國六重型車用柴油機溫室氣體排放研究

關敏，黃強煒，王明達，鄭建，毛賽龍

(1.中國環境科學研究院，北京 100012；2.上海機動車檢測認證技術研究中心有限公司，上海 201805)

全球溫室效應逐漸加劇，極端天氣出現的頻率增大，溫室氣體成為當前污染防治的重點。我國當前提出的“2030年碳達峰、2060年碳中和”目標，進一步推進相關減排技術的研究和實踐。溫室氣體主要由CO2、CH4和N2O構成，這三者的排放量占據溫室氣體排放總量的主體部分。與此同時，道路交通的相關溫室氣體排放也逐年增加。因此，國內外學者主要針對這三類溫室氣體排放開展相關的研究[1-11]，涵蓋整車、發動機、替代能源等多個領域。目前現行有效的重型車第六階段標準[12]對N2O無單獨的減排要求。

目前，國內關于發動機實際溫室氣體排放水平的研究較少，且多是針對單一特定研究對象展開，試驗樣本不具備代表性。我國高原和山地在領土面積中的占比較大，此類地區大氣環境的差異對發動機溫室氣體排放影響的研究目前較為缺乏。因此，本研究將基于大量試驗樣本，研究其溫室氣體排放水平差異，同時考慮發動機排量、EGR路線、海拔等因素的影響。

1 平原環境下溫室氣體排放水平

以國六重型柴油機為主要研究對象，基于WHSC循環和WHTC循環進行臺架試驗[12]，分析溫室氣體排放情況。WHSC循環側重于發動機穩態性能，WHTC循環可在一定程度上表征發動機瞬態性能。由于重型柴油機的總碳氫排放較低，其中CH4含量較少，因此本文針對CO2和N2O開展相關研究，探索下一階段標準的溫室氣體減排目標。

1.1 CO2排放分析

選取具有普遍代表性的277臺國六重型柴油機作為試驗樣本，覆蓋了不同發動機排量(包括小于3 L和大于12 L)、不同技術路線(是否裝用EGR)，其整體分布情況見圖1。

圖1 國六重型柴油機樣本分布情況

WHTC循環中試驗樣本的CO2比排放量分布情況見圖2。由圖2可見，大部分發動機CO2比排放量在620～740 g/(kW·h)區間，樣本數量占比達到88%。WHSC循環排放結果中，試驗樣本的CO2排放差異見圖3。其中，CO2比排放量小于720 g/(kW·h)的發動機占比高達96%。以此類樣本發動機標準循環統計結果為基礎，可按照一定減排比例來擬定下階段CO2排放限值的預研范圍。

圖2 WHTC循環試驗樣本CO2排放分布

圖3 WHSC循環試驗樣本CO2排放分布

考慮樣本中發動機排量的差異，分析重型柴油機在WHTC循環和WHSC循環下CO2比排放的分布規律，結果如圖4和圖5所示。隨著發動機排量的增加，WHTC和WHSC循環的CO2比排放水平均呈下降趨勢，最大差異約90 g/(kW·h)。由于CO2比排放量與燃料消耗量直接相關，因此,發動機排量增加時，相應的技術調整使得缸內燃燒效率提高，經濟性得到改善。

圖4 不同排量下WHTC循環CO2排放差異

圖5 不同排量下WHSC循環CO2排放差異

圖6和圖7示出不同發動機功率下WHTC循環和WHSC循環的CO2排放分布規律。由圖6和圖7可知，隨著發動機功率的增加，柴油機CO2循環比排放水平呈下降趨勢，最大差異約100 g/(kW·h)。因此，在當前國六技術路線下，發動機功率變化對燃油經濟性的影響程度與發動機排量接近。

圖6 不同功率下WHTC循環CO2排放差異

圖7 不同功率下WHSC循環CO2排放差異

綜上可知，發動機排量與功率均可使國六重型柴油機穩態工況與瞬態工況的CO2比排放量產生較為明顯的差異。所以，可將發動機排量與功率作為CO2排放限值劃分的依據，以在當前市場不同機型排放水平存在差異的情況下實現更加精準的減排治理。

1.2 N2O排放分析

柴油機原機排放的N2O含量較低，尤其在富氧狀態下幾乎不會生成N2O。但發動機排氣流經后處理裝置(DOC，SCR，ASC)會顯著增加N2O排放，其主要生成過程如下[13-15]。

1) DPF主動再生時，將從缸內或排氣管內噴入額外的柴油；由此在高溫下生成HC組分，在DOC的貴金屬催化劑表面與NOx發生副反應生成N2O，化學反應機理如式(1)至式(3)所示。

(1)

(2)

(3)

2) 在SCR催化器中，當溫度比較低時(<350 ℃)，SCR催化劑面會生成硝酸銨(NH4NO3)，NH4NO3分解會生成部分N2O；在高溫條件下(>450 ℃)，NH3被氧化也會生成N2O。化學反應機理如式(4)和式(5)所示。

a) 硝酸銨分解

(4)

b) NH3氧化

(5)

3) SCR催化器泄漏的NH3在ASC中被氧化時生成N2O，化學反應機理如式(6)和式(7)所示。

(6)

(7)

以46臺國六柴油機為試驗樣本，使用傅里葉紅外光譜儀采集N2O的排放數據，分析N2O排放水平。其中EGR發動機數量為28臺，非EGR發動機為18臺，覆蓋了大、中、小排量范圍(見圖8)。

圖8 不同排量下的EGR和非EGR試驗樣本占比

圖9示出WHSC循環下試驗樣本N2O排放的分布和占比。總體來看，98%國六柴油機的N2O比排放量小于0.5 g/(kW·h)。圖10示出EGR和非EGR重型柴油機在WHSC循環下的N2O分布情況。EGR路線下N2O排放整體相對較低，循環比排放量基本小于0.2 g/(kW·h)。而對于非EGR發動機，N2O分布占比相對分散，但N2O排放介于0.1～0.4 g/(kW·h)的發動機數量占到95%。

圖9 WHSC循環下N2O分布及占比

圖10 EGR和非EGR發動機在WHSC循環下的N2O排放

WHTC循環試驗樣本的N2O排放分布和占比見圖11，由圖可知，所有國六柴油機的N2O比排放量均小于0.5 g/(kW·h)。圖12示出EGR和非EGR發動機在WHTC循環下的N2O排放分布。對于樣本中的EGR發動機，循環比排放量小于0.2 g/(kW·h)的發動機比例為82%。對于非EGR發動機，N2O排放分布相對分散，N2O比排放量介于0.1～0.2 g/(kW·h)的發動機樣本占比達到50%。

圖11 WHTC循環試驗樣本N2O分布及占比

圖12 EGR和非EGR發動機WHTC循環N2O排放分布

因此，對于標準循環工況的N2O排放限值擬定，同理可依據總體排放水平來設置減排目標，并考慮不同技術路線(有無EGR)的影響。

WHSC循環下N2O排放與發動機排量的相關性見圖13。隨著排量的增加，N2O排放總體呈上升的趨勢。發動機排量增大后，燃燒劇烈程度增加，此時原機NOx排放升高，使得SCR系統所需尿素噴射量增多，相應地NH3含量增大，所以促進N2O的生成。

圖13 WHSC循環下不同排量試驗樣本的N2O排放分布

WHTC循環下N2O排放隨發動機排量的變化見圖14。其排放規律與WHSC循環相似，N2O比排放量在排量增加時整體呈上升的趨勢。

圖14 WHTC循環下不同排量試驗樣本的N2O排放分布

由圖13和圖14可知，排量為9～12 L的發動機的N2O排放量最大，由圖8可知該排量對應的試驗樣本均采用非ERG路線。發動機排量較大時缸內氧氣含量有所增加，抑制了部分原機排放中N2O的生成，但在發動機排量與非EGR路線的疊加效應下NOx排放增加明顯，加之尿素噴射量與尾氣中NH3濃度大幅上升，因此N2O排放快速增長。發動機排量大于12 L的試驗樣本同樣是采用非EGR路線，但該排量的發動機缸內與排氣系統中富氧狀態明顯，使得原機排放與后處理系統中N2O的生成受到明顯抑制，因此N2O排放量相對9～12 L的發動機有所下降。

綜上所述，發動機排量變化對重型柴油機N2O排放有較大影響，制定下一階段排放標準時可將發動機排量作為N2O排放限值關鍵影響因素納入考慮，以此劃分不同減排目標。

2 海拔對溫室氣體排放的影響

選擇3臺國六柴油機(排量分別為5 L,6.7 L,9.5 L)在不同的海拔模擬條件下進行試驗，研究不同海拔下溫室氣體排放差異，從而探索將海拔因素納入溫室氣體排放監管范圍內的必要性。

2.1 對CO2排放的影響

同一海拔下，每臺樣本發動機分別在各自的萬有工況下測量穩態CO2排放濃度(原排和尾排)，綜合3個機型的試驗結果，以此來表征該海拔下國六柴油機整個運行范圍內的CO2排放水平。不同海拔下樣本發動機整體CO2排放水平差異見圖15。

圖15 不同海拔下柴油機整體CO2排放水平

由圖15可知，隨著海拔的增加，柴油機整體CO2排放濃度(原排和尾排)呈現逐漸增加的趨勢，海拔5 000 m時有所下降。海拔升高時大氣壓力與密度有所下降，因此進氣量減少，使得缸內燃燒惡化，燃油消耗量增大，CO2排放濃度升高。海拔5 000 m時，進氣量的降低到達臨界值，缸內燃燒急劇惡化，完全燃燒生成的CO2減少，此時輸出扭矩大幅減少。

對比圖15中原排和尾排的CO2排放濃度，可知二者相差不大，后處理裝置對CO2排放的影響較小。因此，僅采集不同海拔下3臺樣機WHTC循環和WHSC循環的平均CO2原排結果(見圖16)進行分析。隨著海拔的增加，標準循環下的CO2原排在4 000 m之前基本穩定，在4 000 m后升高較多。海拔5 000 m時發動機動力性急劇降低導致循環功急劇減小，且此時缸內燃燒惡化，從而使得比排放量急劇升高。

圖16 不同海拔下柴油機標準循環CO2原排比排放量

由此可知，海拔升高使得CO2排放濃度增大，相應功率降低，但在海拔4 000 m以前總體差異不明顯。考慮到海拔5 000 m以上區域重型車用柴油機應用相對較少，因此，制定CO2排放的限值與監管措施時可一定程度上忽略高原環境的影響。

2.2 對N2O排放的影響

由前文可知，N2O主要在后處理系統中產生，因此，針對樣本發動機的尾排進行相關試驗。在相同海拔下獲得樣本發動機在各自萬有工況下的尾排N2O排放，將其匯總作為當前海拔下柴油機N2O排放水平指標，基于此分析不同海拔下柴油機N2O排放水平差異(見圖17)。

圖17 不同海拔下柴油機整體尾排N2O排放體積分數

由圖17可知，尾排N2O濃度隨著海拔變化而呈現大小往復變化的趨勢，整體水平基本恒定，平均值在15×10-6～20×10-6之間。

圖17的試驗結果基本涵蓋N2O穩態排放水平，瞬態工況下其排放變化規律則采用WHTC循環進行表征。隨著海拔的升高，柴油機WHTC循環的N2O比排放量都在0.1 g/(kW·h)以上(見圖18)。海拔4 000 m以下，N2O比排放量變化規律與穩態時的N2O排放規律相近，數值在整體均值附近振蕩。海拔5 000 m時燃燒惡化使得排氣溫度降低，相應地NOx轉化效率有所降低，因而尾氣中NH3的濃度增大，N2O濃度升高。

圖18 不同海拔下柴油機WHTC循環 N2O比排放量

綜上所述，國六柴油機N2O排放水平隨著海拔的升高而呈現增減交替的振蕩規律，具備不確定性。考慮到此類溫室氣體的監管尚未完善，可將海拔影響作為相關減排策略與限值制定工作的參考依據。

3 結論

a) 基于平原環境下277臺試驗樣本的CO2排放水平，可擬定下階段CO2排放限值的預研范圍，同時將發動機排量與功率作為限值劃分的依據，實現精準減排；

b) 平原環境下46臺試驗樣本的N2O排放結果可作為減排目標制定依據，并考慮EGR路線差異，同時發動機排量對于界定N2O排放限值的應用范圍有著積極的意義；

c) 海拔4 000 m下國六重型柴油機的CO2排放水平差異較小，因此關于CO2排放的監管與限值制定可不考慮海拔因素；

d) 不同海拔下國六重型柴油機N2O排放大小呈現往復振蕩趨勢，存在特定海拔下N2O排放異常增大的可能性，應將海拔影響納入N2O減排策略和限值制定工作中。