地生成和區(qū)域輸送的共同結(jié)果.

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Effect of regional transport on ozone pollution in Tianjin.

FAN Wen-yan, CAI Zi-ying, YAO Qing*, WANG Xiao-jia, TANG Ying-xiao, HAN Su-qin

(Tianjin Environmental Meteorology Center, CMA-NKU Cooperative Laboratory for Atmospheric Environment-Health Research, Tianjin 300074, China)., 2022,42(11)：4991～4999

The atmospheric chemistry model was used to quantitatively estimate the impact of regional transport on the ozone (O3) concentration in Beijing-Tianjin-Hebei region during April to September of 2019, and Tianjin was the focus of analysis. Additionally, the relationship between the weather pattern and meteorological conditions with O3regional transport was also analyzed. The results showed that O3pollution of 13 cities in the Beijing-Tianjin-Hebei region was mainly attributed to regional transport, with distinguished contribution in different cities. The local generation for O3pollution in Tianjin accounted for 24%. The O3regional transport from other cities in the Beijing-Tianjin-Hebei region and Shandong province totally accounted for48.3%. O3regional transport occurred frequently under the weather pattern of low pressure, front and rear of low pressure. The southern air flow passed Tianjin was an important factor generating high O3concentration, and it was the main pathway of O3regional transportation for Tianjin. With the rise of O3concentration, the contribution of O3regional transportation increased gradually, and the contribution of O3regional transportation was comparative to local generation in severe O3pollution. The analysis of a typical O3pollution event showed that the high temperature and strong radiation as well as favorable weather pattern promoted the local formation of O3. The O3regional transport from southwest direction and weak downdraft jointly maintained this O3pollution event for 3days.

ozone；regional transport；WRF-Chem；weather analysis；Tianjin

X511

A

1000-6923(2022)11-4991-09

樊文雁(1983-),女,山西應(yīng)縣人,工程師,碩士,主要從事大氣環(huán)境和健康氣象研究.發(fā)表論文10余篇.

2022-04-19

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(42130513);天津市自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(19JCQNJC08000);天津市氣象局科研項(xiàng)目(202102yjxywzx01)

* 責(zé)任作者, 正高級(jí)工程師, yao.qing@163.com