碎屑鋯石U￣Pb年代學(xué)定量物源分析的基本原理與影響因素
——以現(xiàn)代河流砂為例

王平，陳璽贇，朱龍辰，謝鴻森，呂開(kāi)來(lái)，魏曉椿

1.南京師范大學(xué)地理科學(xué)學(xué)院，南京 210023

2.江蘇省地理信息資源開(kāi)發(fā)與利用協(xié)同創(chuàng)新中心，南京 210023

3.南京師范大學(xué)江蘇省大型科學(xué)儀器開(kāi)放實(shí)驗(yàn)室，南京 210023

4.浙江大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院，杭州 310063

0 引言

當(dāng)前源—匯系統(tǒng)研究倍受國(guó)內(nèi)外地球科學(xué)家關(guān)注，已經(jīng)成為指導(dǎo)能源礦產(chǎn)資源勘探[1￣2]、重建深時(shí)地質(zhì)與氣候過(guò)程[3￣4]、揭示人類生存環(huán)境與表層系統(tǒng)協(xié)同演變[5￣6]等前沿領(lǐng)域的重要研究?jī)?nèi)容[7￣10]。作為源—匯系統(tǒng)研究的核心手段，物源分析近年來(lái)得以快速發(fā)展。據(jù)Scopus數(shù)據(jù)庫(kù)最新的統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)，相關(guān)的研究文獻(xiàn)達(dá)到800篇/年（圖1a）。從Pettijohn砂巖分類模式的建立[11]，到Dickinson基于砂巖模式的大地構(gòu)造單元的劃分[12]，再到現(xiàn)今單顆粒、多指標(biāo)物源綜合判別[13]，物源分析正逐步從“定性”走向“定量”[14￣18]，應(yīng)用范圍也從傳統(tǒng)的盆地分析[19￣21]，擴(kuò)展到古地理、古氣候、古地貌等眾多領(lǐng)域[22￣25]。

定量物源分析（quantitative provenance analysis）是物源分析發(fā)展的重要趨勢(shì)。早期的物源分析借助砂巖的碎屑組分[12]、重礦物組合特征[26]、粉砂或黏土的元素地球化學(xué)[27]等指標(biāo)可以區(qū)分物源區(qū)的大地構(gòu)造單元，但由于受到風(fēng)化、后期成巖等影響，這些指標(biāo)難以保留原始的源區(qū)信號(hào)，而且在造山帶尺度的空間分辨率之下，這些方法也很難準(zhǔn)確判定提供碎屑的巖石單元，更無(wú)法確定源區(qū)的貢獻(xiàn)量的大小[28￣29]（圖1b）。Molinaroliet al.[30]最早提出了定量物源分析的概念，即不僅可以定量估計(jì)不同源區(qū)的貢獻(xiàn)量，還能夠根據(jù)貢獻(xiàn)量確定源區(qū)剝蝕量。然而，定量物源分析直到最近十余年才開(kāi)始快速發(fā)展，這得益于碎屑單礦物分析技術(shù)的廣泛應(yīng)用[31￣32]。利用該技術(shù)可以對(duì)沉積物（巖）中的特征重礦物（如鋯石、磷灰石等）進(jìn)行快速的年代學(xué)或同位素分析，能夠與源區(qū)巖石建立準(zhǔn)確的聯(lián)系[33￣34]。由于鋯石的化學(xué)穩(wěn)定性強(qiáng)，抗風(fēng)化、受成巖作用影響小[35￣36]，且在地殼中廣泛存在[37]，碎屑鋯石U-Pb年代學(xué)方法發(fā)展最快、應(yīng)用最廣。

圖1 沉積物源分析研究的現(xiàn)狀和趨勢(shì)（a）近20年物源研究文獻(xiàn)統(tǒng)計(jì)；（b）物源分析方法的優(yōu)勢(shì)對(duì)比；（c）單顆粒碎屑年代學(xué)技術(shù)的成本對(duì)比（據(jù)文獻(xiàn)[33]修改）Fig.1 Research status and trend in sediment provenance(a) number of papers published in the last 20 years; (b) comparison of different methods for provenance study; (c) costs for different single￣grain detrital geo￣chronology (modified from reference [33])

最早開(kāi)展碎屑鋯石U-Pb年代學(xué)研究的案例見(jiàn)于20世紀(jì)60年代[38￣39]，并在80年代開(kāi)始應(yīng)用于沉積物源分析[40￣41]。然而，限于化學(xué)消解實(shí)驗(yàn)效率，早期應(yīng)用范圍非常有限。直到2000年前后，二次離子探針（SHRIMP、SIMS）和激光燒蝕等離子體質(zhì)譜（LAICPMS）技術(shù)開(kāi)始應(yīng)用于碎屑鋯石U-Pb年代學(xué)[42￣44]，該方法才開(kāi)始真正推廣，并一躍成為物源分析的“新寵”（圖1c）。很多學(xué)者開(kāi)始嘗試借助此方法，期待取得物源判別的突破，然而結(jié)論卻仍然存在很大的爭(zhēng)議。例如，松潘—甘孜復(fù)理石盆地是最早開(kāi)展碎屑鋯石U-Pb年代學(xué)物源研究的區(qū)域之一[45]。一些學(xué)者認(rèn)為鋯石主要來(lái)自遠(yuǎn)源的秦嶺，甚至大別山，包括大量華北和華南板塊的貢獻(xiàn)[45￣49]；還有一些學(xué)者認(rèn)為主要來(lái)自近源地塊（如昆侖、羌塘等）[50￣55]或者呈現(xiàn)多源的特征[56￣58]。再如，古金沙江是否曾經(jīng)南流的問(wèn)題也是近年的研究熱點(diǎn)。通過(guò)對(duì)新生代地層開(kāi)展的碎屑鋯石U-Pb年代學(xué)物源分析，一些結(jié)果支持古金沙江南流[59￣64]，但是也有不少證據(jù)反對(duì)南流[65￣67]，還有學(xué)者甚至對(duì)碎屑鋯石U-Pb年代學(xué)方法的科學(xué)性提出了質(zhì)疑[68]。

隨著采用碎屑鋯石U-Pb年代學(xué)的物源研究不斷增多，研究區(qū)域相同但解釋結(jié)果不一致甚至相互矛盾的現(xiàn)象也時(shí)有出現(xiàn)，部分研究也暴露出數(shù)據(jù)泛化、年齡譜重現(xiàn)率低、信息挖掘不足、物源解釋主觀性大等問(wèn)題，使得一些地質(zhì)問(wèn)題的解釋更加不確定，一定程度上也影響了該方法在定量物源分析的應(yīng)用效果[68]。造成這種局面的原因，一方面是對(duì)碎屑鋯石在侵蝕、搬運(yùn)和沉積過(guò)程中的行為機(jī)理了解不夠深入，另一方面，對(duì)樣品采集、處理、測(cè)試和數(shù)據(jù)處理等流程中可能對(duì)數(shù)據(jù)解釋產(chǎn)生影響的關(guān)鍵因素缺乏有效的定量化約束。鑒于此，本文基于現(xiàn)代河流砂的研究成果，系統(tǒng)總結(jié)了碎屑鋯石U-Pb年代學(xué)定量物源分析的原理，分析了5方面因素對(duì)定量物源分析結(jié)果可能造成的偏差，在此基礎(chǔ)上，對(duì)未來(lái)開(kāi)展碎屑鋯石U-Pb年代學(xué)定量物源分析提出了展望和建議。

1 碎屑鋯石U￣Pb年代學(xué)定量物源分析的基本原理

通常情況下，碎屑鋯石U-Pb年齡值呈離散分布，根據(jù)年齡值相近程度，可以劃分成不同的組分，構(gòu)成多組分統(tǒng)計(jì)分布，可以用直方圖、餅圖、概率密度圖（PDP）、核密度估計(jì)圖（KDE）等形式表示[69￣71]，即U-Pb年齡譜。相對(duì)于傳統(tǒng)的碎屑成分、重礦物、元素地球化學(xué)等分析，碎屑鋯石U-Pb年代學(xué)的優(yōu)勢(shì)在于可以依據(jù)單礦物的年齡與源區(qū)對(duì)比，獲得精確的源區(qū)信息，并在此基礎(chǔ)上開(kāi)展統(tǒng)計(jì)分析和定量計(jì)算。基于年齡譜對(duì)物源進(jìn)行定量分析基本原理如圖2所示，具體應(yīng)用體現(xiàn)在以下三個(gè)方面。

圖2 碎屑鋯石U￣Pb年代學(xué)定量物源分析的基本原理與影響因素Fig.2 Principle of quantitative provenance analysis and major effects from the result

1.1 目視判別源區(qū)相對(duì)貢獻(xiàn)量

通過(guò)碎屑鋯石U-Pb年齡譜與源區(qū)母巖的U-Pb年齡相對(duì)比，根據(jù)經(jīng)驗(yàn)判別源區(qū)，估算不同源區(qū)的相對(duì)貢獻(xiàn)量。Cawoodet al.[72]對(duì)澳大利亞西南Frankland流域（長(zhǎng)度320 km，面積4 630 km2）的河流砂進(jìn)行了系統(tǒng)的碎屑鋯石研究，驗(yàn)證其對(duì)河流所流經(jīng)的巖石單元的響應(yīng)情況。結(jié)果表明，隨著流經(jīng)地基巖從太古代變質(zhì)巖到元古代花崗巖的變化，在約100 km的范圍內(nèi)，太古代碎屑鋯石年齡組分從大于90%下降到20%左右，表現(xiàn)出年齡組分的高空間分辨率的物源響應(yīng)特征。這種思路普遍被用于現(xiàn)代河流的物源示蹤研究中，包括對(duì)長(zhǎng)江[73]、雅魯藏布江[74]的源區(qū)貢獻(xiàn)量進(jìn)行估算。

1.2 U?Pb年齡譜定量比較

目視判別對(duì)于年齡譜相近、源區(qū)可辨識(shí)度低的情況，無(wú)法獲得有效的結(jié)果。近年來(lái)的研究表明，利用統(tǒng)計(jì)學(xué)方法對(duì)不同樣品的碎屑鋯石U-Pb年齡譜進(jìn)行定量比較，可以大幅提高源區(qū)對(duì)比的準(zhǔn)確度。常用的統(tǒng)計(jì)學(xué)方法包括累計(jì)概率密度法（CDF）[75]、Kolmogorov-Smirnov統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)（K-S檢驗(yàn)）[76￣77]、相似度參數(shù)法[78￣79]、多維定標(biāo)法（MDS）[80￣81]，以及貝葉斯方法[82]。不論哪種方法，它們都基于特定形式的年齡譜，而非直接的碎屑鋯石年齡數(shù)據(jù)的比較。在得到的比較結(jié)果中（圖2），如K-S檢驗(yàn)的D值，代表了統(tǒng)計(jì)上兩件樣品來(lái)源的相似程度（D值越小越相似），而MDS則更為直觀地用二維或三維圖示距離來(lái)表示，適用于復(fù)雜源區(qū)與沉積碎屑的對(duì)比[83]。目前此種方法已經(jīng)被應(yīng)用于多種沉積環(huán)境之中，如河流沉積[24￣25,84]、邊緣海沉積[85￣86]，風(fēng)成沉積[87]等，取得了良好的效果。

1.3 混合模型計(jì)算相對(duì)貢獻(xiàn)量

采用碎屑鋯石U-Pb年齡譜混合模型，正演（Mixing）或反演（Unmixing）不同源區(qū)的相對(duì)貢獻(xiàn)量和剝蝕量。相對(duì)于上述直接利用U-Pb年齡譜與母巖U-Pb年齡對(duì)比估算源區(qū)的相對(duì)貢獻(xiàn)量的方法，這種方法能夠規(guī)避復(fù)雜源區(qū)誤判帶來(lái)的誤差，且正演和反演也能夠相互驗(yàn)證，提高了定量物源分析的準(zhǔn)確度。Amidonet al.[88￣89]對(duì)尼泊爾Marsyandi流域河流砂的碎屑鋯石U-Pb年代學(xué)的研究開(kāi)創(chuàng)了該方法的先例。作者建立了沉積物正演混合模型（公式1）：假設(shè)僅有三個(gè)源區(qū)的情況，其中P(A)、P(B)和P(C)為三個(gè)源區(qū)的年齡譜，P(S)為混合后沉積碎屑的年齡譜，?a為A源區(qū)的貢獻(xiàn)率，?b為B源區(qū)的貢獻(xiàn)率，而1-?a-?b是C源區(qū)的貢獻(xiàn)量，在已知P(A)、P(B)、P(C)和P(S)的情況下，采用Monte Carlo近似算法對(duì)?進(jìn)行迭代，尋找最佳的?值，以滿足公式1能夠通過(guò)K-S檢驗(yàn)。

后來(lái)的研究者又引入了多種方法，如bootstrap方法[90]、最小二乘方法[91]、非負(fù)矩陣分解法[92]替代Monte Carlo方法，并且可以選取多種統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)形式對(duì)公式1進(jìn)行逼近[93]，但思路與Amidonet al.[88￣89]基本一致。反過(guò)來(lái)，對(duì)地質(zhì)歷史時(shí)期的沉積巖，采用相似的思路，在流域未知的情況下對(duì)碎屑鋯石U-Pb年齡譜進(jìn)行反演，估算源區(qū)的貢獻(xiàn)量。目前該技術(shù)在黃土高原[94￣95]、三角洲地區(qū)[96]等復(fù)雜源區(qū)判別方面已經(jīng)取得了不少重要進(jìn)展。

2 碎屑鋯石U￣Pb年代學(xué)定量物源分析的影響因素

針對(duì)可能造成物源解釋分歧的原因，近年來(lái)學(xué)術(shù)界也開(kāi)始關(guān)注碎屑鋯石U-Pb年代學(xué)物源分析的方法學(xué)研究。例如在澳大利亞西南Frankland流域[72]、尼泊爾喜馬拉雅Marsyandi流域[88]、北美阿巴拉契亞French Broad流域[97]、歐洲的阿爾卑斯Po流域[98]、南美安第斯Mendoza流域[99]等造山帶的小流域建立了定量物源分析的實(shí)驗(yàn)區(qū)，開(kāi)展了一系列碎屑鋯石U-Pb年代學(xué)物源分析的方法驗(yàn)證和機(jī)理探索，并發(fā)現(xiàn)了諸多可能造成年齡譜解釋和物源判別偏差的影響因素，主要認(rèn)識(shí)體現(xiàn)在以下幾個(gè)方面。

2.1 沉積水動(dòng)力影響年齡譜解釋

經(jīng)典的沉積水動(dòng)力學(xué)研究表明，在牽引流的作用下，顆粒沉降受到密度、大小及形態(tài)等因素的控制[100￣101]。根 據(jù) 普 遍 接 受 的 沉 降 等 效（settling equivalence）原理[102]（圖3），重礦物顆粒發(fā)生沉降時(shí)的粒徑大小與密度相關(guān)。特定的重礦物，如鋯石，將會(huì)富集在樣品特定的粒度區(qū)間[103￣105]。因此，選擇合適的粒度區(qū)間進(jìn)行碎屑鋯石U-Pb年代學(xué)分析，對(duì)于獲得準(zhǔn)確的、有代表性的年齡譜就顯得至關(guān)重要。然而，實(shí)際情況往往是，由于采樣過(guò)程中沉積微環(huán)境的差別，以及鋯石提取、制靶和測(cè)試過(guò)程中不可避免的人為干擾，很難使用到真實(shí)合理的粒度區(qū)間，可能會(huì)造成年齡譜失真。

圖3 不同水動(dòng)力條件下重礦物（鋯石）沉積的機(jī)制（據(jù)文獻(xiàn)[102]修改）Fig.3 Three scenarios considering the hydrodynamic condition for relative sizes of heavy and light mineral grains(modified from reference [102])

對(duì)于碎屑鋯石樣品采樣，普遍建議選擇沉積環(huán)境相似、分選較好的中砂或細(xì)砂[29,91]。然而實(shí)際研究表明，即便在同一處采樣點(diǎn)附近，水動(dòng)力分選也會(huì)造成年齡譜較大的偏差。Lawrenceet al.[106]在亞馬遜河對(duì)波長(zhǎng)20 m，波高1.25 m的單個(gè)沙丘選取5個(gè)不同位置采樣，獲得了5件粒度不同的樣品，它們的年齡譜存在顯著差異。Iba?ez-Mejiaet al.[107]在Rio Orinoco三角洲的同一河道截面的心灘、邊灘等不同位置采取的3件樣品，平均粒度分別是75 μm、130 μm和220 μm，結(jié)果顯示碎屑鋯石的年齡譜也明顯不同。類似的現(xiàn)象在地層樣品中也曾多次報(bào)道[108￣109]，反映了采樣的沉積微環(huán)境可能造成的影響。

另外，在鋯石的提取過(guò)程中，當(dāng)前采用較多的浮選法雖然效率較高，但很可能損失一些粒徑小（<63 μm）的鋯石[110]；在制靶過(guò)程中，如采用較多的人工選粘鋯石的方法，也更傾向選擇粒徑大、形態(tài)好的顆粒[71,110￣111]。在使用LA-ICPMS測(cè)試過(guò)程中，受束斑大小的影響，一些小顆粒、長(zhǎng)寬比高的鋯石無(wú)法測(cè)試，也會(huì)導(dǎo)致年齡譜傾向大顆粒的鋯石[112]。

究竟粒度偏差會(huì)怎樣影響年齡譜解釋？很多學(xué)者開(kāi)展了相關(guān)的機(jī)理研究。Lawrenceet al.[106]利用亞馬遜河的現(xiàn)代河流砂進(jìn)行了系統(tǒng)的碎屑鋯石粒度—年齡的關(guān)系研究，結(jié)果表明，細(xì)的鋯石顆粒往往年齡較老，而粗的顆粒則相對(duì)年輕。Yanget al.[113]分析了長(zhǎng)江的現(xiàn)代河流砂的粒度—年齡關(guān)系，也得到了類似的分布特征。這種關(guān)系同樣也表現(xiàn)在一些地層樣品中[114]，可能反映了老的鋯石顆粒由于多次旋回，在磨蝕作用下粒徑變小的趨勢(shì)。據(jù)此推測(cè)，如果在采樣、測(cè)試過(guò)程中人為傾向大顆粒鋯石，年齡譜將會(huì)偏向年輕的年齡組分。然而，近期的研究卻指出，鋯石年齡和粒度之間不存在明顯的相關(guān)性[109,115￣117]。例如，Learyet al.[116]的研究結(jié)果表明，近源的鋯石粒徑偏大且分選差，而遠(yuǎn)源的鋯石的粒徑較小且分選較好，即粒度只是在一定程度上反映了源區(qū)的距離，而鋯石年齡取決于相對(duì)應(yīng)的源區(qū)，不存在鋯石越老、粒度越小的普遍趨勢(shì)。依此結(jié)論，如果在采樣、測(cè)試過(guò)程中人為傾向大顆粒鋯石，則可能丟失一部分遠(yuǎn)源的信息。

造成對(duì)粒度—年齡關(guān)系不同認(rèn)識(shí)的原因可能有兩個(gè)方面。一方面，可能來(lái)自測(cè)量方法的差異。一些研究對(duì)粒徑的測(cè)量采用等效球徑方法[106,113]，而另一些則采用長(zhǎng)、短軸統(tǒng)計(jì)的方法，不僅能約束顆粒大小，還可以利用長(zhǎng)短軸比值近似計(jì)算磨圓度[114,116]。由于這些方法都是在已經(jīng)制靶并且拋光的鋯石截面上進(jìn)行的，計(jì)算結(jié)果受顆粒產(chǎn)狀和截面位置的影響。最近的研究也開(kāi)始采用三維的幾何約束方法，包括進(jìn)行鋯石形態(tài)的定性分類[118￣119]以及使用更先進(jìn)的三維測(cè)量技術(shù)[115]。Markwitzet al.[115]利用高分辨率的顯微CT，對(duì)澳大利亞的Murchison河流砂碎屑鋯石的形態(tài)進(jìn)行了大量的三維形態(tài)分析，發(fā)現(xiàn)不同粒度鋯石年齡譜差異主要反映的是源區(qū)距離，而不是再旋回的特征。另一方面，鋯石顆粒的沉積過(guò)程復(fù)雜，除了顆粒密度控制的沉降以外，還有選擇性攜帶（selective entertainment）、顆粒遮擋（grain shielding）等多重因素[102]，可能打亂粒徑分布的規(guī)律性[120]。針對(duì)這一現(xiàn)象，Cantineet al.[102]采用正演模擬的方法，基于不同源區(qū)的鋯石粒度差異建立了考慮粒度的混合模型（圖4），并施加了不同的沉積水動(dòng)力條件，模擬結(jié)果充分說(shuō)明沉積水動(dòng)力對(duì)于年齡譜存在明顯的控制作用。

圖4 不同沉積位置（遠(yuǎn)源、近源）、不同水動(dòng)力條件下（沉降等效、顆粒遮擋）碎屑鋯石年齡譜和平均粒徑的數(shù)值模擬結(jié)果（據(jù)文獻(xiàn)[102]修改）Fig.4 Age spectra and grain size of detrital zircon at three sampling locations (distal and proximal) for the two hydrodynamiccondition (settling equivalence and grain shielding). Results are based on numerical modeling (modified from reference [102])

2.2 母巖鋯石產(chǎn)率影響相對(duì)剝蝕量估算

通常情況下，母巖區(qū)提供的鋯石在沉積物碎屑鋯石U-Pb年齡譜中的占比，即源區(qū)相對(duì)貢獻(xiàn)量?，與源區(qū)母巖中鋯石的產(chǎn)率呈正相關(guān)，如公式2所示。

式中：A是母巖或流域的面積（m2），是單位面積鋯石的產(chǎn)率（kg?Ma-1?m2）。Zrcyield又可以表示為鋯石含量Czrc（10-6）和剝蝕速率E（m?Ma-1）的函數(shù)，如公式3。由于母巖的密度ρbulk（kg?m-3）可知，因此可以根據(jù)貢獻(xiàn)量?和鋯石含量Czrc估計(jì)剝蝕速率E的相對(duì)值，即相對(duì)剝蝕量。

研究表明，不同巖性的鋯石含量Czrc可以從10-3到10-5不等[121]。對(duì)于火成巖而言，鋯石通常在SiO2含量大于60%的中酸性巖漿中結(jié)晶，而在基性巖漿中非常少見(jiàn)；對(duì)于沉積巖，只在碎屑巖中廣泛存在，而在碳酸鹽巖中幾乎沒(méi)有鋯石；對(duì)于變質(zhì)巖，變質(zhì)程度只有達(dá)到角閃巖相到麻粒巖相，才能產(chǎn)生新的變質(zhì)鋯石[37]。即使對(duì)于同一種巖性，鋯石含量可以相差5倍之多[122]，這將嚴(yán)重影響物源的解釋和貢獻(xiàn)量的估算[110,123￣124]。

在以往的研究中，往往忽略母巖鋯石產(chǎn)率（含量）的影響或假設(shè)含量相近[73￣74,125]。這樣做雖然可以省去統(tǒng)計(jì)鋯石含量的復(fù)雜流程，但代價(jià)是在剝蝕量的估算時(shí)就會(huì)偏向鋯石含量高的母巖源區(qū)。因此，相對(duì)剝蝕量的估算必須首先確定鋯石的含量。然而，直接統(tǒng)計(jì)鋯石含量需要非常嚴(yán)格的重礦物分選和統(tǒng)計(jì)流程[98]，過(guò)程十分復(fù)雜。Amidonet al.[88]使用元素地球化學(xué)方法測(cè)定河流砂中Zr元素含量，來(lái)近似計(jì)算鋯石含量，如公式4所示。式中mmzrc是鋯石（ZrSiO4）的摩爾質(zhì)量（g?mol-1），mmzr是Zr元素的摩爾質(zhì)量（g?mol-1），Zrbulk是母巖中Zr元素含量（10-6）。Amidonet al.[88]將Zr元素法與顆粒統(tǒng)計(jì)法得到的鋯石含量相對(duì)比，發(fā)現(xiàn)兩者基本相當(dāng)。很顯然，測(cè)定母巖Zr元素含量更為快捷，而且往往可以通過(guò)河流砂的Zr元素含量代替上游流域母巖的平均Zr元素含量，使得計(jì)算更為簡(jiǎn)便。

事實(shí)證明，在考慮鋯石含量后，將相對(duì)貢獻(xiàn)量轉(zhuǎn)化為剝蝕量（公式2和3聯(lián)立），估算的相對(duì)剝蝕量與實(shí)際情況更為接近。例如在阿爾卑斯Po流域，根據(jù)河流砂碎屑鋯石年齡譜計(jì)算的貢獻(xiàn)量，經(jīng)過(guò)鋯石含量校正后，得到的剝蝕量與宇宙成因核素10Be估計(jì)的侵蝕速率趨于一致[98]。在澳大利亞西南Frankland流域，一些早期認(rèn)為可能是侵蝕速率差異影響造成的年齡譜差異[72]，在經(jīng)過(guò)校正后，被重新解釋為鋯石的含量差異所致[124]。

然而，對(duì)于公式4中鋯石含量的近似，目前仍然存在不同的認(rèn)識(shí)。早期使用的都是河流砂全樣的Zr元素含量[88,122￣123]，而近期一些研究則采用細(xì)粒成分（<63 μm）進(jìn)行Zr元素含量分析[90]。最近，也有學(xué)者指出這種近似方案存在風(fēng)險(xiǎn)，例如Malusàet al.[98]采用非常嚴(yán)格的重礦物分選和統(tǒng)計(jì)流程，對(duì)比了重礦物統(tǒng)計(jì)和元素地球化學(xué)分析兩種方法得到的鋯石含量，發(fā)現(xiàn)二者的差異仍然比較顯著（圖5）。后者得到的鋯石含量明顯偏高，原因可能是除鋯石以外的其他很多礦物也可能提供Zr元素，例如斜鋯石、磷釔礦、甚至火山玻璃都可能造成統(tǒng)計(jì)的誤差。

圖5 重礦物統(tǒng)計(jì)和元素地球化學(xué)分析計(jì)算得到的鋯石含量差異（據(jù)文獻(xiàn)[98]修改）橫坐標(biāo)為樣品編號(hào)，黑色圓點(diǎn)代表重礦物統(tǒng)計(jì)得到的鋯石含量，灰色圓點(diǎn)代表元素分析得到的鋯石含量Fig.5 Comparison between heavy mineral counting and geochemical analysis for zircon fertility (modified from reference [98])samples are listed on horizontal axis. black dots are based on heavy mineral counting and gray dots on geochemical analysis

2.3 再旋回碎屑鋯石造成物源判斷不唯一

由于超強(qiáng)的抗風(fēng)化能力，鋯石一旦進(jìn)入沉積系統(tǒng)就可以被反復(fù)埋藏、剝蝕，最終無(wú)法分清其“最初”的來(lái)源[126]。據(jù)估算，碎屑礦物中來(lái)自沉積巖的“再旋回”比例可能高達(dá)80%[29]。而在針對(duì)碎屑鋯石的大量實(shí)際研究中也發(fā)現(xiàn)，再旋回的鋯石在沉積物中非常普遍。例如，Campbellet al.[127]在對(duì)印度河和恒河的河流砂研究中，運(yùn)用了U-Pb和（U-Th）/He雙定年的方式對(duì)再旋回的鋯石進(jìn)行檢驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)只有約10%的鋯石直接來(lái)自基底巖石。Andersonet al.[128￣129]對(duì)南非現(xiàn)代沉積物開(kāi)展了大量的碎屑鋯石U-Pb年代學(xué)和Hf同位素分析，證明這些鋯石全部來(lái)自新元古代或古生代砂巖中鋯石的再旋回，很難與“最初”的源區(qū)建立直接的源—匯關(guān)系。對(duì)于地質(zhì)歷史時(shí)期的沉積巖，例如美國(guó)亞利桑那白堊系河流相砂巖的碎屑鋯石，Dickinsonet al.[130]發(fā)現(xiàn)它們主要來(lái)自科羅拉多高原東部中—上侏羅統(tǒng)的風(fēng)成石英砂巖中鋯石的再旋回，但由于古地理的不確定性，確定這些再旋回鋯石“最初”的來(lái)源則非常困難。

因此，簡(jiǎn)單地將盆地內(nèi)碎屑鋯石年齡譜與周緣的造山帶基底巖石進(jìn)行對(duì)比顯然會(huì)忽略沉積巖再旋回對(duì)物源的貢獻(xiàn)，容易造成物源的誤判。傳統(tǒng)方法根據(jù)定性的鋯石形態(tài)學(xué)[118￣119]，也很難達(dá)到區(qū)分再旋回鋯石的目的。當(dāng)前采用一些多重約束方法，例如，利用鋯石的Hf同位素、微量元素等信息揭示鋯石原始的巖漿性質(zhì)，配合U-Pb年齡可以對(duì)鋯石再旋回提供指示，但仍然很難介入到具體的沉積過(guò)程，從而判斷哪些是單旋回，而哪些是再旋回鋯石。近年來(lái)，針對(duì)單顆粒鋯石采用U-Pb和（U-Th）/He雙定年[131]，借助其他碎屑礦物（如榍石U-Th-Pb[132]、鉀長(zhǎng)石Pb同位素[133]）協(xié)助鑒別再旋回和單旋回沉積物等等。然而，雙重約束意味著成本的增加，而且上述方法的測(cè)試效率在短時(shí)間內(nèi)都難以趕上鋯石U-Pb年代學(xué)，還沒(méi)有得到廣泛的應(yīng)用。

2.4 人類活動(dòng)影響年齡譜解釋

人類活動(dòng)對(duì)碎屑鋯石U-Pb年齡譜的影響體現(xiàn)在兩個(gè)方面。首先，人類對(duì)河流進(jìn)行改造和治理，例如建設(shè)水壩，阻擋沉積物向下游運(yùn)移，使下游沉積物中的源區(qū)鋯石U-Pb年齡峰值降低。具體過(guò)程是，當(dāng)河流搬運(yùn)沉積物進(jìn)入水庫(kù)，粗碎屑立即在水庫(kù)邊緣沉積[134]，細(xì)碎屑隨即沉降到水庫(kù)底部，因此在壩體出水口處沉積物被“過(guò)濾”，而基本不含源區(qū)的碎屑鋯石顆粒（圖6）。但是，從壩體排出的水會(huì)對(duì)壩體前端的河道沉積物進(jìn)行強(qiáng)烈沖刷，被沖刷的河道沉積物被搬運(yùn)至下游，在下游二次堆積，源區(qū)鋯石的U-Pb年齡峰會(huì)重新出現(xiàn)。然而，由于沒(méi)有源區(qū)沉積物的持續(xù)補(bǔ)給，下游沉積物中源區(qū)鋯石U-Pb年齡峰值相比壩前沉積物有所降低。例如，Thomsonet al.[135]使用混合模型對(duì)密蘇里河流域及其主要支流流域進(jìn)行了相對(duì)貢獻(xiàn)量的計(jì)算，結(jié)果表明，在建設(shè)有水壩的河流中，支流的相對(duì)貢獻(xiàn)量比干流更大。因此，水壩的建設(shè)，會(huì)對(duì)下游新堆積的河流沉積物的碎屑鋯石年齡譜的解釋造成一定偏差，具體表現(xiàn)為年齡峰值的削弱。

圖6 建設(shè)水壩對(duì)下游碎屑鋯石U￣Pb年齡譜可能產(chǎn)生的影響示意圖（據(jù)文獻(xiàn)[135]修改）Fig.6 Effect of dams on the downstream detrital zircon age signals (modified from reference [135])

此外，人類過(guò)度的土地利用，會(huì)加速基巖或其上覆風(fēng)化殼的侵蝕，造成局部地區(qū)剝蝕量的增加，以至于影響年齡譜的峰值形態(tài)。Heet al.[73]對(duì)長(zhǎng)江及其主要支流的碎屑鋯石U-Pb年齡譜進(jìn)行對(duì)比，并根據(jù)年齡組分估算了不同支流的相對(duì)剝蝕量，認(rèn)為長(zhǎng)江上游（如嘉陵江、漢江）的剝蝕量有限，而長(zhǎng)江下游（如湘江、贛江）的剝蝕量較大，下游剝蝕量的增加是由人類活動(dòng)所致。然而，如何準(zhǔn)確評(píng)估由人類活動(dòng)造成的剝蝕量增加對(duì)碎屑鋯石年齡譜的影響，仍然具有挑戰(zhàn)性。例如，Wissinket al.[136]對(duì)Heet al.[73]發(fā)表的U-Pb年齡譜重新進(jìn)行了定量比較和混合模型的研究，發(fā)現(xiàn)長(zhǎng)江干流的鋯石貢獻(xiàn)仍然主要來(lái)自上游（如嘉陵江流域），反映了青藏高原東緣構(gòu)造活動(dòng)的強(qiáng)剝蝕，并不支持下游人類活動(dòng)導(dǎo)致剝蝕量增加的說(shuō)法。

2.5 數(shù)據(jù)獲取與處理過(guò)程影響年齡譜解釋

碎屑鋯石U-Pb數(shù)據(jù)獲取與分析過(guò)程中測(cè)試點(diǎn)數(shù)、測(cè)試點(diǎn)位、數(shù)據(jù)過(guò)濾方法等條件的選擇，都可能引起年齡譜的偏差。

（1） 測(cè)試點(diǎn)數(shù)

由于往往無(wú)法將樣品中所有碎屑鋯石都進(jìn)行分析，為了獲得有代表性的U-Pb年齡譜，采取的方式類似統(tǒng)計(jì)學(xué)上的“抽樣調(diào)查”。因此，測(cè)試的顆粒越多，越能反映真實(shí)的源區(qū)特征。但是對(duì)于具體的“抽樣”數(shù)量，即樣本量，仍然存在不同的認(rèn)識(shí)。早期的一些學(xué)者認(rèn)為，大約60顆鋯石就可以反映物源特征[41]。然而，經(jīng)過(guò)嚴(yán)格的統(tǒng)計(jì)學(xué)計(jì)算，Vermeesch[137]認(rèn)為，要保證貢獻(xiàn)量小的源區(qū)（5%）也能在年齡譜中被檢測(cè)到，至少需要117顆鋯石，而要想獲得更小的源區(qū)信號(hào)（2%），樣本量則需要增加到300顆[138]。最近一些研究又進(jìn)一步提升了測(cè)試數(shù)量，例如采用單個(gè)樣品大于1 000顆的大樣本量（large-n）碎屑鋯石研究。通過(guò)對(duì)結(jié)果采用K-S檢驗(yàn)方法的定量比較發(fā)現(xiàn)，大樣本量能夠更好地指示物源，提高分析結(jié)果的重現(xiàn)性，尤其適合復(fù)雜年齡譜的物源分析[107,139]。

（2） 測(cè)試點(diǎn)位

由于碎屑鋯石的來(lái)源多樣，其最初的成因可能是巖漿鋯石、變質(zhì)鋯石、熱液鋯石或蛻晶化鋯石等，并且可能含有繼承性鋯石或者包裹體，因此，在單顆粒鋯石的不同位置進(jìn)行U-Pb年齡測(cè)試，例如生長(zhǎng)邊和繼承核，得到的年齡結(jié)果可能相差很大[140￣142]。在對(duì)碎屑鋯石進(jìn)行測(cè)試分析時(shí)，由于點(diǎn)數(shù)多、成本高、顆粒小等因素，往往每個(gè)顆粒只分析一次，選擇“邊”還是“核”都可能對(duì)年齡譜造成影響。例如，Hietpaset al.[97]對(duì)流經(jīng)阿巴拉契亞的French Broad流域的河流砂樣品進(jìn)行了測(cè)試點(diǎn)位的對(duì)比，在只分析“核”的情況下年齡譜中的年輕組分的占比很低；在既分析“核”又分析“邊”的情況下，年輕組分的占比提升了近10倍。Bonichet al.[143]在加州東南花崗巖出露區(qū)的小流域進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究，發(fā)現(xiàn)有繼承核的鋯石是導(dǎo)致源區(qū)信息偏差的主要原因。Zimmermannet al.[144]對(duì)東南亞和阿爾卑斯的地層樣品進(jìn)行了更為詳細(xì)的“核”、“邊”對(duì)比研究，結(jié)果表明只分析“核”或者“邊”都無(wú)法獲得準(zhǔn)確的年齡譜信息，并建議對(duì)單顆粒鋯石采用“核—邊”雙點(diǎn)測(cè)試的策略，以保證物源解釋的可靠性。最近，Liuet al.[145]在對(duì)北美阿巴拉契亞古生代前陸盆地的碎屑鋯石U-Pb年代學(xué)研究過(guò)程中，采用了深度剖面方法對(duì)“核—邊”雙年齡進(jìn)行了測(cè)試，這些核部年齡均為Grenville期，邊部則出現(xiàn)了兩組年齡，可以有效地區(qū)分源區(qū)。

（3） 數(shù)據(jù)過(guò)濾

雖然碎屑鋯石分析得到的U-Pb年齡結(jié)果精度較高，但就單顆粒而言，仍然存在由于普通Pb含量高、Pb的丟失、U的過(guò)剩等現(xiàn)象造成的年齡誤差[146]，例如206Pb/238U年齡與207Pb/235U或者207Pb/206Pb年齡的“不諧和”現(xiàn)象。常用的處理方法是先計(jì)算年齡誤差百分比，再采用諧和度閾值（5%~30%）將此類數(shù)據(jù)過(guò)濾掉[147]。另外，受測(cè)試精度影響，最優(yōu)年齡的取值通常也受閾值控制，通常年齡較大（>1 000 Ma）的鋯石選用207Pb/206Pb年齡，而年齡較小時(shí)則選用206Pb/238U年齡。如果這些數(shù)據(jù)過(guò)濾的標(biāo)準(zhǔn)或閾值選取不當(dāng)，也可能造成年齡譜的誤差[34,148]。最近的研究建議，采用二次計(jì)算得到的諧和年齡作為碎屑鋯石的最優(yōu)年齡，可以規(guī)避閾值風(fēng)險(xiǎn)[108,149]，而且新的諧和度計(jì)算方法，也會(huì)使數(shù)據(jù)過(guò)濾更加趨于合理[149]。

3 展望與建議

碎屑鋯石U-Pb年齡譜除了包含了源區(qū)的信息，也包含了很多物源以外的信息，如前所述的沉積水動(dòng)力、源區(qū)剝蝕效率、人類活動(dòng)等等，甚至實(shí)驗(yàn)過(guò)程中產(chǎn)生的偏差。前人通過(guò)河流砂的碎屑鋯石U-Pb年代學(xué)研究，已經(jīng)認(rèn)識(shí)到這些因素的影響，并逐步開(kāi)始通過(guò)改進(jìn)實(shí)驗(yàn)方法或施予合理的校正，實(shí)踐證明可以獲得定量、可靠的分析結(jié)果[90,98]。河流砂相比地層中的沉積巖，物源區(qū)母巖性質(zhì)明確，運(yùn)移路徑非常清晰，可以進(jìn)行鋯石產(chǎn)率的準(zhǔn)確測(cè)定，并能夠同時(shí)開(kāi)展混合模型正演和反演，是理想的定量物源分析研究對(duì)象。

近年來(lái)，國(guó)內(nèi)學(xué)者針對(duì)現(xiàn)代河流砂也開(kāi)展了大量碎屑鋯石U-Pb年代學(xué)物源研究，集中在兩個(gè)應(yīng)用領(lǐng)域；一是針對(duì)現(xiàn)代流域的源—匯過(guò)程研究，主要集中在長(zhǎng)江[73,113,150]、黃河[151￣154]、雅魯藏布江[74]等大河流域，二是針對(duì)現(xiàn)代樣品的年齡譜中的峰值，開(kāi)展的流域構(gòu)造演化分析[151,155]。相比之下，真正關(guān)注河流砂定量物源分析機(jī)理的研究則很少。此外，大河流域的巖石單元出露多樣，但很難獲知全流域的母巖鋯石產(chǎn)率，復(fù)雜的構(gòu)造—沉積演化歷史產(chǎn)生了大量的再旋回鋯石，且流域內(nèi)的構(gòu)造、氣候造成的顯著的剝蝕差異，多重因素疊加在一起，不利于開(kāi)展定量物源分析的方法驗(yàn)證。反之，一些小流域可能更適合開(kāi)展定量驗(yàn)證和機(jī)理探索。近年來(lái)，利用造山帶小流域河流砂開(kāi)展的碎屑鋯石U-Pb年代學(xué)研究初見(jiàn)成效。例如，Denget al.[156]對(duì)臺(tái)灣的濁水溪和蘭陽(yáng)溪兩個(gè)小流域進(jìn)行河流砂碎屑鋯石U-Pb年代學(xué)研究，利用正演混合模型估算了來(lái)自大陸不同地塊的貢獻(xiàn)量。Guoet al.[125]針對(duì)西藏拉薩河、年楚河和朋曲河三個(gè)小流域的河流砂進(jìn)行了包括鋯石在內(nèi)的多種礦物的U-Pb年代學(xué)分析，估算了不同源區(qū)母巖的貢獻(xiàn)量。

由此可見(jiàn)，小流域的現(xiàn)代河流砂碎屑鋯石U-Pb年代學(xué)研究，不僅是揭示鋯石侵蝕、搬運(yùn)和沉積過(guò)程行為機(jī)理的重要手段，也是構(gòu)建定量物源分析方法的重要基礎(chǔ)，將為規(guī)范開(kāi)展沉積地層的物源研究提供重要的理論依據(jù)。通過(guò)上述的原理和因素分析，結(jié)合最新的技術(shù)發(fā)展，針對(duì)碎屑鋯石U-Pb年代學(xué)定量物源分析提出以下建議。

（1） 采樣環(huán)節(jié)。需要確保采集的樣品碎屑鋯石U-Pb年齡譜能客觀、真實(shí)地反映物源特征。包括避開(kāi)可能的人為干擾區(qū)，并收集樣品的沉積微環(huán)境、粒度、分選性等沉積結(jié)構(gòu)信息。采用一些新的技術(shù)，如三維形態(tài)測(cè)量技術(shù)（如顯微CT）能夠更為準(zhǔn)確地獲取鋯石顆粒的粒度、磨圓度等幾何信息[115]，建立更為可靠的單顆粒年齡—性狀（如粒度）之間的關(guān)系。

（2） 測(cè)試環(huán)節(jié)。需要確保從顆粒挑選、分析測(cè)試到數(shù)據(jù)處理的規(guī)范化、標(biāo)準(zhǔn)化。最近，采用改進(jìn)的LA-ICPMS進(jìn)樣系統(tǒng)使得短時(shí)間內(nèi)獲得大樣本量（large-n）碎屑鋯石數(shù)據(jù)成為可能[139,157]，即可以提升統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)的質(zhì)量，也可以保證物源定量比較的準(zhǔn)確度；采用“核—邊”雙年齡測(cè)試，不但可以區(qū)分源區(qū)，還可能指示源區(qū)發(fā)生的多期構(gòu)造過(guò)程[144￣145]。針對(duì)單礦物，采用多種測(cè)試方法相結(jié)合，例如鋯石的(U-Th)/He分析，還可能區(qū)分多旋回和單旋回鋯石[131]。

（3） 定量分析環(huán)節(jié)。需要確保能夠快速、準(zhǔn)確地計(jì)算出源區(qū)母巖的鋯石產(chǎn)率，以建立年齡譜與剝蝕量之間的定量關(guān)系。除了傳統(tǒng)的元素分析法，還可以利用掃描電鏡礦物自動(dòng)識(shí)別系統(tǒng)（如TIMA、QEMSCAN）計(jì)算樣品的鋯石含量（產(chǎn)率）[104,158]，對(duì)相對(duì)貢獻(xiàn)量實(shí)施校正，得到更為準(zhǔn)確的剝蝕量估計(jì)。此外，將鋯石與其他重礦物的U-Pb年代學(xué)相結(jié)合，例如榍石、金紅石等，可以對(duì)貢獻(xiàn)量進(jìn)行對(duì)比分析，避免單礦物分析可能造成的誤差[125]。

致謝 感謝審稿專家提出的寶貴建議。