2020年珠三角O3污染特征及主要成因

陳多宏,沈 勁,陳瑤瑤,周 炎,張 濤,廖 彤*,廖程浩,趙文龍,王伯光**,李婷苑

2020年珠三角O3污染特征及主要成因

陳多宏1,沈 勁1,陳瑤瑤1,周 炎1,張 濤1,廖 彤1*,廖程浩2,趙文龍3,王伯光3**,李婷苑4

(1.廣東省生態環境監測中心,國家環境保護區域空氣質量監測重點實驗室,廣東省環境保護大氣二次污染研究重點實驗室,廣東 廣州 510308；2.廣東省環境科學研究院,廣東 廣州 510000；3.暨南大學環境與氣候研究院,廣東 廣州 511443；4.廣東省生態氣象中心(珠三角環境氣象預報預警中心),廣東 廣州 510640)

采用珠三角常規空氣污染物與成分監測數據,通過分析對比2020年不同階段的污染物濃度與氣象等數據,研究了2020年珠三角臭氧污染特征與其主要成因.結果表明,2020年各月珠三角超標天首要污染物是O3,珠三角2020年O3評價濃度為148μg/m3,同比下降16%,AQI達標率同比上升9.5%.2020年O3污染相對嚴重的月份是4、8～11月,對應的月度O3評價濃度分別達到175,164,166,171,162μg/m3,均超過國家二級標準;其它月份均達標,6～12月O3污染情況同比改善明顯,O3污染減輕使AQI達標率同比上升明顯.2020年一季度受春節假期和疫情因素等共同影響,大氣污染物排放量明顯減少,但O3濃度下降不明顯,主要由于日照時數同比上升約19%;4月全面復工復產,以及輻射相對較強的氣象條件,使O3評價濃度同比上升約58%;5～8月“百日服務”與9～12月“百日行動”采取的污染防治措施有效降低O3前體物排放量,NO2濃度同比下降了22%～23%,VOCs濃度下降了18%～26%,使2個階段的O3評價濃度均同比下降了20%左右.

珠三角；O3；污染特征；主要成因

2020年初,我國受新冠疫情影響,主要城市二氧化氮(NO2)排放減少了20%～50%[11].2020年1月底到2月初,我國多數城市除臭氧以外的主要污染物濃度均較疫情管控前下降,但由于氣象條件的差異,臭氧濃度有所上升[12].珠三角區域2020年空氣質量整體改善明顯,各項污染物年評價濃度均有不同程度的改善,特別是臭氧評價濃度實現了較大幅度的下降,超標天數有所減少,最終AQI達標率也同比上升明顯,達到“十三五”時期的最優水平.本研究采用珠三角常規與VOCs成分監測數據,通過分析對比2020年不同階段的污染物濃度與氣象等數據,研究了2020年珠三角臭氧污染特征與其主要成因,旨在了解臭氧污染的主要影響因素與各種影響因素之間的相互關系,找出令臭氧濃度進入下降通道的有效途徑.

1 資料來源與方法

1.1 資料來源

本文研究區域為珠江三角洲,包括廣州、深圳、珠海、佛山、惠州、東莞、中山、江門、肇慶9個城市.空氣質量監測站點數據來源于國家空氣質量監測站點監測結果[13],珠三角9個城市共計56個國家空氣質量監測站點;VOCs數據來源于廣東省組分網監測結果[14],包括珠三角9個城市共計9個VOCs組分監測站點;氣象數據來源于珠三角地區國家氣象站,包含降水、相對濕度、風速和日照時數等監測資料[15],數據來源于中國氣象數據網(http://data. cma.cn).研究所使用的數據均為生態環境部門或氣象部門的標準資料,監測方法均為國家推薦方法,且有嚴格的儀器質控要求及質控程序,數據質量得到有效保障[16].數據使用前,對數據質量進行了分析,所有站點O3、NO-NO2-NO、SO2和CO按照《環境空氣氣態污染物(SO2、NO2、O3、CO)連續自動監測系統運行和質控技術規范》(HJ 818-2018)[17]開展監測,有效數據獲取率在90%以上,站點監測數據有效率及異常值均能滿足相關標準規范的要求.

采用基于氣象色譜-火焰離子化檢測(GC-FID)分析原理的法國科馬特泰克色譜技術集團Chromatotec GC866VOCs在線分析儀,以及基于GC-FID/質譜(MS)分析原理的武漢天虹TH-300B兩款VOCs在線分析儀,以監測環境中的VOCs.校準使用的標準氣體均采用美國林德(Linde)公司的光化學煙霧空氣監測系統(PAMS)標準氣體,儀器的質控校準統一參照《環境空氣揮發性有機物氣相色譜連續監測系統技術要求及檢測方法》(HJ 1010- 2018)[18]執行,有效數據獲取率在80%以上.

1.2 環境空氣質量計算方法

根據《環境空氣質量評價技術規范(試行)》(HJ 663—2013)[19],珠三角9個城市各項污染物日均或小時濃度為對應國家空氣質量監測站點數據的算術平均值.珠三角9個城市空氣質量污染程度等級劃分為5個級別:優(AQI:0～50)、良(AQI:51～100)、輕度污染(AQI:101～150)、中度污染(AQI:151～200)、重度污染(AQI:201～300)、嚴重污染(301～500).其中,AQI達標率計算方式為統計時間段內優和良的天數除以有效天數.O3日評價濃度采用最大8h滑動平均值,月度、季度或階段評價濃度為這一階段的臭氧各日評價濃度的第90百分位數.

1.3 VOCs統計方法

參照中國環境監測總站印發的《國家大氣光化學監測網自動監測數據審核技術指南(2021版)(試行)》[20],VOCs時段均值采用時段內所有有效日算術平均值作為數據源,統計計算均值,對選取目標時段內日算術平均值有效天數進行統計,無效的不納入統計.

2 結果與討論

2.1 珠三角O3超標與評價濃度變化特征

珠三角空氣質量超標主要由O3污染造成,2020年5～11月,在超標天中,O3作為首要污染物的比例達到100%(圖1).與2019年同期相比,2020年超標天中O3作為首要污染物的比例增加明顯,特別是在冬季,2019年的1～2月超標均由NO2與PM2.5導致,無O3超標現象,但2020年1月與2月O3作為超標天首要污染物的比例分別達到83%與100%,表明O3已成為影響珠三角空氣質量達標率的最主要污染物.

圖1 2019～2020年珠三角空氣質量超標天不同首要污染物占比

2020年3月與6月無超標

如圖2所示,2020年4月、8～11月O3濃度相對較高,分別達到175,164,166,171,162μg/m3,均超過國家二級標準(160μg/m3);進一步表明,O3污染是珠三角空氣質量達標率相對較低的主要影響因素.與2019年同期相比,2020年2、4、5月的O3濃度相對較高,特別是4月,O3月評價濃度同比增長了58%;其他月份O3月評價濃度均低于或接近2019年同期,2020年8～11月珠三角O3濃度同比下降明顯.

圖2 2019～2020年珠三角區域O3月評價濃度

2.2 珠三角空氣質量分階段變化態勢

2020年,珠三角全年AQI達標率為92.9%.其中,3月與6月AQI達標率相對較高,均為100%;4月AQI達標率最低,為84.8%;8～11月的月度AQI達標率均低于90%,表明2020年珠三角區域空氣質量相對較差的時間段主要分布在4月、8～11月.與2019年同期對比,2、4與5月的達標率相對較低,同比分別降低0.7%、12.3%與2.5%,其余月份均是2020年的達標率相對較高,特別是9～11月,達標率同比上升42.2%、25.0%與24.5%.

此外，邢孟志[14]從文字學、金石學視角出發提出，清初文字學、金石學家的研究，促使清代碑學運動自清早期開始萌芽，中期以阮元、包世臣為代表。掃盡帖學低眉柔靡之風、倡導碑學質樸雄強面貌的學術運動，仍是在篆隸書的領域展開的，而清代篆隸的復興正是文字學、金石學研究的結果。碑學運動也是受文字學、金石學直接影響的產物，這一影響帶來了書法理論和書法創作上審美取向的根本改變，這一改變豐富了書法創作的理論內容，拓展了書法創作的空間。

圖3 2019～2020年珠三角區域空氣質量月度AQI達標率

2020年珠三角在不同的污染防治階段,空氣質量表現出不同的污染特征,以下分階段分析不同時期的空氣質量變化情況.(1)疫情管控期間(1月23日～ 3月31日):空氣質量同比明顯改善,一次排放為主的NO2、CO、PM10改善幅度大于二次生成為主的污染物(O3和PM2.5);(2)全面復工復產階段(4月):珠三角AQI達標率同比下降12.3%,除CO低濃度波動外,其余5項污染物濃度均有所上升,珠三角O3評價濃度同比上升了58%,也是導致AQI達標率下降的最主要原因;(3)“百日服務”期間(5月23日～8月30日)[21]:珠三角空氣質量較好,珠三角AQI達標率同比上升了4.5%,除SO2持平外,其余5項污染物均有所下降,PM2.5下降幅度最大;(4)“百日行動”期間(9月23日～12月31日)[22]:珠三角空氣質量同比顯著改善,珠三角AQI達標率同比上升了25.4%,6項污染物顯著下降,降幅均超過10%,O3、NO2、PM2.5和PM10下降幅度均大于20%.

2020年珠三角O3濃度的下降與AQI達標率的提升,主要由于“百日服務”和“百日行動”等影響,有效降低了O3前體物濃度,促進O3評價濃度下降.根據每個階段占全年的天數及其達標率的同比改善情況,得出疫情影響、“百日服務”與“百日行動”3個階段對全年達標率提升貢獻分別為0.7%、0.5%與4.7%.2020年4月受復工復產與不利氣象條件影響,達標率同比下降12.3%,對全年達標率變化的貢獻為-0.8%.

表1 珠三角2020年不同階段空氣質量及與2019年的對比

2.3 主要成因分析

2.3.1 2020年一季度O3污染變化成因 2020年春節假期為1月24～31日,春節前,珠三角很多企業逐漸開始減產、停產.另一方面,廣東省從1月23日開始啟動重大突發公共衛生事件一級響應,進入“戰時狀態”;2月24日調整為二級響應;因此,廣東省大范圍停工停產,社會經濟活動下降顯著.根據廣東統計信息網相關統計數據,2020年1～3月廣東工業增加值同比下降15.1%;交通運輸方面,廣東省公路客運量同比下降55.2%,水路客運量同比下降55.6%;公路貨運量同比下降27.7%,水路完成貨運量同比下降17.8%;港口貨物吞吐量同比下降3.0%;旅游方面, 2020年一季度廣東省接待過夜游客3753萬人次,同比下降67.7%.以上因素造成大氣污染物排放減少.相關研究表明,受疫情影響期間,在東莞觀測到的NO平均濃度下降了70%以上,VOCs平均濃度下降了50%以上[23].

珠三角2020年疫情期間空氣質量優于2019年同期,AQI達標率同比有所提升.受工業生產、交通排放污染物減少影響,一次污染來源為主的污染物NO2、CO、PM10改善幅度大于二次生成為主的污染物(如O3),Tang等[24]在深圳的研究也發現,冬季較高濃度的大氣總氧化劑(O)可以促進二次氣溶膠生成,從而導致前體物濃度下降幅度較大,但PM2.5降幅相對不大的情況.從珠三角代表性城市的VOCs監測結果來看(表2),受疫情管控影響,珠三角代表性城市廣州、東莞、佛山、中山和江門的VOCs總濃度均有所下降.

氣象條件方面,2020年一季度的平均日照時數為3.3h,高于2019年同期平均水平(2.8h),O3生成條件相對較有利;日照時數是指太陽每天在垂直于其光線的平面上的輻射強度等于或超過120W/m2的時間長度,日照時數長有利于大氣光化學反應的持續發生,容易造成O3污染[25].珠三角平均降水日數為27.8d,同比減少4.1d,濕清除條件不利;珠三角小風日數平均為55.2d,同比增加1.1d,擴散條件一般.因此,一季度的氣象條件相對不利.

長三角的研究表明,2020年1～3月受疫情影響期間,盡管NO與VOCs的排放均有較大程度下降,但O3濃度同比變化不大[26].對全國2020年初主要城市的空氣質量分析也表明,疫情影響期間HCHO等VOCs的變化幅度不大,NO的下降會降低O3滴定效應,導致O3難以被消耗,同時受不利氣象條件影響,因此多數地區O3濃度變化不大[27].這些結果與本研究對珠三角1～3月的分析結論相近,即受疫情影響,O3濃度變化不大;但由于PM2.5與NO2等超標城次同比有所減少,導致AQI達標率同比有較大改善.

表2 2020年不同時段珠三角城市VOCs濃度與2019年同期對比(×10-6)

2.3.2 2020年4月O3污染程度變化成因 2020年3月21日,廣東省市場主體復工復產,廣東省眾多行業逐漸進入正常化生產生活狀態.從而造成多行業污染物大量排放,多項污染物濃度接近歷史同期水平,廣州、東莞與中山等地的VOCs濃度同比有所上升(表2),上升幅度為7%～31%.另一方面,2020年4月,廣東出現了高溫、強日照等不利氣象條件,進一步加重污染程度.2020年4月珠三角降水量約118mm,同比減少63%,平均風速僅為1.85m/s,為2016年以來同期最低水平.2020年4月珠三角日照時數達到128.6h,同比增長56%,也明顯高于2017～ 2019年同期的水平(113.7h,96.8h與82.4h),不利的氣象條件加速了O3生成速度.珠三角O3日評價濃度與日照時數呈現顯著的正相關關系(圖3),相關系數達0.86,區域O3濃度超標時,珠三角日照時數均大于8h.

圖4 2020年4月珠三角O3濃度與日照時數的日變化規律

2.3.3 夏季“百日服務”期間O3污染變化成因 2020年5月23日至8月底,廣東省生態環境廳啟動《2020年夏秋揮發性有機物治理達標排放百日服務行動方案》(粵環函〔2020〕236 號,以下簡稱“百日服務”),指導各類污染源無組織排放達標,提升工業污染源有組織排放綜合治理“三率”(治污設施收集率、運行率和去除率).“百日服務”期間,東莞、佛山、中山和江門4市VOCs濃度同比均明顯下降(表2),其中,佛山與中山VOCs濃度降幅超25%,東莞與江門降幅分別約19%與63%,表明“百日服務”期間VOCs技術服務成效顯著.廣州VOCs濃度上升16%,可能與工業和機動車活動強度增強有關,2020年6～8月廣州市規模以上工業增加值中重工業同比增加13.2%(http://112.94.72.19/ gzStat1/chaxun/jdsj.jsp).從組分濃度比較來看(表3),廣州市VOCs濃度上升主要受烷烴、烯烴和芳香類組分影響,東莞市、佛山市和中山市“百日服務”期間各組分濃度均表現為同比下降,江門市除烯烴外,其他組分與同期相比濃度水平下降.

溶劑涂料揮發的典型VOCs物種為苯、甲苯、乙苯、間/對二甲苯和鄰-二甲苯[28];汽油車尾氣典型VOCs物種為異戊烷、正戊烷、異丁烷和正丁烷[29].從VOCs排放源典型物種來看,“百日服務”期間,廣州典型VOCs物種正丁烷、異丁烷、正戊烷和異戊烷濃度水平同比大幅上升,烷烴濃度上升與機動車尾氣影響有關,溶劑涂料揮發排放VOCs同比變化較小.“百日服務”期間,東莞市、佛山市、中山市和江門市汽油車尾氣與溶劑涂料揮發典型物種同比均有所降低.

2020年“百日服務”期間,珠三角平均風速比2019年同期增加了7.6%,水平擴散條件相對較好,但珠三角累計降水量僅為769mm,比2019年同期減少32%,是2016年以來的同期最低值,表明濕清除條件不利.同時,珠三角日照時數累計達598.4h,同比上升了20%,也高于2018年同期水平(564.6h),表明2020年夏季氣象條件有利于O3生成.然而,由于采取了對VOCs行業污染排放的技術服務,使得5～8月AQI達標率優于2019年同期平均值.2020年“百日服務”期間珠三角O3濃度有所下降,表明在不利氣象條件下,尤其是珠三角城區O3污染以VOCs敏感為主的情況下[30-31],規范污染排放,VOCs等污染物濃度出現明顯下降,促進了O3濃度的降低.

2.3.4 秋冬季“百日行動”O3污染變化成因 秋季是廣東省O3高發時間段,為遏制O3污染,進一步改善空氣質量,9月底,廣東省生態環境廳出臺《關于開展藍天保衛戰百日沖刺工作強化督導幫扶的通知》(粵污防辦〔2020〕15 號,以下簡稱“百日行動”方案),按照依法治污、科學治污和精準治污的總體思路,進一步加強O3前體物的污染防控.2020年9～12月AQI達標率保持在90%以上,明顯高于2019年同期水平.“百日行動”期間(9月23日～12月31日)珠三角空氣質量同比顯著改善,東莞、佛山、中山和江門4市VOCs濃度同比均明顯下降(表2),東莞與江門VOCs濃度降幅超25%,佛山與中山降幅分別約19%與10%,廣州VOCs濃度同比下降2%,表明“百日行動”期間VOCs管控成效較顯著.

表3 2020年“百日服務”期間珠三角典型城市VOCs組分及典型物種濃度與2019年同期對比(×10-6)

從組分濃度比較來看(表4),“百日行動”期間,廣州市VOCs濃度下降主要受烷烴影響,其他組分小幅同比上升;東莞市、佛山市和江門市“百日行動”期間各組分濃度均表現為同比下降;除烯烴外,其他組分與2019年同期相比濃度水平下降.從VOCs排放源典型物種來看,“百日行動”期間,廣州市典型VOCs物種正丁烷、異戊烷濃度水平同比下降,烷烴濃度下降與機動車尾氣影響有關,溶劑涂料揮發典型物種鄰二甲苯同比上升.“百日行動”期間,東莞市、佛山市、中山市和江門市汽油車尾氣與溶劑涂料揮發典型物種同比均有所降低.整體來看,“百日行動”期間,通過實施一系列污染管控措施,尤其是機動車、工業企業等減排措施,對VOCs減排起到了積極作用.

從近幾年同期氣象情況來看, “百日行動”階段珠三角降水僅89mm,略多于2019年同期,但遠低于2016～2018年同期,因此,2020年“百日行動”階段濕清除條件較差;但該時期珠三角平均風速達2.3m/s,同比上升22%,為2016年以來最高水平,水平擴散條件較有利.另外, “百日行動”階段珠三角日照時數累計達515.5h,低于2019年同期(706.3h),但高于2018年同期(409.0h),與2017年同期水平接近(532.5h).因此,2020年“百日行動”階段珠三角O3濃度與超標率同比下降,一方面是由于VOCs污染排放有所減少,另一方面,是由于污染氣象條件同比有所改善.

表4 2020年“百日行動”期間珠三角典型城市VOCs組分及物種濃度與2019年同期對比(×10-6)

2020年珠三角氣象條件變化與源排放變化導致O3污染的減輕程度仍有待進一步定量分析,但下半年積極的O3污染防控政策效果明顯,說明O3污染可防可控,建議繼續加強O3前體物污染源技術服務,依法、科學、精準治污,以盡快使O3濃度進入下降通道.

3 結論

3.1 2020年O3全年各月均已成為珠三角超標天最主要的首要污染物;O3污染相對嚴重的月份是4、8～11月,月度評價濃度分別達到175,164,166,171與162μg/m3,超過國家二級標準,其它月份均達標,6～12月O3污染情況同比改善明顯,AQI達標率同比上升明顯.

3.2 2020年一季度受春節假期和疫情管控等因素影響,大氣污染物排放量明顯減少,但O3濃度下降不明顯,主要由于日照時數同比上升等不利氣象條件,加重O3污染程度;4月全面復工復產,以及輻射相對較強的氣象條件,使O3評價濃度同比上升約58%; 5～8月“百日服務”與9～12月“百日行動”采取的措施有效降低O3前體物排放量,NO2濃度同比下降了22%～23%,VOCs濃度下降了18%～26%,使兩個階段的O3評價濃度均同比下降了20%左右,使2020年珠三角AQI達標率有較大提升.

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Characteristics and main causes of ozone pollution in the Pearl River Delta in 2020.

CHEN Duo-hong1, SHEN Jin1, CHEN Yao-yao1, ZHOU Yan1, ZHANG Tao1, LIAO Tong1*, LIAO Cheng-hao2, ZHAO Wen-long3, WANG Bo-guang3**, LI Ting-yuan4

(1.State Environmental Key Laboratory of Regional Air Quality Monitoring, Guangdong Environmental Protection Key Laboratory of Secondary Air Pollution Research, Guangdong Ecological Environmental Monitoring Center, Guangzhou 510308, China；2.Guangdong Provincial Academy of Environmental Science, Guangzhou 510000, China；3.Institute for Environmental and Climate Research, Jinan University, Guangzhou 511443, China；4.Guangdong Ecological Meteorology (Pearl River Delta Center for Environmental Meteorology Prediction and Warning), Guangzhou 510640, China)., 2022,42(11)：5000～5007

Based on the regulatory monitoring of atmospheric pollutants and components and meteorological data, the characteristics and main causes of ozone pollution in the Pearl River Delta (PRD) in 2020 were studied and analyzed. The results showed that ozone was the primary air pollutant in each month in the PRD in 2020. The annual concentration of ozone was 148mg/m3, decreased by 16% on a year-on-year basis, and the AQI compliance rate increased by 9.5%. The months with relatively serious ozone pollution in 2020 were April, August to November. The corresponding monthly ozone concentrations reached 175, 164, 166, 171 and 162mg/m3, respectively, all exceeding the national air quality standard of the secondary level of 160mg/m3. In other months, the ozone concentrations met the standard. From June to December, the ozone pollution conditions improved significantly compared in 2019, and thus increased the AQI compliance rate significantly year-on-year. In the first quarter of 2020, the emission of air pollutants decreased significantly due to the Spring Festival holiday and epidemic factors. However, the decrease in ozone concentration was not obvious, mainly because of a yearly increase in sunshine hours by about 19%. The comprehensive resumption of work and production in the PRD in April and the meteorological conditions with relatively strong radiation increased the ozone concentration by about 58% year-on-year. The pollution control measures taken in the “100-day service” from May to August and the “100-day action”from September to December effectively reduced the emission of ozone precursors. The concentration of NO2decreased by 22%～23% and the concentration of VOCs decreased by 18%～26%, resulting in the concentration of ozone in these two stages decreasing by about 20% year-on-year.

Pearl River Delta；ozone；pollution characteristics；main causes

X511

A

1000-6923(2022)11-5000-08

陳多宏(1979-),男,安徽壽縣人,教授級高工,博士,主要從事大氣環境監測與分析研究.發表論文93篇.

2022-04-05

廣東省重點領域研發計劃項目(2020B1111360003, 2019B110206001);國家重點研發計劃項目(2018YFE0106900,2018YFC0213903);廣東省科技計劃項目(2019B121201002,2019B020208006)

* 責任作者, 高級工程師, 2249819237@qq.com; ** 教授, tbongue@jnu.edu.cn