基于小波變換的武漢市PM2.5、PM10與臭氧污染特征

姚 衡,周靖承,2*,楊 俊,2,屈志光,2,曹艷曉

基于小波變換的武漢市PM2.5、PM10與臭氧污染特征

姚 衡1,周靖承1,2*,楊 俊1,2,屈志光1,2,曹艷曉1

(1.中南財經政法大學,信息與安全工程學院,環境科學與工程系,湖北 武漢 430073；2.中南財經政法大學,環境與政策研究所,湖北 武漢 430073)

為驗證城市空氣污染物排放及協同控制后的周期性規律,利用小波變換對武漢市2013～2020年共計2421d的逐日PM2.5、PM10及臭氧濃度數據進行分析.結果表明:可吸入顆粒物污染情況逐年改善,PM2.5濃度年均值由80.5μg/m3降至45.3μg/m3,超標比例由44%降至11%;PM10濃度年均值由113.6μg/m3降至72.6μg/m3,超標比例由22%降至2%.臭氧污染未有明顯改善,濃度年均值在90～100μg/m3間波動.PM2.5、PM10與臭氧濃度均表現出明顯的周期性,PM2.5濃度主周期300d、次周期140d左右;PM10濃度主周期300d、次周期125d左右;臭氧濃度主周期300d、次周期143d左右.PM2.5與PM10的周期與位相均相似,表明武漢市PM2.5與PM10整體顆粒物污染行為更為一致;PM2.5、PM10與臭氧周期性相似,但位相有差異.0～64d左右的短周期內表現出正相關性;300d左右的長周期表現出負相關性.

大氣環境；可吸入顆粒物；臭氧；小波變換；武漢市

近年來,我國對PM10與PM2.5污染的治理力度不斷加大,并取得了令人滿意的成效[1].與此同時,我國臭氧污染情況卻不容樂觀[2-3].通常臭氧是由氮氧化物(NO)與揮發性有機物(VOCs)在光照下經過一系列光化學反應生成的,且容易受到地形[4]、氣象[5]、海拔[6]、植被[7]以及社會經濟[8]等因素的影響,可造成嚴重的環境與健康風險[9-10].盡管對長三角城市群[11-12]的研究表明該地區內臭氧濃度呈現一定的下降趨勢,但對京津冀城市群[13-14]、珠三角城市群[15]、長株潭城市群[16]等的研究均表明,這些地區的臭氧污染情況并未好轉,甚至有加重的趨勢.不同地區的研究結論相異,表明我國的臭氧污染特征具有區域異質性.

近年來,不斷有學者討論臭氧污染加重這一現象出現的原因,特別關注其與顆粒物間的內在聯系.Li等[17]通過模擬仿真認為,PM2.5濃度的降低是導致臭氧濃度升高的關鍵因素.Xu等[18]利用CMAQ (多尺度空氣質量)模型對北京夏季臭氧與氣溶膠的相互關系進行研究,發現臭氧的生成與NO及VOCs之比顯著相關. Qin等[19]認為PM2.5與臭氧間的關系由大氣氧化能力(AOC)決定,當AOC較高時,二者可呈現正相關關系;而當AOC較低時,二者無關.不同研究者得出的研究結論有所差異,其原因在于顆粒物與臭氧間復雜的作用機制.

然而,不同地區顆粒物與臭氧間相互作用形式與表征不盡相同.邵平等[20]對長三角工業區進行研究,發現單方面的顆粒物減排控制措施將加重區域臭氧污染,即兩者呈現負相關關系;曹庭偉等[21]對成渝城市群PM2.5以及PM10與臭氧的Spearman相關分析表明,夏季前兩者與臭氧間存在正相關關系,而冬季則存在負相關關系;李紅麗等[22]的研究則表明,上海市臭氧與PM2.5在夏季呈現正相關關系,廣州市在春季與秋季體現正相關關系,北京市則在6月與9月呈現正相關關系.

上述研究表明,顆粒物與臭氧的協同作用是造成臭氧污染加重這一現象的關鍵原因之一;可吸入顆粒物與臭氧間的作用機制較復雜,在不同區域兩者間的時空關系無一致性.當前研究關注過特定地區月份、季節或年度3個時間尺度上可吸入顆粒物與臭氧之間的相關關系,較難實現對PM2.5、PM10及臭氧污染特征的有效時間序列分析及連續、長期驗證性監測.由此,本文基于2013年12月2日～2020年7月21日武漢市PM2.5、PM10、臭氧濃度數據,通過小波分析確定較長時間內相關污染物的周期性規律與協同關系,為城市大氣污染的治理提供參考.

1 材料與方法

1.1 研究區域及其地理環境條件

武漢位于中國腹地中心、湖北省東部、長江與漢水交匯處,是全國重要的工業基地、科教基地和綜合交通樞紐,也是湖北省省會.地理位置為東經113°41￠～115°05￠、北緯29°58￠～31°22￠.在平面直角坐標上,東西最大橫距134km,南北最大縱距約155km,形如一只自西向東翩翩起舞的彩蝶[23].

1.2 數據來源及數據處理

武漢市可吸入顆粒物(PM2.5、PM10)與臭氧濃度數據由10個空氣質量自動監測站采集(分別布設在東湖梨園、南湖大道、漢口江灘、武昌紫陽、漢陽月湖、青山鋼花、漢口花橋、沌口新區、吳家山、沉湖七壕),整理自空氣質量在線監測分析平臺歷史數據(http://www.aqistudy.cn/historydata/), PM2.5、PM10為日均值監測數據,臭氧為日最高8h平均濃度數據,記為臭氧/8h,該指標主要考慮臭氧的強氧化性給人類帶來的短期急性健康風險和外暴露耐受水平而規定的重要環境空氣質量指標.原始數據來源為中國環境監測總站(http://www.cnemc.cn/sssj/),數據來源具有準確性、一致性、完整性、連續性、可靠性.最大數據采集時間段為2013年12月2日～ 2020年7月21日,完整數據跨度為2421d.確定每年的1月1日～12月31日為一個研究年度(周期),可獲得2014～2019年計6個年周期.選擇該時間跨度主要考慮:消除小波變換可能存在的邊界效應;減少當前由于新冠疫情所帶來的排放影響[24].

統計發現PM2.5、PM10、臭氧濃度數據分別有13、13、12個缺失值.由于缺失值比例較小,取鄰近點的中間值來補充,使其成為完整的原始數據時間序列.采用《環境空氣質量標準》(GB3095-2012)[25]二類限值,即PM2.5日均值75μg/m3,PM10日均值150μg/m3,臭氧8h均值160μg/m3,作為關鍵空氣質量依據.

1.3 數據分析方法

式中:()為基小波;為伸縮尺度因子;為平移尺度因子;W(,)稱為小波系數.

1.3.2 小波方差,在時域內對小波系數的平方進行積分即為小波方差,稱為var(a),有

小波方差隨時間尺度的變化稱為小波方差圖,能反映波動能量隨時間尺度的變化.小波方差圖中峰值即時間序列主要時間尺度.

1.3.3 小波相干系數是將兩個相同維度的時間序列進行小波變換后在頻域內的相關系數,可利用交叉小波譜進行分析.小波相干系數可定義為:

2 結果與討論

2.1 武漢市可吸入顆粒物與臭氧污染現狀

2014～2019年武漢市可吸入顆粒物與臭氧年均值、超標天數及超標比例見表1.

表1 武漢市可吸入顆粒物與臭氧污染情況

圖1(a)顯示,2013年12月2日～2020年7月21日,武漢市PM2.5濃度最大值達301μg/m3,為《環境空氣質量標準》(GB3095-2012)[25]二類限值的4.01倍.PM2.5在各年份春冬季節的濃度相對較高而夏秋季節濃度相對較低,這與陳海容等[31]的研究結果(秋季>冬季>夏季)一致.武漢市PM2.5污染源以燃煤和尾氣排放為主[32],秋冬季節氣溫較低,降水量不足,風力較小,不利于顆粒物沉降,且城市居民使用空調等供暖設施加大了大氣污染物的排放.而夏秋季節氣溫回暖,降水充沛,白天氣溫回升時形成局部溫差[33],顆粒物沉降性能較好.PM2.5濃度年均值由2014年的80.5μg/m3(圖2(a))穩步降低至2019年的45.3μg/m3,年內峰值由2014年的287μg/m3穩步降低至2019年的164μg/m3,一年中超標天數占全年天數的比例由2014年的44%穩步降低至2019年的11%(圖2(b).這表明武漢市PM2.5污染情況有明顯改善.

圖1(b)顯示,2013年12月2日～2020年7月21日,武漢市PM10濃度最大值達247μg/m3,為《環境空氣質量標準》(GB3095-2012)[25]二類限值的2.71倍.各年份春冬季節PM10濃度相對較高,夏秋季節PM10濃度相對較低,與PM2.5類似.這是因為PM10與PM2.5同屬顆粒物,且均通過工業生產、汽車尾氣等方式進行排放,具有部分同源性.

圖1(c)顯示,2013年12月2日～2020年7月21日,武漢市臭氧/8h濃度最大值達247μg/m3,為《環境空氣質量標準》(GB3095-2012)二類限值的1.5倍.各年份夏秋季節臭氧/8h濃度相對較高,春冬季節臭氧/8h濃度相對較低,這與尹珩等[34]的研究結果(冬季<春季<夏季<秋季)一致.臭氧/8h濃度年均值、年內峰值、一年中超標天數占全年天數的比例均未有明顯下降.

圖1 PM2.5、PM10和臭氧/8h平均濃度變化

這表明武漢市對臭氧的治理效果欠佳,在未來一段時間內需要加大對臭氧污染的管控及治理力度.值得注意的是,2015、2019年臭氧/8h濃度年均值與其它年份差異不大,但超標天數與超標比例差異明顯,可能是由于這兩年內極端天氣特別是氣溫變化的影響,如2015年武漢市35℃及以上的高溫天氣僅有10d,為2010年以來最少;2019年武漢市35℃及以上的高溫天氣多達43d,位居歷史前列.PM10濃度年均值由2014年的113.6μg/m3(圖2(a))穩步降低至2019年的72.6μg/m3,年內峰值由2014年的406μg/m3穩步降低至2019年的179μg/m3,一年中超標天數占全年天數的比例由2014年的22%穩步降低至2019年的2%(圖2(b)),表明武漢市PM10污染情況有明顯改善.

圖2 可吸入顆粒物與臭氧年際均值、超標天數及占比

圖(b)中柱狀圖表示超標天數,折線圖表示超標占比

2.2 武漢市可吸入顆粒物與臭氧濃度周期性特征

為進一步研究武漢市PM2.5、PM10與臭氧的周期性特征,采用小波變換對其進行分析.圖3中,小波局地標準化功率譜的陰影部分表示受邊界影響區域,該區域內結果不可信;黑色等值線內表示通過90%可信度檢驗.平均小波功率譜的紅色虛線表示90%置信度檢驗曲線,藍色曲線極大值且位于紅色曲線右側表示通過顯著性檢驗的強周期.小波方差曲線反映濃度時間序列周期性波動能量隨時間尺度分布情況,峰值反應主要周期.周期性規律如下:

圖3(a)表明武漢市PM2.5濃度具有周期性,既存在4～32d左右的低頻振蕩周期,也存在300d左右貫穿于整個時間序列的年際周期.更進一步從小波方差曲線發現,武漢市PM2.5濃度存在非常顯著的300d左右的主周期,并且也存在較多次要周期,包括15d左右的半月周期、30d左右的月周期、140d左右的季度周期等.但由平均小波功率譜分析可見,僅140d左右的季度周期與300d左右的主周期通過了90%可信度檢驗,這說明PM2.5濃度的時間序列下可信的周期為主周期300d左右與次周期140d左右.盡管如此,其余未通過可信度檢驗的周期也具有一定參考價值.

圖3(b)表明,武漢市PM10濃度具有周期性,既存在4～32d左右的低頻振蕩周期,也存在300d左右貫穿于整個時間序列的年際周期.更進一步從小波方差曲線發現,武漢市PM10濃度存在非常顯著的300d左右的主周期,并且也存在較多次要周期,包括18d左右的半月周期、40d左右的月周期、63d左右的兩月周期以及125d左右的季度周期等.但由平均小波功率譜分析可見,僅125d左右的季度周期、300d左右的周期通過了90%可信度檢驗,這說明PM10濃度的時間序列下可信的周期為主周期300d左右與次周期125d左右.

圖3(c)表明,武漢市臭氧/8h濃度具有周期性,既存在4～32d左右的低頻振蕩周期,也存在較明顯的143d左右的季度周期與300d左右的周期.更進一步從小波方差曲線發現,武漢市臭氧/8h濃度存在非常顯著的300d左右的主周期,并且也存在17d左右的半月周期、143d左右的季度周期.但由平均小波功率譜分析可見,僅143d左右的季度周期與300d左右的周期通過了90%可信度檢驗,這說明PM10濃度的時間序列下可信的周期為主周期300d左右與次周期143d左右.

上述分析表明,在研究周期內,武漢市PM2.5、PM10與臭氧濃度時間序列的周期性具有高度相似性.PM2.5與PM10的周期性與位相均基本一致,這表明武漢市的PM2.5在PM10中占極大比重,并與李紫琦[35]的研究結果(武漢城區PM2.5和PM10時空格局基本一致,具有很強的同步性)一致.臭氧與前兩者盡管有類似的主次周期,但存在明顯的位相差異.并且,與對保定市的研究結論[36](PM2.5濃度與臭氧濃度具有較明顯的正相關關系)與對北京市、南京市的研究結論[37](臭氧濃度較小時,臭氧與PM2.5濃度存在負相關關系;臭氧濃度較大時,臭氧與PM2.5濃度存在正相關關系)有不同.

標準化功率譜 平均小波功率譜波方差曲線 (a) PM2.5 (b) PM10 (c)臭氧/8h

2.3 可吸入顆粒物與臭氧濃度的小波相干分析

為進一步探索武漢市可吸入顆粒物與臭氧濃度的相互關系,對武漢市PM2.5、PM10、臭氧/8h濃度的時間序列進行兩兩交叉小波分析,其結果如圖4.其中,暗影部分表示受邊界的影響區域,即該區域內結果不可信,黑色等值線內表示通過90%可信度檢驗,箭頭方向表示二者間位相關系.以圖4(b)為例,向右表示二者同位相,向左表示二者負位相,豎直向下表示PM2.5領先臭氧90°的位相,豎直向上表示PM2.5領先臭氧270°的位相.

圖4(a)表明,武漢市PM2.5與PM10濃度在不同周期上均存在顯著的共振現象,并且在絕大部分周期上兩者位相均基本相同,僅有極小部分位相角差異.這既是證明又是加強了2.2的結論.圖4(b)表明,武漢市PM2.5與臭氧濃度在部分周期上存在共振現象:(1)對于0～64d內的較短周期,兩者間存在較明顯的正位相關系(箭頭向右);(2)對于300d左右的較長周期,兩者間則表現出較明顯的負位相關系(箭頭向左).也就是說,對于0～64d內存在的較短周期,兩者間幾乎沒有時延,即二者正相關;而對于300d左右的較長周期,兩者間存在1/2周期(150d左右)的滯后關系,即二者負相關.圖4(c)表明的PM10與臭氧濃度關系與圖4(b)表明的PM2.5與臭氧濃度關系類似.

上述分析表明,武漢市可吸入顆粒物與臭氧濃度的相關關系與周期區間有顯著聯系.在較短周期區間內,二者間存在正相關關系;在較長周期區間內,二者存在負相關關系.Chu等[38]的研究認為,由于類似的氣象條件、區域地理環境與人類活動條件,PM2.5與各類氣態污染物存在顯著的正相關關系,但該觀點并不適用武漢地區的臭氧情況.

可吸入顆粒物與臭氧短周期內的正相關性可能由以下兩個原因導致.其一,NO與VOCs是PM2.5與臭氧形成的共同前體物[39],且盡管VOCs不直接參與臭氧的形成而能減少臭氧損耗[40],但有研究表明武漢市臭氧的形成對VOCs較為敏感[41].因此,當排放源排放強度過大時,前體物質過量,PM2.5與臭氧表現出同時增加的正相關性.其二,夏秋季節高溫下臭氧的高活躍狀態促進二次粒子的產生,也將促進二者的正相關關系[42-43].武漢市高溫時期為7～9月之間,故表現出64d左右短周期內的正相關性.可吸入顆粒物與臭氧長周期內的負相關性可能是PM2.5對臭氧的作用機制決定:一是顆粒物能夠吸收及散射太陽輻射,使光化學反應減弱,進而抑制臭氧生成[44],二是顆粒物對自由基存在猝滅作用,降低羥基自由基濃度[45],而羥基自由基在臭氧的形成過程中起關鍵作用[46].三是在非高溫時期,NOx對臭氧具有較強的滴定效應[42].因此,除2個月左右的高溫時期外,武漢市在其余300d左右的周期內均表現出負相關性.從短周期內污染物的正相關性來看,武漢市年周期內的空氣污染治理需著重把握高溫時期,防止多種污染物交叉污染.結合長周期內污染物的負相關性,若在前體物質過多的情況下單方面降低顆粒物濃度,臭氧濃度即上升.據此,武漢市臭氧濃度呈現不減趨勢的主要原因可能是在大氣環境治理過程中顆粒物與臭氧的治理力度不協調.此外,對排放源的治理強度也尚需提高.

圖4 2013～2020年武漢市可吸入顆粒物與臭氧日均濃度時間序列的標準化交叉小波功率譜分析

3 結論

3.1 統計監測數據發現,2013年12月2日～2020年7月21日,武漢市PM2.5與PM10濃度下降顯著,超標比例逐年減小,但仍存在超標現象.此外還呈現出春冬季節濃度高于夏秋季節的特征.而臭氧濃度與超標比例則并未有明顯下降,并且在夏秋季節濃度高于春冬季節.

3.2 對時間跨度為2421d的研究表明武漢市PM2.5、PM10以及臭氧濃度的時間序列均存在明顯的周期性.PM2.5存在300d左右的主周期與140d左右的次周期,PM10存在300d左右的主周期與125d左右的次周期,臭氧存在300d左右的主周期與143d左右的次周期,三者時間序列的主周期基本一致、次周期較為相近.進一步分析表明,PM2.5與PM10周期性與位相均一致,反映出武漢市PM2.5與PM10整體顆粒物污染行為更為一致;臭氧與另二者周期性相似,但存在明顯的位相差異.

3.3 小波相干分析發現,武漢市PM2.5、PM10與臭氧在短周期內(0～64d)存在顯著的正相關性,而在長周期內(300d)則存在顯著的負相關性.

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Studies on characteristics of PM2.5, PM10and ozone pollution in Wuhan based on wavelet transform.

YAO Heng1, ZHOU Jing-cheng1,2*, YANG Jun1,2, QU Zhi-guang1,2, CAO Yan-xiao1

(1.Department of Environmental Science and Technology, School of Information and Safety Engineering, Zhongnan University of Economics and Law, Wuhan 430073, China；2.Institute of Environmental Policy and Management, School of Information and Safety Engineering, Zhongnan University of Economics and Law, Wuhan 430073, China)., 2023,43(1)：107～114

In order to verify the periodic law after the cooperative control of urban air pollutants emission, wavelet transform was used to analyse daily PM2.5, PM10and ozone concentration data of 2421 days (d) from 2013 to 2020 in Wuhan. The results are as follows: Inhalable particulate matter pollution had been reduced year by year. From 2014 to 2019, the annual average concentration of PM2.5had reduced from 80.5μg/m3to 45.3μg/m3, and that of PM10had reduced from 113.6μg/m3to 72.6μg/m3, which means the excessive rate of PM2.5was reduced from 44% to 11%, and that of PM10was reduced from 22% to 2%. The ozone pollution had kept unabated, with the annual average concentration of ozone fluctuating between 90μg/m3to 100μg/m3. The concentration of all three kinds of pollutants displayed clear periodicity. PM2.5, PM10and ozone concentration displayed with a same primary period of 300d. On the contrary, the secondary period of the three pollutants were 140d, 125d, and 143d respectively. PM2.5and PM10had similar periods and phases, which indicates that pollution behaviours of both particulate matters are consistent. Furthermore, the concentration of the three pollutants had a positive correlation was revealed in short period (0～64d), whereas a negative correlation in long period of about 300d.

atmospheric environment；inhalable particles；ozone；wavelet transform；Wuhan

X513

A

1000-6923(2023)01-0107-08

姚 衡(1997-),男,浙江舟山人,碩士研究生,主要從事環境系統工程及其建模研究.發表論文1篇.

2022-06-02

教育部新工科研究與實踐項目(31412211312)

* 責任作者, 講師, jingchengzjc@zuel.edu.cn