基于文獻計量學的剩余污泥高值化利用研究趨勢分析

龍於洋 肖立群 沈東升 吳書林

(浙江省固體廢物處理與資源化重點實驗室,浙江工商大學環境科學與工程學院,浙江 杭州 310012)

隨著污水處理量的快速增加,全球學術界和工業界對污水處理創新性研究的關注度也與日俱增。活性污泥工藝因其高效的處理能力和穩定的工藝性能,已成為污水處理處置最廣泛應用的方法之一。然而,根據活性污泥工藝特點,污水處理進程的加快也加重了其主要副產物剩余污泥的處置負荷。據統計,中國2019年剩余污泥干物質總量達1 175萬t,且以10.7%的速率逐年遞增。與此同時,歐盟和美國年均剩余污泥干物質產量分別達到900萬t和1 780萬t[1]。剩余污泥中富集了銅、鉻、鎳等重金屬以及有毒有機物[2-3],嚴重影響自然環境,存在的病原微生物亦會對人類健康和生態系統構成威脅[4]。然而,剩余污泥同時也蘊藏了大量的有機質,具有一定的資源再生潛力。開發合理的剩余污泥處理處置手段已迫在眉睫。

剩余污泥的處理處置技術主要包括以去除污染物為主的衛生填埋和干化焚燒,以及以資源回收為主的高值化利用。其中,衛生填埋雖然技術簡單、成本低,但占地面積較大且易造成銅、鉻、鎳等重金屬污染[5];干化焚燒具有處置效率高、技術成熟等優點,但易釋放二噁英、二氧化硫等產生二次污染[6]。相較之下,對剩余污泥中可利用有機質進行有效回收并將其轉化為高能值燃料或工業原料,可在實現污泥減量的同時實現資源的再生[7],具有十分廣闊的應用前景。

當前,剩余污泥的高值化利用技術主要集中在甲烷、氫氣、揮發性脂肪酸等代謝產物的生物厭氧技術方面。ZHANG等[8]通過過氧化鈣強化剩余污泥厭氧發酵將揮發性脂肪酸產量提升了96%;ZHANG等[9]在剩余污泥中添加鐵錳改性生物炭,在降低其中重金屬環境毒性的同時,使甲烷產量增加55.86%。而VILLALOBOS DELGADO等[10]和XIAO等[11]通過可持續萃取方法可將賦存于剩余污泥中的高值有機物強效回收,得到肥料、黏合劑、動物飼料等工業原料需要的脂質、蛋白質等。KUMAR等[12]從污泥中回收聚羥基鏈烷酸酯(PHA)也實現了剩余污泥的高值化利用。可見,高值化利用技術可實現剩余污泥從“廢棄污染物”向可提取能源的“資源庫”方向的轉化,對綠色可持續的有機廢棄物處置技術的發展具有重要意義。

目前關于剩余污泥高值化利用的研究較多,但缺乏系統的分析和總結。本研究采用文獻計量學方法,基于Web of Science(以下簡稱WOS)核心數據庫,對近20年間(2002—2021年)收錄的剩余污泥高值化利用領域的文獻進行量化分析,對剩余污泥高值化研究領域的高頻關鍵詞進行重點梳理和總結,旨在發現該領域不同時期的研究熱點及發展趨勢,為后續的污泥處理處置方法研究提供新視野和新方向。

1 數據來源與研究方法

1.1 數據來源

本研究數據基于WOS 核心數據庫,以剩余污泥、高值化以及特定強相關性產物為主題檢索詞(excess sludge、waste activated sludge、excess activated sludge、biorefinery、high value、fuel、biogas、methane、hydrogen、acid、lipid、protein、biodiesel),時間跨度為2002年1月1日至2021年12月31日,數據庫的最終檢索時間為2022年4月11日。文獻類型為研究性論文與綜述論文的共集。

1.2 可視化分析方法

借助VOSviewer軟件中共現網絡視圖分析文獻中關鍵詞的共現聚類情況,以揭示剩余污泥高值化利用的研究熱點及趨勢。

2 結果與討論

2.1 時間分布和作者分析

以WOS核心數據庫為數據源,按照特定核心關鍵詞對2002年到2021年發表的全部文章進行關鍵詞檢索,共得到8 508篇與剩余污泥高值化利用相關的出版文章。檢索得到的相關文章包含12種類型,主要以研究性論文(7 707篇,91%)為主,另外包括綜述論文536篇(6%)以及其他類型265篇(3%)。為明確該領域的整體研究進展和熱點,對其中8 243篇以實證研究和綜述為主的文章進行著重分析。

如圖1所示,2002—2021年間該領域論文發表量呈現逐步上升的趨勢。2002—2005年,該領域處于穩步發展階段,論文年發表量小于100篇;2006—2012年,論文發表量進入波動上升期,年發表量突破100篇,最高發表量達到270篇,除個別年份有所波動外,總體漲幅明顯,表明剩余污泥高值化利用的相關研究已引起國內外關注;2013年之后該領域進入快速發展期,論文年發表量增幅顯著增多,在2021年單年發表量達到1 058篇的高峰,表明近10年間剩余污泥高值化利用相關研究在國內外的關注度逐漸增高,更間接證明剩余污泥引起的環境污染、資源消耗等問題影響較大,而高值化利用是解決此類問題的有效手段。

圖1 剩余污泥高值化利用領域年度及累計論文發表量Fig.1 The annual and cumulative number of research articles on high-value utilization of excess sludge

表1列出了發表量前10位的發文作者及其相關信息,10位作者在其發表的文章中以第一作者或通訊作者為主。其中來自中國的作者占50%。論文發表量前10位中有3位學者來自中國湖南大學,且學者WANG D B和YANG Q二人分別以138篇和111篇的發表量優勢名列前2位;另一位湖南大學的學者LI X M在該領域以87篇的發表量位列第7,其文獻引用次數高達4 011次,排名第3。此外,除去中國的發表機構,仙臺東北大學、悉尼科技大學、南洋理工大學都來自發達國家,由此不難看出,剩余污泥高值化利用領域研究在我國發展迅速,并與發達國家比肩成為該領域的領跑者。

表1 剩余污泥高值化利用領域論文發表量前10的作者Table 1 Top 10 authors in the field of high-value utilization of excess sludge

2.2 學科領域和首選期刊

論文涉及到98個學科領域,存在多領域交叉的情況,總體以7個最具相關性學科領域為主,如圖2所示,包括環境科學(3 836篇,46.5%)、工程環境(2 533篇,30.7%)、生物技術應用微生物學(1 894篇,23.0%)、能源燃料(1 860篇,22.6%)、工程化學(1 577篇,19.1%)、水資源(1 386篇,16.8%)以及農業工程(1 144篇,13.9%),除此之外的其他學科領域文論發表量均不足500篇。根據近20年文獻的出版領域可以看出,剩余污泥高值化利用的相關研究以工程環境、工程化學和農業工程相關的“工程”領域居多。作為一種通用式的學科領域,“工程”類文獻數量的增長可能與剩余污泥高值化利用相關運行系統,如厭氧側流反應器[13]、兩步熱溶解系統[14]等工藝的應用有關。盡管能源燃料學科領域在2003年的論文發表數量僅有1篇,但此后其論文發表量的增長速率顯著加快,到2021年達到了235篇,該領域論文的篇均被引次數更是以40.85次的優勢顯著領先于其他學科領域。能源資源枯竭一直是全球亟待解決的重要難題。據預測,隨著研究重點轉向資源回收以最大限度地減少能源消耗,“能源”主題領域將進一步發展[15],此結論在能源燃料領域論文發表量顯著增加的現狀中得到有效印證。

圖2 前7個與剩余污泥高值化利用最相關的學科領域論文發表量Fig.2 The number of published articles associated with the top 7 subject areas in high-value utilization of excess sludge

從載文期刊角度分析,關于剩余污泥高值化利用的文獻已在200種不同的期刊上發表,表2總結了前10名最具生產力的期刊發表情況。如表2所示,BioresourceTechnology期刊發表了1 075篇(13%)文獻,總引用次數達到45 210次,位列所有期刊榜首,其中論文“Non-conventional low-cost adsorbents for dye removal:a review”的單篇引用次數高達3 118次;WaterResearch和ChemicalEngineeringJournal期刊文獻發表量分列第2、3位,分別達到538篇和321篇。總體來看,生物資源、水環境以及化學工程領域均有涉及剩余污泥高值化利用相關研究,但主要集中在生物資源技術領域。從篇均被引頻次來看,對比WaterScienceandTechnology期刊文獻發表量達到293篇而篇均被引頻次僅為14.58次的情況,JournalofHazardousMaterials期刊的總發表量雖略低(200篇),但其篇均被引頻次達到了65.18次,位居十大最具生產力期刊之首,表明該期刊發表的文獻極具創新性和參考性,在剩余污泥高值化領域具備一流的影響力。

2.3 國家機構

對在剩余污泥高值化利用領域發文領先的國家和機構進行分析,中國(3 541篇)、美國(720篇)和澳大利亞(450篇)是論文發表總量排名前三的國家。2006年之前,美國以微弱的發表量優勢領先于其他國家,但是近20年間,其年發表量增勢平緩,年均增長速率為12.7%。澳大利亞與美國的發展趨勢較為相似,年發表量至今未能突破百篇,但總發表量逐漸有反超美國的勢頭。我國自2007年論文發表量則一直處于領先地位,2021年年發表量就達到552篇,占當年總發表量的52.2%。我國論文發表量的增長趨勢從側面證實了剩余污泥高值化利用領域的快速發展,這與2012年《“十二五”全國城鎮污水處理及再生利用設施建設規劃》首次對污泥處理提出具體排放指標,到2017年《“十三五”全國城鎮污水處理及再生利用設施建設規劃》明確提出從“重水輕泥”轉向“泥水并重”等一系列國家政策的出臺密切相關;2020年修訂版《固體廢物污染環境防治法》將污泥列入無害化要求管理對象中,這或將使剩余污泥高值化利用領域的研究熱度達到新高度。

表2 與剩余污泥高值化利用相關的10種最具生產力期刊Table 2 Top 10 productive journals in publishing research articles on high-value utilization of excess sludge

中國不僅在污泥高值化利用領域論文發表數量上顯著領先,在主要研究機構中的占比也處于優勢地位。機構論文發表數量及被引次數的數據分析結果見圖3,在剩余污泥高值化利用相關研究的前15所代表性研究機構中,其中9所來自中國,共發表了2 098篇論文,占總發表量的25.5%。其中,中國科學院是論文發表量最多的機構,達到424篇。其次是同濟大學、哈爾濱工業大學、湖南大學、清華大學為代表的國內重點研究機構。從論文被引次數來看,同濟大學的發表量(406篇)雖略低于中國科學院,但其被引次數(16 049次)卻顯著高于其他機構,位居第一。來自國外的機構有6所,其中歐洲研究型大學聯盟在論文發表量只有151篇的情況下,論文被引次數高達11 798次。此外,昆士蘭大學、南洋理工大學和悉尼科技大學也是剩余污泥高值化利用領域影響力較高的研究機構,近年來在厭氧消化產甲烷[16-17]、短鏈脂肪酸的回收[18]以及微生物制氫[19]等方面的研究成果較多。

圖3 剩余污泥高值化利用相關研究代表性機構Fig.3 Representative institution of research on high-value utilization of excess sludge

通過VOSviewer可視化圖進一步分析各個國家之間的聯系,總體看來,在剩余污泥高值化利用研究方面,我國與美國、澳大利亞以及新加坡之間的合作次數較多。

2.4 剩余污泥高值化利用研究熱點

利用 VOSviewer 中關鍵詞分析功能,得到該領域8 243篇相關文獻中包含的20 148個關鍵詞,將相似的關鍵詞進行歸一化合并,最低共現次數設置為60次,得到符合條件的196個關鍵詞。其中,“waste activated sludge”(6 533次)出現的次數最多,其次是“anaerobic-digestion”(2 732次),其余出現次數較多的關鍵詞包括“methane production”(1 474次)、“acids”(1 326次)、“biogas production”(1 218次)等。由這些關鍵詞可看出,剩余污泥高值化利用領域的研究重點是以厭氧技術為主要手段對甲烷和脂肪酸進行回收。

與上述高頻詞共同關聯的關鍵詞“solubilization”以及“pretreatment”體現出的研究重點為促進厭氧消化的增溶預處理,如“thermal pretreatment”“microwave”“ultrasound”等。一般來說,剩余污泥厭氧消化主要包括增溶、水解、產酸和產甲烷4個步驟[20],增溶和水解為后續生成短鏈脂肪酸提供小分子有機物,被認為是短鏈脂肪酸生產的主要限速步驟[21]。短鏈脂肪酸在產酸過程中產生,隨后被產甲烷菌迅速消耗生成甲烷[22]。因此,學者主要通過強化增溶、水解過程來提高甲烷產量。為實現此研究目的,許多預處理方法,如熱解、超聲波、高級氧化、酸堿水解等被應用于污泥預處理研究中[23-24],H2O2-微波聯合預處理也被認為能夠增加剩余污泥中有機物的溶解度,可使甲烷產率提高38%[25]。除此之外,WANG等[26]發現35 ℃的中溫條件下pH控制為8可以獲得較高沼氣產量,這類研究關心的重點與“pH”以及“temperature”關鍵詞的出現情況相吻合。

除此之外,“extracellular polymeric substances”(809次)的高頻出現也值得關注。剩余污泥中含有的高濃度多糖、蛋白質以及脂質等有機物會嵌入到胞外聚合物基質中,使得有機分子的高效回收受限。在剩余污泥中使用液氮凍融[27]、表面活性劑[28]以及強氧化劑[29]可促進胞外聚合物解崩釋放可溶性有機物以提高剩余污泥的厭氧消化能力。

目前新興研究集中于氣體燃料的回收,研究重點圍繞在以厭氧消化為中心的體系中,資源回收內容也大多只針對于甲烷的回收轉化。實際上,基于剩余污泥復雜的有機成分和一些新興的研究成果來看,存在著比沼氣更具價值的高附加值產品。例如污泥熱解產生的生物油[30],通過碳鏈延長技術從污泥中生產的中鏈脂肪酸[31],以及污泥中半纖維素、纖維素和復合糖增值轉化而成的烷基糖苷、乙酰丙酸烷基酯和呋喃化合物[32]。XING等[33]以剩余污泥為原料,制備了雙功能高效固體酸催化劑,實現了對5-羥甲基糠醛(HMF)的回收。HMF作為構建生物質衍生中間體的基本結構單元,可進一步轉化為生物燃料和一系列高值化學物質[34]。這些資源回收方式為污泥資源化回收利用提供了更廣闊的視角。推測未來剩余污泥高值化利用的發展趨勢或將朝著更加多元創新的產物方向發展。

3 結 語

(1) 剩余污泥高值化利用相關研究領域的論文發表量逐年遞增,中國、美國和澳大利亞是該領域論文發表量排名前三的國家。中國在該領域的發展尤其迅速,自2007年之后一直處于世界領先地位。中國科學院的論文發表量占據榜首,同濟大學的論文被引次數最高,論文發表量最多的作者來自中國湖南大學。

(2) 就學科領域和期刊選擇而言,“工程”研究一直是該領域的涉獵重點,“資源”主題的發展趨勢明顯,這與BioresourceTechnology期刊主題契合度較高,該期刊發表的相關研究性論文最多。

(3) 能夠實現甲烷和脂肪酸回收的厭氧消化技術,以及促進厭氧消化效率的預處理手段是剩余污泥高值化利用的主要研究熱點,但新興產物的研究正逐步進入大家的視野,有望成為剩余污泥未來高值化利用的發展方向和研究重點。