地震監測擴散式采樣測氡儀測試裝置研究及其初步應用

趙 影，陳 志，胡旭東，王成楠，肖孟仁，鮑志誠

(1.九江地震監測中心站，江西 九江 332006；2.中國地震局地震預測重點實驗室，中國地震局地震預測研究所，北京100036；3.江西九江揚子塊體東部地球動力學野外科學觀測研究站，江西 九江 332006；4.東華理工大學，南昌 330000；5.江西省地質環境調查研究院，南昌 330000)

氡作為地下流體映震敏感組分，是地震科學研究中觀測時間最長、研究最廣泛的地下流體測項之一[1-3]。1944年日本東海岸發生的8.0級地震，震前觀察到氡的濃度異常，引發了科學家開展氡與地震之間關系的研究。此后，許多學者在前蘇聯、美國、歐洲等許多國家和地區開展了氡觀測和地震預測以及構造活動的研究,并積累了大量資料[4-10]。中國在1966年3月邢臺7.2級地震之后，開始利用氡監測地震，經過半個多世紀的發展，初步建成了以井口和溫泉的逸出氣氡、溶解氣氡，以及斷裂帶土壤氣氡為主要觀測對象的200多個固定觀測點和一定數量流動觀測網，在地震趨勢分析與短臨震情研判中發揮了重要作用[11]。當前，地震氡固定監測站和流動監測網發展布局受測氡儀自身穩定性、響應能力、環境適應性和通用技術指標成熟性等因素影響，尚未完全覆蓋我國幾個重點地震危險區的主要斷裂帶，在一定程度上影響了地震預測預報效能的發展和應用。

此前，固定觀測站(點)地震測氡儀主要采用流氣式采樣方式工作，監測過程中需根據觀測環境的不同，從而匹配不同類型的脫氣集氣裝置。然而，脫氣集氣裝置、氣路、干燥裝置等組件的加入不僅會提高儀器使用成本、影響儀器空間布設范圍，且脫氣、集氣裝置的脫氣效率和穩定性受到各方面因素影響，最終影響地震氡觀測數據的可靠性和可比性。近年來，隨著各類技術的發展進步，測氡儀逐步向高度集成化、便攜化、自主供電、無人值守連續監測發展，部分種類測氡儀安裝新型選擇性薄膜材料后采用擴散式采樣測氡，可直接埋地開展土壤氡連續觀測。地震氡連續監測背景值相對較高，且要求測氡儀有良好的時間響應性，高濃度下測氡儀的穩定性和響應能力是地震氡連續監測的重要指標。相比流氣式采樣測氡，擴散式采樣測氡能否快速響應氡濃度變化以及在高濃度氡背景下的長時間穩定測量等問題均有待驗證。為此，本文設計出濃度可調節范圍廣、能快速切換且非切換時段濃度相對穩定的測試裝置，并對這款靜電收集擴散式采樣測氡儀響應能力與穩定性開展了實驗測試。

1 測試裝置設計及測試儀器選取

擴散式采樣測氡儀高濃度下響應能力與穩定性實驗需要在氡濃度高、相對穩定且不同濃度之間能相對較快切換的條件下進行。為此，本文選取九江二井高含氡量水樣作為測試源，通過不同脫氣裝置脫出氡氣源，進而設計出一種擴散式采樣測氡儀測試裝置。相較當前地震系統氡室和氡氣固體源，該測試裝置擺脫了測氡儀的校準測試對鐳源的依賴。

1.1 氡氣源制備

本研究分別采用不同體積的自然吸氣鼓泡脫氣裝置(圖1)和電動鼓泡脫氣裝置(圖2)對九江二井井水水樣脫氣制備氡氣源，并用AlphaGUARD PQ2000 pro測氡儀測量不同脫氣裝置所脫出氡氣源的濃度，確定所能切換氡氣源濃度范圍和不同濃度點氡氣源的穩定性。其中，九江二井位于九江地震監測中心站院內，成井于2008年，為承壓自流井，井深71 m，日流量約300 t[12-13]。依托九江二井大流量、氡含量高、良好水質等條件，2016年江西省地震局在中國地震局和江西省政府的支持下，建成地震監測氡觀測儀檢測平臺(以下簡稱“平臺”)，平臺由檢定單元、檢測單元組成。其中，檢測單元依托九江地震監測中心站場地建成，配備水氣綜合處理系統、微型氡室、環境性能測試系統和相關通用性能測試設備，近年來已完成多批次測氡儀定型、檢定、比測任務[14]。

氡氣源制備所用自然吸氣鼓泡脫氣裝置利用了水在管路中高速流動而產生負壓強的原理進行設計[15]。自然吸氣鼓泡脫氣裝置為亞克力材料制作的多級圓柱體，含進水口、進氣口、出水口和出氣口，適用于不含雜質、礦化度較小的觀測井泉，具有脫氣效率高、脫氣穩定的特點(圖1)，該脫氣裝置可從九江二井井水中脫出較高濃度的氡氣源；電動鼓泡脫氣裝置采用亞克力材料制作，水流進入裝置下端涌入內膽，儲滿后沿內膽外壁流下來，從出水口泄流，形成一個動態液面平衡；通過不同氣檔氣泵將空氣(空氣作為氣源載體)鼓入電動鼓泡脫氣裝置底部，與進水口流入的井水進行連續鼓泡脫氣，脫出氡氣源能及時從出氣口排出，同時少量氣體為了維持液面平衡與水一起流出，脫氣-集氣裝置又形成一個動態氣壓平衡(圖2)[16-17]，該脫氣裝置可從九江二井井水中脫出相對低濃度的氡氣源。

圖1 自然吸氣鼓泡脫氣裝置示意圖(改自許秋龍等[15])

圖2 電動鼓泡脫氣裝置示意圖

結合地震行業氡監測背景濃度范圍，測試實驗過程中，選取1～10 kBq/m3、10～100 kBq/m3、大于100 kBq/m3的3個濃度區間共6個測試點開展測試，依托平臺檢測單元水氣綜合處理系統管路將恒流模塊穩流處理后的九江二井水樣引入電動鼓泡脫氣裝置或不同體積的自然吸氣鼓泡脫氣裝置脫氡氣，并通過控制進入脫氣裝置的井水流量達到調節氡氣源濃度的目的[18]。測試實驗用計量標準器AlphaGUARD PQ2000 pro測氡儀分別測量不同氡氣源的濃度。實驗測試結果顯示：采用九江二井水樣脫出的氡氣源濃度跨度在0～200 kBq/m3之間，6組實驗時長均超過100 h，且在各目標濃度條件下8 h以上氡氣源濃度穩定性均小于5%(結果見圖3和表1)。與環境中氡濃度比較，地震監測氡濃度相對較高，現階段地震監測站網中氡監測背景濃度大多集中在幾個kBq/m3至數百kBq/m3范圍，以上氡氣源濃度跨度區間與地震氡監測背景濃度更加契合，更適用于開展地震監測測氡儀檢定校準。

圖3 不同濃度氡氣源測試數據

表1 氡氣源測試數據分析表

1.2 擴散式采樣測氡儀測試裝置簡介

擴散式采樣測氡儀測試裝置由恒流模塊、脫氣模塊、干燥瓶、測試腔體以及計量標準器AlphaGUARD PQ2000 pro測氡儀等組成，結構簡單、操作簡便，可擺脫測氡儀校準測試對鐳源的依賴。實驗過程中，九江二井水樣經恒流模塊穩定后，通過管路流至脫氣裝置，由負壓鼓泡或電動氣泵鼓泡脫氣后產生氡氣源；脫出的氡氣源經干燥瓶除濕處理后，通過氣路導入測試腔體，測試腔體內部風扇持續工作將氡氣擴散至整個測試腔體，使腔體內氡濃度盡快達到相對穩定狀態(測試裝置見圖4)。其中，測試腔體為透明密封箱體(體積34 L)，供電用插線板在做好密封處理前提下引入腔體內，其它部位僅預留帶快速接頭的小管徑進氣管路和排氣管路與外界相通。測試腔體內配置風扇，用于加快氡氣在測試腔體內擴散；測試實驗過程中，腔體內會放置計量標準器AlphaGUARD PQ2000 pro測氡儀，用于實時測量測試腔體內氡濃度；測試腔體進氣氣路采用快速接頭，可滿足不同脫氣裝置與測試腔體氣路的快速切換，使不同濃度氡氣源及時補充至測試腔體；同時，設置氣路閥實現測試腔體內補氡(補氡流量2 L/min左右)與降氡(補氡流量5 L/min左右)快速切換。

圖4 擴散式采樣測氡儀測試裝置示意圖

1.3 測試儀器的選取

當前，國際主流可開展擴散式采樣的測氡儀——AlphaGUARD PQ2000 pro測氡儀，主要作為計量機構標準計量器具和標準傳遞設備，且價格相對昂貴，不適應于地震土壤氡連續監測普及應用。近年來，隨著氡測量技術及防水透氣膜等技術的發展，不少國產測氡儀廠家結合輻射防護、環保、軍工等土壤氡需求設計出了擴散式采樣測氡儀(如NRSM-D01地埋式土壤氡在線監測儀和HS05B土壤在線測氡儀)。其中，本實驗所選取NRSM-D01地埋式土壤氡在線監測儀(以下簡稱“靜電收集擴散式采樣測氡儀”)配備溫濕度傳感和氣壓傳感器、防水透氣膜、太陽能供電和無線通訊等模塊，整體設計理念與地震構造地球化學密集型連續觀測技術發展需求相契合。該儀器基本測量原理為靜電收集能譜法，采用擴散式采樣，土壤中氡氣通過自由擴散進入測氡腔室，氡(222Rn)在腔室中衰變產生的氡子體(218Po與214Po)在高壓電場作用下被收集到半導體探測器表面，它們發射的α粒子被探測器收集測量產生信號，信號經放大處理統計計算后得出氡濃度測量結果并存儲。該儀器探頭由絲網、防水膜、四氟乙烯過濾器、測量室和電子單元組成。其中，氣體可以通過防水膜進入探頭內部，而水則會被堵塞；采用了厚度為1 μm的聚四氟乙烯過濾器(PTFE)濾除氡子體和釷；測量室的體積為46.4 mL，內部有一個10 mm×10 mm Si-PIN探測器(S3209，濱松公司，日本)和一個溫濕度傳感器(SHT31, Sensirion AG，瑞士)。該儀器基本技術指標：靈敏度不小于0.02 cph/Bqm-3，測量范圍200～5×107Bq/m3，工作溫度為-20～50 ℃(圖5)。同時，該儀器在不同濕度條件下對靈敏度進行了細致的校準刻度，將濕度-靈敏度刻度曲線寫進儀器程序，以確保在不同環境濕度下測量結果的準確性[19]。

圖5 靜電收集擴散式采樣測氡儀

2 實驗過程及討論

本裝置針對傳統測氡儀校準鐳源環保審查嚴格、運輸不便等問題，選取高含氡井水作為氡氣源。依托恒流裝置和不同類型、體量大小脫氣裝置對高含氡井水處理后能產出更符合地震氡監測濃度區間的氡氣源。同時，相較國內相關計量機構的標準氡室，本裝置腔體體積較小、高濃度(國內相關計量機構的標準氡室無法提供)補氡、降氡時長室相對較短，可開展地震監測測氡儀響應能力測試。目前，地震系統主流測氡儀的校準設備及方法，固體氡氣源、標準儀器無源校準、便攜式微型氡室等，主要針對主動式采樣(流氣式、負壓式等)測氡儀，無法對擴散式采樣測氡儀開展校準，因此本裝置的研制可填補以上系統內空白。計量機構的標準氡室雖可對擴散式采樣測氡儀校準，但其高昂的造價導致無法推廣應用于地震監測臺站擴散式采樣測氡儀定期現場校準。本裝置的研制主要應用于地震監測臺站擴散式采樣測氡儀的定期現場校準和新型擴散式采樣測氡儀響應能力測試，因此主要對裝置腔體內氡濃度穩定性和補氡、降氡響應能力開展測試實驗。

2.1 靜電收集擴散式采樣測氡儀測試裝置切換時長與穩定性實驗

分別在低濃度(0～10 kBq/m3)和高濃度(>100 kBq/m3)區間開展“補氡-穩定-降氡”實驗，以獲取裝置補氡、降氡時長和穩定階段裝置內氡濃度穩定性指標(結果見圖6、圖7)。實驗結果顯示：在低濃度區間(0～10 kBq/m3)補氡時長約80 min，降氡時長約60 min，穩定階段小時值氡濃度相對實驗標準偏差為4.22%；在高濃度(>100 kBq/m3)區間補氡時長約120 min，降氡時長約60 min，穩定階段小時值氡濃度相對實驗標準偏差為1.82%。高濃度區間補氡時長較低濃度區間多約40 min；降氡時長在不同濃度區間較為一致，且相較補氡要快。

圖6 低濃度區間實驗過程

圖7 高濃度區間實驗過程

以上均為計量標準器AlphaGUARD PQ2000 pro測氡儀在擴散采樣模式(該模式下儀器最小采樣間隔為10 min)下測量數據，反映34 L測試腔體內濃度動態變化情況。相較流氣式采樣補氡時長、降氡時長均偏長[20-21]，但基本可滿足地震監測采樣間隔為1 h的擴散式采樣測氡儀的響應能力和穩定性測試需求。

2.2 靜電收集擴散式采樣測氡儀響應時間與穩定性測試實驗

實驗前將靜電收集擴散式采樣測氡儀放入測試腔體內并做好密封，選取高濃度區間開展測試實驗，實驗按照“補氡-穩定-降氡”順序開展，實驗過程同步記錄測試腔體內和擴散式采樣測氡儀測量的氡濃度數據。測試結果顯示：

(1)靜電收集擴散式采樣測氡儀在穩定階段測量數據與計量標準儀器測量數據較為接近，表明該儀器測量準確性較好(結果見圖8)；

圖8 靜電收集擴散式采樣測氡儀響應能力測試

(2)穩定階段靜電收集擴散式采樣測氡儀測量數據相較計量標準儀器相對實驗標準偏差偏大，但符合《測氡儀檢定規程》(JJG 825—2013)對測氡儀重復性指標的要求[22]；

(3)以計量標準器AlphaGUARD PQ2000 pro測氡儀所顯示測試腔體內氡濃度達到穩定或降至接近空氣中氡濃度為擴散式采樣測氡儀響應指標，高濃度下靜電收集擴散式采樣測氡儀補氡相差時間為2 h，降氡相差時間為2 h。在采樣間隔1 h工作模式下，該儀器基本滿足高濃度地震氡連續觀測需求(實驗數據見表3)。

表2 “補氡-穩定-降氡”實驗分析表

表3 擴散式采樣測氡儀測試實驗數據

3 結論

本文依托九江二井高含氡量井水水樣和平臺檢測單元現有條件，設計了一套擴散式采樣地震測氡儀測試裝置，可實現測試腔體內氡濃度在0～120 kBq/m3之間切換和目標氡濃度下的較長時間相對穩定，基本滿足高度集成便攜式擴散式采樣測氡儀時間響應能力測試需求，有助于進一步提升地震測氡儀入網定型檢測能力，可應用于地震監測臺站開展擴散式采樣測氡儀定期現場校準，提高地震氡在網觀測測氡儀校準效率，為尚無固體氡氣源的地震監測臺站提供一種便捷可參考的校準方式；實驗靜電收集擴散式采樣測氡儀在裝置測試腔體高濃度測試相差時間為2 h，且8 h以上穩定性小于5%。

但從實用性方面考量，該測試裝置和靜電收集擴散式采樣測氡儀仍有進一步改進和測試實驗空間：

(1)在電動鼓泡和自然吸氣兩種脫氣裝置原理基礎上改進現有脫氣裝置，提升脫氣效率和脫氣量，從而實現測試腔體內氡氣濃度快速切換；

(2)通過開展不同深度下高氡濃度土壤氡野外觀測實驗，進一步進行恒溫高濕條件下靜電收集擴散式采樣測氡的穩定性、自主供電能力及數據無線傳輸性能等方面的試驗，以驗證靜電收集擴散式測氡類設備的整體性能。