退役鋰離子電池正極材料直接回收的研究現狀和展望

唐 迪，王俊雄，2，陳 穩，季冠軍，2，馬 駿，周光敏

（1.清華大學深圳國際研究生院，廣東深圳 518055；2.上海交通大學，上海 200240）

鋰離子電池（LIBs）因其能量密度較高、循環穩定性好、壽命長等優點，在電子產品、新能源汽車、電網儲能等領域有著廣泛的應用［1-3］。近年來，世界各國為加快實現“雙碳”目標，對新能源汽車產業的支持力度不斷加大［4］。高碳排放、高污染的傳統燃油車將逐漸被以電力驅動的環保型新能源電動汽車所替代，鋰離子動力電池的需求量也隨之大幅增長。統計數據顯示，2021年全球LIBs市場規模已經達到545 GW?h，并有望在2025年進入“TW?h”（億千瓦時）時代［5-6］。然而，受限于工作機理和使用工況等因素，動力電池的使用年限為5～8 a，早期裝機的LIBs已達到其退役要求［7-8］。數據顯示，2021年中國退役LIBs總量達到51.2萬t，然而實際回收LIBs僅29.9萬t，預計2026年中國理論廢棄LIBs總量將達到 231.2 萬 t［9-10］。因此，從長遠的角度來看，整個LIBs回收市場潛力巨大。

LIBs主要由6個部分組成：正極、負極、隔膜、集流體、電解質、電池殼［11］。LIBs的正極材料主要包括磷酸鐵鋰（LiFePO4，LFP）、鈷酸鋰（LiCoO2，LCO）、鎳鈷錳三元材料（LiNixMnyCo1-x-yO2，NCM）、鎳鈷鋁三元材料（LiNixCoyAl1-x-yO2，NCA）等，它們對LIBs的能量密度、循環壽命等性能起決定作用。隨著Li、Co、Mn、Ni等金屬原材料價格不斷上漲，正極材料占電池總成本也從30%上升到近50%，因此正極材料往往最具回收利用價值［12-15］。一方面，在中國，鈷資源僅占全球儲量的1.2%，鎳資源占全球儲量的4%，錳礦品位低，80%以上需要從國外進口，礦產資源不足以支撐中國新能源汽車產業未來的大規模發展［16］。從資源利用的角度，高效回收利用這些貴金屬資源，能夠減緩對原礦的過渡開采和進口的依賴，彌補中國Li、Co等鋰電礦產資源短缺的現狀，具有相當高的經濟價值，能夠對中國新能源汽車產業的可持續發展起到促進作用。另一方面，從環境保護的角度，Ni和Co屬于致癌的金屬元素，會污染土壤和水源，不僅不利于生態環境的保護，還可能通過食物鏈傳遞，危害人類身體健康［17-19］。此外，電池中的其他組分也同樣具有環境危害性和資源性。因此，在經濟環境雙重效益的推動下，越來越多的科研工作者致力于研發綠色、節能、高效的電池回收利用工藝。

傳統的電池回收工藝主要分為兩類：火法冶金回收和濕法冶金回收。其工藝流程如圖1所示，退役LIBs經過放電、拆解、破碎、分選等預處理步驟，將正極、負極、隔膜從集流體上分離，再經過破碎、過篩、磁選等一系列操作，得到高價值的失效正極粉末。將正極材料經過火法或濕法處理，重新得到正極材料的前驅體，混合一定量的鋰鹽，經過燒結再生成新的正極材料［20］。兩種回收工藝均需要通過完全破壞電池中材料的原有成分和結構，提取其中的元素作為新原料合成的前驅體。其中，火法需要用到高溫，整個工藝流程能耗及排放高。而濕法一般需要用到強酸或強堿浸出劑將組分完全溶解，不僅原料投入量大，而且需要考慮浸出后廢酸廢水的后處理問題，工藝流程繁瑣［21-23］。盡管兩種技術都能夠實現對退役電池的回收再利用，但并不符合節碳減排的發展道路，仍需要通過技術優化簡化工藝流程，降低能耗及原料投入，大力發展綠色、節能、高效的再利用技術。

圖1 傳統的電池回收工藝［20］Fig.1 Traditional recycling processes of LIBs［20］

新興的直接回收技術一般是指從失效材料的成分和結構入手，在不需要破壞材料固有結構的基礎上，針對性地解決材料的失效問題，實現結構再生，從而恢復材料的電化學活性。通過對LIBs正極材料直接回收的研究，本文綜述了固相法、熔融鹽法、水熱鋰化、低共熔溶劑常壓鋰化等LIBs直接回收工藝的研究進展，同時分析了不同直接回收技術的優缺點，并簡要總結了其在經濟效益和環境保護等方面的貢獻。此外，本文還對正極材料的功能化及LIBs閉環回收工藝的最新研究進展做了簡要介紹。最后，本文對退役LIBs正極材料及其他組分回收利用的前景和發展趨勢進行了展望。

1 鋰離子電池正極材料的直接回收方法

在LIBs工作的過程中，充電時鋰離子從正極脫出并嵌入到負極，放電時從負極脫出并嵌回到正極，從而實現能量的存儲與釋放［24］。隨著充放電過程的不斷進行，正極材料的晶體結構不斷發生膨脹和收縮，材料的結構穩定性逐漸降低，造成電池容量的不斷衰減［25-26］。針對成分缺失和結構損壞，通常采用各種鋰化方法，輔以熱處理對退役LIBs中失效的正極材料進行直接修復［27-29］。相較于傳統的火法和濕法工藝，直接回收的主要優勢在于工藝簡單、能耗低、污染小，能大幅度降低LIBs回收的成本。主流的正極材料直接回收技術包括固相法、熔融鹽法、水熱鋰化、低共熔溶劑常壓鋰化等。

1.1 固相法直接再生

三元正極材料具有與LCO正極相似的層狀結構，固相法同樣適用于NCM正極的直接再生。LI等［32］將 失 效 LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2（NCM523）正 極 與LiOH·H2O混合，在空氣中加熱至500 ℃熱處理6 h后再加熱至850 ℃熱處理12 h，得到的正極材料經X射線衍射（XRD）表征，發現處理后的正極材料陽離子混合程度降低，受損的α-NaFeO2層狀六方結構得到修復。固相法再生的NCM523在0.5C下放電容量可達142.45 mA?h/g，循環50次后容量保持率為95.29%，遠高于失效正極初始水平（40.35 mA?h/g，79.55%）。

除了NCM、LCO等層狀氧化物正極材料，SONG等［33］報道了利用固相法對失效LFP正極材料進行直接再生，其工藝流程如圖2a所示。首先，將電池放電并拆解，采用環保有機溶劑N，N-二甲基乙酰胺（DMAC）分離集流體（Al箔）和LFP正極。對得到的失效LFP進行表征分析，發現存在FePO4、FeO、Fe3O4等雜質相（圖2b），且失效LFP顆粒形貌和粒徑不規則，存在一定的團聚現象（圖2c），這些因素影響了LFP正極的電化學活性。將新的LFP正極分別按照質量比為1∶9、2∶8、3∶7摻雜到失效的LFP正極中，在600、700、800 ℃下N2氣氛中熱處理8 h得到最終的正極材料。從再生正極XRD譜圖（圖2e）可以看出，處理后的LFP正極材料中的雜質相消失，晶體的相組成和結構與標準LFP相似，表明成分和結構得到修復，從掃描電子顯微鏡（SEM）表征（圖2d）可以發現處理后的正極顆粒分布更加均勻，團聚更少。從電化學測試結果來看（圖2f），在摻雜質量比為1∶9、熱處理溫度為700 ℃條件下，0.1C循環100次后容量仍有140 mA?h/g，遠高于未摻雜的失效樣品（102 mA?h/g）。此方法實現了橄欖石結構LFP正極的直接再生，但該水平距離商用LFP正極仍有差距。

圖2 LFP正極固相法直接再生［33］Fig.2 Direct regeneration of LFP cathode materials by solid?phase method［33］

因此，固相法可以使LCO、NCM、LFP正極材料的結構和性能得到恢復，實現直接再生。但是長時間高溫燒結會導致大量的能源消耗，經濟性較差。此外，固相法直接再生難以精確控制再生正極的化學計量比，同時，反應物在固相-固相界面實現均勻分布比較困難，因此該方法對于修復失效程度高的正極材料仍有很大挑戰。

1.2 熔融鹽法直接再生

共晶熔鹽混合物是一種均質體系，其共晶溫度低于常壓下該體系內任意組分的熔點，可以實現在較低溫度下的快速離子擴散和化學反應的進行［34］。鋰基共晶熔鹽可以作為鋰源和反應介質，被廣泛應用于LIBs正極材料的合成［35-38］。相較于固相法直接再生，熔鹽體系內高離子擴散等特點有助于反應溫度的降低和反應時間的縮短。受此啟發，不少科研工作者嘗試以低熔點共晶熔鹽為介質，對失效的正極材料進行再鋰化修復。在諸多鋰鹽中，LiNO3熔點僅為264 ℃，常被用于配制各種共晶熔鹽體系。SHI等［39］首次報道了利用共晶熔鹽體系對NCM523正極顆粒進行再鋰化，當LiOH與LiNO3物質的量比為2∶3時，其熔點可低至176 ℃，將失效NCM523正極材料與該熔鹽體系混合均勻加熱至300 ℃熱處理2 h或4 h，讓鋰離子充分擴散以實現缺鋰正極的完全再鋰化（圖3a）。隨后，將完全再鋰化的NCM523［加入5%（質量分數）的Li2CO3，彌補高溫過程Li的燒失］在850 ℃下O2氣氛中快速退火4 h以實現晶體結構修復。通過高分辨率的透射電鏡表征（HRTEM）（圖3b），可以看出失效NCM523正極材料中的巖鹽相全部轉變為層狀相。對其進行電化學性能測試，再鋰化4 h并經快速退火處理后的NCM523正極在1C倍率下首圈放電容量為149.3 mA?h/g，循環穩定性優異，已恢復到材料的原始水平（圖3c）。

圖3 NCM正極熔融鹽法直接再生［39］Fig.3 Direct regeneration of NCM cathode materials by molten salt method［39］

對于最早商用的LCO電池，YANG等［40］報道了利用LiOH-KOH-Li2CO3（物質的量比為3∶7∶0.5）熔鹽體系對失效的LCO正極進行修復，其中LiOHKOH作氧化助熔劑、Li2CO3作鋰源，與此同時，LiOH-KOH-Li2CO3為失效LCO提供了氧化和溶解環境，能夠有效去除殘留的炭黑、聚偏二氟乙烯（PVDF）粘結劑等雜質。將熔鹽加熱到500 ℃后，加入失效LiCoO2正極并在空氣氣氛中熱處理8 h，然后將樣品淬火至室溫得到處理后的正極材料。通過對失效的LCO正極材料進行XRD表征分析，失效樣品雖然保持層狀結構，但其中形成一些缺陷，同時，出現少量巖鹽相、一些非晶疇和尖晶石相，缺陷和雜質相的存在導致電池電壓下降和容量衰減。而經過熔融鹽法直接再生處理后的LCO正極中的巖鹽相和尖晶石相全部轉化為層狀結構。對其進行電化學性能測試，再生LCO正極在0.2C下放電容量為144.5 mA?h/g，接近理論容量，循環200次后容量仍保持92.5%。可以看出，共晶熔鹽對層狀結構的LCO和NCM材料都具有很好的修復效果。

在使用共晶熔鹽時，由于部分熔鹽（如LiNO3）具有強氧化性，極易導致LFP正極中的Fe2+被氧化為Fe3+，從而破壞LFP的晶格［41］。LIU等［42］以LiNO3作為鋰源，利用蔗糖作碳源同時提供還原性環境。將失效LFP與LiNO3、FeC2O4、蔗糖混合，在300 ℃下Ar氣氛中熱處理1～6 h進行鋰化，驟冷至室溫后，再加熱至650 ℃下Ar氣氛中快速退火6 h使完全再鋰化的LFP正極充分結晶。結果表明，熔鹽再鋰化過程使得LFP正極中的FePO4相、P2O5相重新轉變為LFP相，同時原來失效LFP正極材料中的Fe/Li反位點明顯減少，促進了Li離子的釋放，暴露了更多的（101）晶面，構建了更多的Li離子傳輸通道，其在0.5C時首圈放電容量為145 mA?h/g，相較于失效的LFP正極提升了13%以上。然而，當鋰鹽濃度過高、反應時間過長時，失效LFP會與過量的鋰鹽反應形成Li3PO4相，不利于成分和結構的修復，因此需要控制好鋰鹽的用量和熔鹽反應時間。

總的來說，熔融鹽法直接再生可以在較低溫度、較短時間下對失效正極材料進行修復，相比于固相法能耗更低、經濟效益更高。但是熔融鹽法需要對鋰鹽的用量以及反應時間進行嚴格控制，不同失效程度的正極材料適用性有待提高。此外，如何更進一步降低鋰化溫度、縮短鋰化反應時間，也是值得思考的問題。

1.3 水熱鋰化直接再生

水熱合成是指物質在高于環境溫度和壓力的密封加熱溶液中通過化學反應合成。常見的水熱法指將失效的正極材料浸入含有鋰源（如LiOH、CH3COOLi、Li2SO4等）的溶液中，在水熱反應釜中進行反應，以實現鋰的補充，并通過快速的退火熱處理使失效正極材料的結構得到修復。與固相法和熔鹽法相比，該方法溫度更低、時間更短、反應時成分混合的均一性更好［43-44］。SHI等［45］最早報道了利用水熱鋰化直接再生LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2（NCM111）正極和NCM523正極。將失效NCM正極在220 ℃水熱4 h以實現完全再鋰化，將鋰化后的NCM正極分別在850 ℃下空氣或O2氣氛中退火4 h以重新構建層狀相和提高結晶度。結果表明，低鎳NCM111正極在空氣中退火就可以將失效材料中的MO（M=Ni、Co、Mn）巖鹽相和尖晶石相全部轉化為LiMO2層狀相，但對于高鎳正極，需要保持在O2氣氛中退火，才能有效將巖鹽相轉變為層狀相，從而實現電化學性能的恢復。為了克服水熱容器加熱不均勻的缺點，并且進一步縮短水熱處理時間，LIU等［46］采用微波水熱反應器，將失效的LCO正極加入到LiOH溶液中，微波加熱至220 ℃，水熱45 min以實現鋰的補充，再經800 ℃退火4 h以消除裂紋和恢復結構。結果表明，處理后的LCO正極材料顆粒表面的裂紋消失，層狀結構得到恢復。所回收的LCO正極具有優異的容量和倍率性能，在5C下放電容量可達141.7 mA?h/g。相比于傳統水熱法，微波水熱可以有效縮短時間、提升溶液加熱均勻性，使得再生LCO正極材料結晶度更高、粒徑更加均勻。

“不要再說啦，她的虧，我這一生吃夠了，再不要在我面前提她！”說罷，蔣浩德起身要走，身體搖晃了兩下，紫云一把抱住他。他回過神來，眼睛直直地望著紫云，感受到來自女人的體溫，差點窒息。

對于橄欖石結構的LFP電池，其容量衰減的主要原因在于Li空位缺陷（Li vacancy，LiV）和Fe占據Li位（FeLi）。如圖4a所示，電池工作過程中鋰離子缺失形成的LiV不僅會導致Fe2+被氧化成Fe3+，還會導致Fe2+遷移到Li位點，形成所謂的“反位缺陷”，從而阻擋Li+的傳輸途徑［47］。然而，失效的LFP正極材料整體的顆粒形態和晶體結構通常保持不變，這為針對性地直接修復LFP提供了思路：1）從外部補鋰實現再鋰化；2）將Fe3+還原為Fe2+；3）將Fe2+從Li位點遷回原Fe2+位點。實驗表明，在還原性條件下可以有效降低活化勢壘，促進Fe2+從Li位點遷移回原始位置［48-50］。CHEN等［51］以LiOH·H2O為鋰源、酒石酸為還原劑，采用水熱鋰化成功地將LFP正極材料進行再生修復。其過程如圖4b所示，首先在200 ℃水熱反應3 h實現完全再鋰化，將鋰化后的正極在700 ℃下Ar氣氛中快速退火2 h得到了最終的LFP正極材料。處理后的LFP正極各項表征如圖4c～4e所示，經XRD表征可以看出，磷酸鐵（FP）相很好地轉變為LFP相，經X射線光電子能譜（XPS）分析，退火處理后的樣品沒有出現Fe3+的峰，Fe3+全部被還原為Fe2+。從電化學性能測試結果來看，再生的LFP材料在1C下表現出145.92 mA?h/g的高放電比容量，循環200次后容量保持率為99.1%。該方法綠色高效，為廢舊LFP正極的直接回收提供了一種有前景的策略。

圖4 LFP正極水熱鋰化直接再生［47，51］Fig.4 Direct regeneration of LFP cathode materials by hydrothermal lithiation method［47，51］

總的來說，水熱鋰化直接再生可以實現正極材料成分和結構的修復，通過水熱工藝有效縮短了失效正極的再鋰化時間，能夠顯著減少能耗和溫室氣體排放。但是，水熱法的反應壓力遠遠大于環境壓力，存在一定的安全隱患。因此，不少科研工作者致力于尋找常壓下實現失效正極再鋰化的方法，以進一步實現LIBs正極材料綠色、節能、高效地回收再生。

1.4 低共熔溶劑常壓鋰化直接再生

低共熔溶劑（DESs）被廣泛認為是一類新的離子液體（ILs）類似物。其通常由Lewis或Br?nsted酸和堿組成，而離子液體則由一系列陰離子和陽離子組成。DESs中往往含有較大的非對稱離子，這些離子具有較低的晶格能，使得DESs的熔點很低［52-54］。相對于傳統的咪唑類和嘧啶類ILs而言，DESs合成更簡單、成本更低廉、對環境更友好且可以循環使用，因此不少研究人員嘗試利用DESs實現對LIBs正極材料的回收利用［55-56］。在濕法冶金回收的應用中，TRAN等［57］首次利用氯化膽堿-乙二醇DES從LCO和NCM中提取Co和Li元素，和傳統濕法回收相比，該工藝不含腐蝕性的酸和堿，對環境比較友好。然而，該方法需要破壞正極材料的結構，后續的正極再合成工藝依舊需要大量能耗、流程繁瑣、經濟性不夠。

WANG等［20］首次成功利用氯化鋰-尿素DES對失效LCO正極材料進行了常壓直接再生，DES沒有用作溶解LCO的溶劑，而是作為選擇性補充Li和Co的載體。其工藝流程如圖5a所示，將失效LCO正極和少量CoO添加到DES中，在120 ℃下反應以實現Li和Co元素的補充，隨后在850 ℃下退火2 h得以加速Li和Co原子的重新排列，使尖晶石相LCO向層狀LCO轉變。處理后的LCO正極，n（Li）/n（Co）從失效LCO的0.786提高到0.991，通過XRD和聚焦離子束掃描電子顯微鏡表征（FIB-SEM）發現，失效LCO正極中的雜質相被有效去除（圖5b），尖晶石LCO相轉變為有序的層狀結構，同時晶粒表面微裂紋愈合（圖5c、5d），有效地恢復了失效LCO正極的成分和結構。修復后的LCO正極在0.5C、循環100次后仍保持90%的容量（圖5e），性能優異。該方法利用DES實現了LCO正極的直接再生，整個過程不產生廢水，綠色、節能、高效，且DES能夠重復使用，可以有效降低電池回收的成本。

圖5 低共熔溶劑常壓鋰化直接再生LCO正極［20］Fig.5 Direct regeneration of LCO cathode materials by DESs method［20］

DESs作為一種綠色、環保、低成本的溶劑，近些年備受電池回收工作者的青睞，其在濕法回收領域已有不少研究。低共熔溶劑常壓鋰化直接再生作為一種新型的正極材料直接回收技術，其工藝具備流程簡單、低碳排放、成本低廉、環境友好等諸多優勢，有望在未來用于實現LIBs的大規模回收。然而，目前利用DESs直接回收LIBs正極材料的研究寥寥無幾，主要在于其他適用LCO、LFP、NCM等正極直接回收的DESs體系難以尋找，需要科研工作者的不斷努力，開發出通用性更強的DESs體系以實現LIBs正極材料的高效回收。

2 直接再生中的閉環工藝及功能化策略

在“雙碳”背景下，電池回收對于資源利用及環境保護都極為重要。近年來，LIBs直接回收的科學研究取得了非常大的進展，但也存在局限于單一正極材料、負極材料的回收，存在對失效正極只修復不提升、產品價值低等問題。為了進一步推動電池產業、新能源汽車行業的可持續發展，必須發展針對電池全組分的閉環回收工藝，同時對正極材料實現功能化提升，將其轉化為經濟價值更高的產品，實現退役LIBs高效回收利用。

2.1 閉環回收

閉環回收指的是針對電池的全組分進行回收利用，包括正極、負極、集流體、隔膜、電解質等。ZHOU等［58］報道了一種正負極同步回收工藝，從廢電池中再生LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2（NCM622）正極材料和石墨電極材料。回收過程如圖6a所示，將正極NCM622混合一定量Li2CO3采用固相法進行直接再生，負極石墨經硫酸和過氧化氫處理去除雜質后，在1 000 ℃下煅燒3 h使其層間距和結構恢復。將再生后的NCM622正極和石墨組成全電池，其在0.2C可提供151.4 mA?h/g的可逆容量，循環100次后容量保持率為95.6%（圖6c），性能與商用電池相當。然而，此工藝需要從外部補充鋰鹽且煅燒溫度過高，經濟性有待提高。

研究發現，商用電池的負極石墨在經過長時間的循環后，其表面往往有相當數量的鋰以固體電解質界面、死鋰等形式存在［59-60］。WANG等［61］將廢舊LIBs負極石墨中的殘留鋰鹽提取出來用作廢舊LCO正極的鋰源，并采用固相法對失效LCO進行再生，其方法如圖6b所示。在再生過程中，脫鋰后的石墨通過提純和活化進行修復，重新用作負極材料。將修復后的LCO和石墨組裝成全電池，其0.5C下放電容量超過130 mA?h/g，循環100次后容量保持率為97.2%（圖6d），與商用材料非常相近。該工作通過鋰的提取和再利用連接了正極和負極的直接再生，形成了一個封閉的LIBs回收循環，為LIBs的回收工藝提供了廣闊的思路。

圖6 LIBs閉環回收［58，61］Fig.6 Closed-loop recycling of LIBs［58，61］

事實上，目前的閉環回收工藝因技術限制，尚未有針對LIBs全組分的閉環回收工藝。大多數的閉環回收工藝都是在正極-負極之間的閉環，這也在一定程度上降低了電池回收的成本，為進一步開發綠色、節能、高效的LIBs回收工藝提供了參考。

2.2 功能化

LIBs直接回收功能化通常是指在直接回收過程中，對正極材料某方面性能進一步提升或將其轉為其他高價值產品。JIA等［62］以廢舊的NCM523正極為原料，向失效LCO正極中摻雜Ni/Mn原子，制備了4.6 V高壓LCO。結果表明，Ni/Mn的摻雜占據了Co層中的Co位點，從而使Co—O鍵作用增強，有效抑制了氧的釋放和有害的相變，使LCO獲得了穩定的層狀結構。其在0.5C下放電容量高達199.3 mA?h/g，在4.6 V下循環100次后容量保持率仍有90%，電化學性能優異。這項工作為不同種類的失效LIBs協同回收利用和高壓LCO開發提供了新的解決方案。

另一方面，LCO和NCM正極中的過渡金屬（Ni、Co、Mn等）通常具有很好的催化活性。JIAO等［63］從廢棄的NCM三元正極材料中回收NiMnCo混合溶液后將其負載到活性炭載體上，經快速熱輻射制備成高性能負載NiMnCo的活性炭（NiMnCo-AC）雙功能催化劑（氧還原反應/析氧反應）并應用到鋅空氣電池中，其性能媲美商業化的負載鉑金屬的活性炭（Pt-AC）催化劑。該研究為廢舊三元正極中過渡金屬的再利用和柔性鋅空氣電池的研究提供了思路。

通過對失效正極材料進行功能化處理，不僅可以修復其失效的成分和結構，還可以使其得到更優越的性能和更高的產品價值。特別是針對LCO、NCM等本身金屬價值較高的失效電極材料，應當充分挖掘其潛在價值，實現經濟效益和環境效益最大化。

3 總結與展望

介紹了4種主流的正極材料直接再生技術，固相法操作簡單、應用廣，但能耗高；熔融鹽法反應溫度低，但對鋰鹽用量和熱處理時間要求嚴格；水熱法鋰化溫度更低、時間更短、反應更均勻，但高壓環境存在一定的安全隱患；低共熔溶劑法可在常壓下實現對失效正極再生，且DESs綠色環保、可循環利用，能大幅度降低回收成本，有望用于大規模回收，但目前相關研究較少，適用于不同正極材料的DESs體系還有待開發。

此外，在LIBs直接回收過程中，可從電極材料本身出發實現功能化應用，提升其高壓、高低溫、循環性能等，或將其中具有高效催化活性的過渡金屬轉化為高價值的催化劑。此外，電池中其他組分，如負極石墨、電解質、集流體等，同樣具有回收利用價值。然而，目前的閉環回收主要局限于正負極之間的回收，沒有形成完整的閉環。可能的原因是在工業化電池拆解過程中，電池全組分混合到一起，電解質、集流體等難以從其中篩選分離。因此，開發綠色、節能、高效的LIBs全組分閉環回收工藝以實現電池全組分的回收利用，將成為未來電池回收領域主流的研究方向。