基于圖卷積網絡的柴油加氫生產軟測量建模

馮子昊 梁 晨 謝忻南 唐 正 薛美盛

（中國科學技術大學信息科學技術學院自動化系）

柴油作為重要的石油產品，應用廣泛。 近年來國家對柴油質量指標提出了更高的要求［1］。 為保障生產安全， 企業在提高生產效益的同時，需要嚴格把控產品質量，確保各個流程的指標符合國家標準。

精制柴油閃點（Flash Point，FP）和石腦油終餾點（Final Boiling Point，FBP）是柴油加氫生產最重要的質量指標，對保障生產安全具有重要的參考作用。 目前沒有測量這兩種指標的專用傳感器或在線分析儀， 只能通過實驗室化驗法進行標定，而軟測量是一種可行的替代方案。

軟測量建模方法主要分為機理建模和數據驅動建模。 基于機理的軟測量模型在內部反應機理明確的經典化工過程中廣泛應用。 1978年，COLEMAN B B和MARTIN T對無法直接測量的質量指標設計了狀態估計器［2］，首次提出了軟測量的概念。 PRIYABRATA S和SANTOSH K G建立了丙烯聚合連續攪拌釜反應器的機理模型［3］，CHIC S等建立了聚乙烯反應過程的聚合產物成分軟測量模型［4］，侯衛鋒等研究了催化重整循環流程的機理建模［5］。

當過程變量嚴重耦合時，機理建模難以得到一個復雜系統的準確數學模型。 數據驅動建模是根據輸入輸出數據的變化規律建立軟測量模型，不需要分析系統的反應機理。 因此，基于統計回歸和經典前饋神經網絡的建模方法逐漸取代了機理建模。 李春富等研究了使用偏最小二乘（Partial Least Square，PLS） 回歸對間歇生產過程建立軟測量模型的方法［6］。 CASEY K和STEVEN D B則融合隨機森林（Random Forest，RF）建立了基于RF-PLS的脫丁烷塔軟測量模型［7］。 黃錦等提出了基于支持向量回歸的混合模型，預測了煤制乙炔濃度［8］。 LIU R L等基于模糊神經網絡建立了系統過程參數、元素含量、氣體濃度的軟測量模型［9］。 VENKATA V S等提出了基于即時學習的廣義回歸網絡軟測量模型［10］。

隨著深度學習的發展，深度神經網絡大量應用在軟測量建模中。 SHANG C等研究了基于深度神經網絡的原油蒸餾裝置重柴油95%點的軟測量建模方法［11］。 WANG K C等基于卷積神經網絡對互相關變量建立軟測量模型［12］。 WANG Y L等基于注意力機制的動態堆疊自編碼器網絡建立了加氫裂化過程的軟測量模型［13］。 YI L等基于集成深度學習對原油餾分產率進行軟測量建模［14］。

柴油加氫生產過程較為復雜。 與閃點和終餾點關聯的輔助變量多達數百種，過程變量存在非線性、強耦合等特點。 因此，機理模型和統計回歸模型不能準確描述非線性系統內部的耦合關系。經典前饋神經網絡的收斂速度慢，內部結構和訓練機制簡單， 不能實現有效信息的提取與聚合，影響軟測量精度。 柴油加氫生產過程的質量指標數據都來源于實驗室離線化驗，數據采集時間長且數據規模小，使用深度網絡建模容易出現過擬合現象，不能得到具有強泛化性的軟測量模型。

針對上述問題，筆者采用機理分析法和數據可視化分析法選擇輔助變量， 基于圖卷積網絡（Graph Convolution Network，GCN）［15］建立了精制柴油閃點和石腦油終餾點的軟測量模型。 與傳統前饋網絡相比，圖卷積網絡收斂速度快，具有信息聚合能力和特征融合能力； 與深度網絡相比，圖卷積網絡對小樣本數據具有更強的泛化能力。

1 問題分析

1.1 柴油加氫生產系統概述

柴油加氫生產系統分為原料預處理系統、反應系統、高低分離系統、分餾系統、干氣脫硫系統、輔助系統以及公用工程系統。 原料經過濾、緩沖、混合及換熱等預處理操作進入反應器， 得到的反應產物經高壓分離器進行氣液兩相分離， 分離的氫氣進入脫硫塔實現循環利用。 低壓分離器產出低分油之后送入汽提塔脫硫， 脫硫后的混合物輸送至分餾塔進行分餾。 為確保產品的硫含量符合國家標準GB/T 19147—2016《車用柴油》的要求，分餾后的產品要經過干氣脫硫系統再次脫硫。

柴油加氫生產工藝要求精制柴油閉口閃點不低于62 ℃，加氫石腦油終餾點不超過184 ℃。根據精餾原理， 柴油和石腦油的餾程存在明顯差距，可以通過分餾實現產品分離。 作為分餾塔進料的重組分，精制柴油自塔底收集，經多個換熱器和塔底空冷器送至精柴出裝置。 塔頂油氣包含石腦油，經塔頂空冷器冷卻后進入冷回流罐。

1.2 質量指標軟測量難點

柴油的閃點是指柴油在加熱時，溢出蒸氣與空氣的混合物質在接觸火焰時發生瞬間閃火所需的最低溫度。 柴油混入的輕組分越多，沸點越低，餾程越低，蒸氣壓越高，越容易達到柴油爆炸下限。 因此，柴油的閃點越低，越易燃，其數值取決于柴油的餾程［16］。

石腦油是汽油粗制產品， 不同的分離產物對應石腦油不同的餾程。根據生產需求，選擇具有相應終餾點的石腦油作為原料， 如果石腦油的質量指標不符合要求，就無法保證最終產品的質量［16］。

目前沒有可以在線測量閃點和終餾點的儀器，只能通過實驗室離線化驗得到準確數值。 實驗室分析一次柴油閃點需要約40 min， 完成一次分析之后必須等待儀器降溫至所需溫度才能進行下一次分析實驗［17］。這會影響產品的調整周期，降低生產效率和產品質量，生產安全也不能得到保證。 因此，軟測量是解決閃點和終餾點在線估計的可行替代方案。 柴油加氫生產系統涉及多個連續反應單元， 機理分析難以建立精確的數學模型。 閃點和終餾點在一定程度上存在耦合，相關過程變量多， 統計回歸模型難以準確描述強耦合、非線性變量之間的關系。 傳統前饋網絡不能充分學習變量之間的關聯信息，模型的收斂速度慢，影響軟測量的準確性和快速性。 柴油加氫生產過程的質量指標化驗時間長、 數據規模小，僅少量樣本可以用于軟測量建模，使用深度網絡建立的軟測量模型泛化能力差，過擬合風險高。

2 輔助變量的選擇

輔助變量的選擇和數據的質量影響軟測量模型的精度。 輔助變量過多會增加模型的復雜度，降低運算效率；輔助變量過少會因信息缺失出現模型欠擬合現象，降低模型的準確性。 柴油加氫生產過程涉及的狀態變量多達約260種，需要對輔助變量進行選擇。

輔助變量的選擇方法主要分為機理分析法和數據分析法。 只通過機理分析選擇變量容易因經驗和知識的缺乏忽略隱含的強相關變量，只通過數據特征選擇變量可能忽略具有重要物理意義的變量。 因此，結合機理分析和數據分析選擇變量能夠提高輸入信息的完備性，避免無關變量干擾主導變量的預測。

為選擇關鍵變量，筆者首先分析了柴油加氫生產過程的機理，明確了變量的物理意義和影響因素。 其次，筆者對過程數據進行可視化，分析了輔助變量的分布特征和相關性，得到了機理分析無法確定的強相關變量。

2.1 工藝機理分析

在分餾系統中， 分餾塔進料的沸點隨塔內溫度和壓力動態變化。 根據Clausius-Clapeyron方程［16］，某一單組分系統達到相平衡時，壓強p隨溫度T的變化關系為：

恩氏蒸餾原理［16］表明，通過測量油品在加熱過程中不同時刻的恩氏蒸餾溫度可以得到準確的閃點和終餾點。 所以，溫度和壓力是影響閃點和終餾點的關鍵變量。 筆者結合柴油加氫生產過程機理分析輔助變量的直接影響因素，分析結果見表1。

表1 輔助變量的直接影響因素

精制柴油作為重組分從分餾塔塔底進行收集，塔底溫度和液位會影響柴油的閃點。 重組分一部分來源于塔頂回流液的二次蒸餾，塔頂回流罐的狀態變量也會影響柴油閃點，如塔頂回流罐壓力、液位及流量等。 石腦油作為輕組分自塔頂收集，分餾塔的進料溫度、塔頂溫度、塔頂回流量及塔頂回流罐壓力等變量都會影響石腦油的終餾點。

柴油加氫生產過程總是將兩種或兩種以上的變量保持一定比例關系，比例一旦失調，會直接影響生產甚至造成事故。 為提高模型輸入信息的完備性， 筆者重構了8組基于實際變量比例關系的輔助變量，見表2。 例如，塔頂回流量和回流罐壓力都影響閃點和終餾點，而塔頂回流量和回流罐壓力存在關聯關系。 因此，用回流罐壓力和塔頂回流量的比值作為新的特征來衡量回流罐內的氣液相平衡關系。

表2 輔助變量重構結果

2.2 輔助變量特征分析與數據可視化

箱型圖是一種數據統計分布的可視化方法。箱長、 箱頂和箱底分別表示樣本的四分位距、75%分位數和25%分位數，箱內分界線表示樣本的中位數。從箱內分界線的位置可以判斷樣本的偏態程度，超出箱型圖邊緣的樣本數據視為離群點。 經歸一化的輔助變量箱型圖如圖1所示，存在較多離群值的輔助變量集為{A，H，J，L，O，P，Q，U，W}， 呈偏態分布的輔助變量集為{B，C，F，H，M，O，V}。

圖1 歸一化的輔助變量箱型圖

方差過濾是一種特征選擇方法。 輔助變量的方差可以反映數據波動情況和特征的信息量，低方差變量容易使模型學習到近似噪聲的分布規律，降低模型精度。 筆者通過方差過濾保留了具有高方差的輔助變量，剔除了低方差特征。 如圖2所示，輔助變量集{F，P，S，U}的方差均小于0.01，不能作為模型的輸入。

圖2 輔助變量方差分布

為分析輔助變量的統計分布， 需要對變量進 行 核 密 度 估 計 （Kernel Density Estimation，KDE）。 通過變量的分布直方圖繪制KDE曲線，如圖3、4所示，變量T的分布近似正態，變量H的分布則是偏態的。 根據變量的KDE可視化結果，變量集{A，D，E，G，J，L，N，R，T，W}呈正態分布，變量集{B，I，K，M，V}則出現偏態。 偏態分布使數據的樣本均值和樣本方差不獨立， 干擾模型學習。 因此，在模型輸入前，需要對呈偏態分布的數據正態化處理。

圖3 變量T的KDE曲線

圖4 變量H的KDE曲線

圖5是基于Spearman系數的輔助變量相關性分布圖， 以每個元素的熱度表征了變量之間的Spearman相關性， 即相關系數。 矩陣元素的顏色越深， 則其對應的兩個變量的正相關性越強；反之，負相關性越強。

圖5 輔助變量的Spearman相關性分布圖

2.3 輔助變量的選擇結果

通過機理分析方法得到的輔助變量選擇結果見表3。

表3 基于機理分析的輔助變量選擇結果

通過特征分析方法得到的輔助變量選擇結果見表4。

表4 基于特征分析的輔助變量選擇結果

由于重構變量僅從機理角度考慮，可能存在不顯著、低相關等問題。 因此，重構變量選擇更側重于數據特征分析的結果， 選擇具有高方差、高相關、高信息量的重構變量作為軟測量的輔助變量，如變量O和W。 基于機理分析和特征分析，精制柴油閃點和石腦油終餾點的變量選擇結果見表5。

表5 柴油加氫生產過程軟測量模型的輔助變量與主導變量

3 基于圖卷積網絡的軟測量模型

在經典前饋神經網絡的基礎上，圖卷積網絡實現了信息聚合和特征融合，對小樣本數據建模具有更強的魯棒性。 筆者基于譜域GCN建立了軟測量模型， 以處理后的變量作為模型的輸入，以精制柴油閃點和石腦油終餾點的預測值作為模型的輸出。

譜域GCN以無向圖作為訓練數據在神經元中傳遞，訓練過程包括特征融合、信息更新和循環優化。 如圖6所示，GCN的整體架構依然是由輸入層、隱含層和輸出層組成的，其中隱含層具有多個圖卷積層。 僅通過無向圖中結點的單一特征不能使模型充分推理該結點的類別，需要融合鄰接結點的特征， 增強各個結點特征的表征能力。經一次聚合，結點融合了一階鄰接點的特征。 為得到更完備的特征信息，再經二次聚合，結點通過一階鄰接點已聚合的特征，間接融合了二階鄰接點的特征，循環迭代。 最后對每個結點的輸出特征進行分類或回歸， 計算損失并優化網絡權值。 因此，每個圖卷積層都是對輸入數據進行特征擴散與聚合操作。

圖6 圖卷積網絡的信息聚合機制

GCN對各個結點的度進行對稱歸一化，融合了自身結點的特征形成閉環，避免其他鄰接點淹沒了當前結點的特征信息。 若無向圖具有n個結點，則GCN的特征傳遞機制表示為：

GCN的神經元傳遞了具有非歐氏結構的圖表征數據，無向圖中結點間的拓撲關系和連接強度是基于其鄰接矩陣A-建立的數學描述， 連接強度量化了結點之間的信息梯度。 然而，在實際工業過程中，傳感器采集的過程變量集合構成的是一種歐氏數據， 無法直接用鄰接矩陣顯式計算。因此，用基于過程變量的互信息量來表達其構成的無向圖之間的連接關系是一種可行方案。

其中，EN（·）表示變量的Shannon熵；EN（·，·）表示兩個變量之間的聯合Shannon熵。

如果網格數是固定的， 則不同的網格劃分方法能夠得到不同的MI（DS｜G）。 基于最大互信息量計算最大互信息系數MIC（DS），并以此確定由過程變量所構成結點的初始特征， 代替了鄰接矩陣A-，即：

4 仿真研究

4.1 數據預處理與特征提取

為消除數據量綱和數據偏態性對模型精度的影響，需要在輸入前對數據進行歸一化和規范化，即：

其中，Cov（u，v）表示隨機變量u和v的協方差，σu和σv表示其對應的標準差。

經計算柴油加氫過程數據集輔助變量的Pearson相關系數矩陣，可以發現輔助變量之間存在多重共線性。 為避免多重共線性對模型精度的影響，需要對輔助變量進行特征提取。 筆者基于主元分析法減小了輔助變量之間的多重共線性，得到了低維且稠密的特征變量，以此作為軟測量模型的輸入。 主元分析法基于樣本的協方差矩陣衡量特征的相關性，基于樣本方差衡量特征的信息量。 為度量降維特征的信息量，筆者以累計方差貢獻率（Cumulative Varian ce Contribution Rate，CVCR）作為主元個數選擇的依據，即：

在模型計算量允許的前提下， 盡可能選擇CVCR高的主元個數。 當CVCR＞0.95時，降維特征包含了原始特征的主要信息。 如圖7、8所示，當兩個輔助變量集的主元個數為8時，CVCR均達到0.95以上。 因此，筆者以8個主元的降維特征作為軟測量模型的輸入。

圖7 精制柴油閃點的累計方差貢獻率

圖8 石腦油終餾點的累計方差貢獻率

4.2 軟測量建模仿真

本課題的軟測量實驗仿真數據來自某石化公司的柴油加氫生產過程。 數據經預處理和特征提取后，按照8∶1的比例劃分為訓練集和測試集，以軟測量模型的預測結果ye與真實化驗值y之間的均方誤差（Mean Square Error，MSE）作為網絡訓練的損失值loss， 采用均方根誤差 （Root Mean Square Error，RMSE）和最大絕對誤差（Maximum Absolute Error，MAE）作為模型精度的評價指標，即：）

其中，yei表示在第i個采樣時刻質量指標的預測值，yi表示在第i個采樣時刻質量指標的離線化驗值，n表示樣本數量。

筆者使用最大互信息系數矩陣代替鄰接矩陣作為GCN的訓練數據，建立了基于GCN的軟測量模型。 網絡結構及其維度如下：

輸入層 8

隱含層 1×3

隱含層 3×1

全連接層 8×1

網絡配置參數如下：

迭代次數 2 000

學習率 0.01

損失函數 MSE

優化器 Adam

圖9、10分別是精制柴油閃點和石腦油終餾點的真實值和軟測量模型輸出的預測值， 模型輸出的預測值穩定在±5%的置信區間內， 并標注了閃點和終餾點的參考控制限（分別為62 ℃和184 ℃）。 基于GCN的軟測量模型精度的計算結果見表6。

表6 圖卷積網絡軟測量模型的精度評價指標

圖9 基于GCN的精制柴油閃點軟測量建模結果

圖10 基于GCN的石腦油終餾點軟測量建模結果

4.3 模型精度對比

為驗證并比較基于GCN的軟測量建模效果，筆者選擇目前廣泛應用的6種軟測量模型進行仿真對比研究， 包括偏最小二乘 （Partial Least Squares，PLS）、 支 持 向 量 回 歸 （Support Vector Regression，SVR）、 多 層 感 知 機 （Multilayer Perceptron，MLP）、 徑 向 基 網 絡 （Radial Basis Network，RBF）、循 環神經網 絡（Recurrent Neural Network，RNN）和門控循環單元（Gated Recurrent Unit，GRU）。 基于精制柴油閃點和石腦油終餾點建立上述7組軟測量模型之后， 計算各組模型的軟測量精度，得到的對比實驗結果見表7、8。

表7 精制柴油閃點軟測量模型精度對比

表8 石腦油終餾點軟測量模型精度對比

對比結果表明，相比于統計推理算法（如PLS和SVR）、前饋網絡模型（如MLP和RBF）和循環網絡模型（如RNN和GRU），基于GCN的軟測量模型在精制柴油閃點和石腦油終餾點兩個質量指標上都具有更小的RMSE， 說明了GCN在軟測量建模中的有效性，并且GCN的信息聚合機制使軟測量模型具有更高的平均精度，在兩個不同的質量指標上都具有良好的表現。 MAE小， 說明基于GCN的軟測量模型相比于其他6種模型而言，產生的最大誤差更小，具有較好的魯棒性，可以自適應地跟蹤外部輸入的劇烈變化。 因此，GCN有效地提升了精制柴油閃點和石腦油終餾點的軟測量準確性和魯棒性，具有更好的泛化能力。

5 結束語

筆者提出了基于圖卷積網絡的柴油加氫生產軟測量方法，解決了精制柴油閃點和石腦油終餾點的在線測量問題。 首先從工藝機理的角度分析了輔助變量的物理意義和機理關系，從數據特征的角度分析了輔助變量的統計分布和相關性，完成了輔助變量的篩選和重構。 然后對圖卷積網絡軟測量模型進行了仿真研究。 結果表明，相比于傳統前饋神經網絡和循環神經網絡，基于圖卷積網絡的軟測量模型具有更高的測量精度和更快的收斂速度，在實際應用中具有可行性、準確性和高效性。