典型含水層揮發性有機物分布特征及健康風險

王 穎,王明玉,吳昌永,王 月*,范 帥,馬學敏

典型含水層揮發性有機物分布特征及健康風險

王 穎1,王明玉2,吳昌永1,王 月1*,范 帥1,馬學敏1

(1.中國環境科學研究院,環境污染控制工程技術研究中心,中國環境科學研究院環境基準與風險評估國家重點實驗室,北京 100020；2.中國科學院大學資源與環境學院,北京 101408)

為探究含水層中揮發性有機物分布特征及評價其對人體健康風險,以我國西北地區某有機污染場地為研究對象,利用分層采樣技術采集地下水樣品65個,選擇特征分析指標苯胺和COD,采用多元統計學、吸附熱力學、三維插值、健康風險評估等方法揭示含水層中苯胺和COD分布特征及環境健康風險,結果表明:研究區地下水已受到污染,單因子污染指數苯胺最大為305.42,COD最大為90.63;含水層苯胺和COD呈面狀污染,污染范圍較大;苯胺和COD垂向分布存在分層現象,深層(埋深7～12.7m)含水層中苯胺和COD濃度更高、污染面積更大;吸附態苯胺總質量是溶解態苯胺總質量的1.18倍;地下水中苯胺對人體健康產生致癌風險和非致癌危害,飲水途徑健康風險高于皮膚接觸.

揮發性有機物；分布特征；吸附作用；三維插值；健康風險

揮發性有機物(VOCs)引起的地下水污染已成為當今社會最普遍的環境問題之一.污染場地修復是保護地下水環境和人體健康的必要措施.精準識別場地污染特征,評估場地環境風險,是污染修復邊界劃定和修復方法選定的基礎[1].

地下水污染特征分析主要包括污染狀況調查評價、空間分布表征[2]、污染成因分析[3]、風險評價[4]等.受污染物種類、地層巖性、含水層厚度、地下水流作用等因素影響,含水層中污染物在水平及垂直方向的分布存在差異[5].同時,由于含水層介質對有機污染物的吸附作用,部分污染物以吸附態存在于含水介質中,在地下水抽取、水位波動等條件下不斷向地下水和空氣中釋放污染物[6],對土壤及地下水環境,甚至是人體健康造成威脅.目前,針對含水層中VOCs污染調查研究多關注于水平方向[7-8]、單一相態[9]的分布規律,較少考慮含水層中不同相態污染物的垂向分布特征.如何通過有限的現場鉆孔采樣點,準確表征場地地下水環境污染已成為亟待解決的問題.

本研究針對厚度大于10m含水層中VOCs的賦存特征,以我國西北地區某有機污染場地為案例,通過分層采樣技術對研究區地下水特征污染物苯胺和COD進行采集,并利用多元統計學、吸附熱力學、三維插值、健康風險評價等方法,系統揭示不同深度含水層中吸附態和溶解態污染物的分布規律、污染特征及環境健康風險,以期為VOCs污染場地地下水修復治理等工作提供理論支撐和科學指導.

1 材料和方法

1.1 研究區概況

研究場地位于我國西北地區,所在區域氣候干旱,風大沙多,多年平均氣溫10.7℃,多年平均降水量302.9mm,降水量年內分配不均,主要集中在6～9月.場地自然地面以下18m深度范圍內的地層結構按巖性可分為4層,自上而下依次為0～1m填土、1～7m粉土、7～14m細砂、14～18m粉質黏土層(相對隔水層).區域地下水主要為第四系松散巖性孔隙水,潛水主要賦存于粉土和細砂層中,含水層介于標高1081～1093m,厚度8.6～12.7m.地下水位埋深1.56～ 3m,水位標高1092～1094m,單井涌水量100～ 1000m3/d.潛水受到大氣降雨及上游地下水的側向補給,天然徑流總趨勢為由西南向東北.

該場地是農用化學品制造企業,主要生產多菌靈,研究區范圍如圖1所示.2016年廠區多菌靈裝置(母液池)發生泄露,場地潛水含水層受到污染,高濃度污染區分布在D1及D3點附近.發現后企業立即開展場地修復工作,修復方案分前、中、后期3個修復階段,目前修復工作已經進入后期階段.前、中期通過7口地下水井(D1、D2、D3、D4、D6、D8、D9)抽出后異位修復,地下水流場隨地下水抽取發生變化,恢復地下水位后,地下水流場分布如圖1所示.現階段場地地下水調查結果表明,場地地下水中共檢出19類有機物,均為VOCs,4項有機指標超過地下水對照值,包括苯胺、COD、苯酚、1,2-二氯乙烷.由于苯胺檢出率較高,同時為生產過程中重要原材料,故選擇苯胺為特征污染物.苯胺(C6H5NH2)是典型的VOCs,油狀無色液體,有特殊的芳胺氣味.含水層中苯胺以氣相、液相和NAPL相(非水相液體)3種相態存在.進入自然環境后,苯胺分子結構變得非常穩定,尤其在水環境中更穩定,容易導致持久的環境污染.此外,苯胺還極易附著在土壤顆粒上,難以通過降解去除[10].殘留在環境中的苯胺,不僅會污染土壤及地下水環境,還會對人體健康造成威脅[11-12].

圖1 研究區示意

1.2 樣品采集及測試

為全面了解含水層污染物分布情況,以苯胺和COD為特征污染指標,采用網格布點、判斷布點以及分層采樣相結合的方法設計采樣方案.分層采樣調查技術可反映污染物在三維空間上的分布,常用于土壤和地下水污染特征識別[13]及風險評價[14]等方面.研究區共布置37個采樣點位,其中28個通過建立叢式井組在每個采樣點布設兩口水井,分別對埋深在2.3～7m和7～12.7m的地下水進行采集;其余9個通過單井對埋深5～10m的地下水進行采集,如圖1所示.參照HJ 1019-2019[15]的相關要求,使用貝勒管分別進行地下潛水樣品采集.采集后的樣品在有冰凍藍冰的保溫箱內運送到實驗室.地下水樣品測定標準和程序依據HJ 822-2017[16]、HJ 828- 2017[17]中相關要求和技術規范,苯胺和COD樣品檢出限為0.057 μg/L和4mg/L,分別采用氣相色譜-質譜法、重鉻酸鹽法對地下水中苯胺及COD濃度進行測定.

1.3 數據處理及分析

1.3.1 數據統計及水質特征分析 采用軟件SPSS 26.0對場地含水層中污染物濃度進行描述性統計分析,揭示數據統計特征.廠區地下水流向由西南向東北,廠區東側緊鄰地表排水渠,該排水渠水質執行《地表水環境質量標準》(GB 3838-2002)Ⅳ類標準,參考該執行標準,采用“標準指數法[18]”進行地下水質量評價.采用“單因子指數法[19]”以對照點數據為標準進行單因子污染程度評價,表達式如式(1).對照點(圖1)參考地下水損害鑒定中參考點位法[20]選取,選取的對照點未受此次污染事件影響且與評價區間無其他污染源.

式中:為單因子污染指數,無量綱;C為某組分實測濃度,mg/L;C0為某組分地下水對照值濃度,mg/L.

1.3.2 含水層吸附污染物質量分析 吸附等溫線用于描述相同溫度下吸附平衡后,溶質分子在固相介質上的吸附量與其液相濃度間的關系.Freundlich模式適用于有機化合物的吸附[21],表達式為:

=dC(2)

式中:為單位質量干固體吸附污染物的質量,mg/kg;d為有機物分配系數,苯胺為0.207[22-23];為液相污染物濃度,mg/L;為等溫非線性程度,取值范圍0～1,苯胺值取1[22].

1.3.3 污染物空間分布分析 污染物在含水層中的分布具有一定的空間連續性,空間數據插值可以對土壤和地下水中污染分布進行模擬分析[24-28],廣泛應用于污染體積估算[29]、污染邊界確定[30-31]等方面.IDW作為一種確定性的插值方法,可以較好的保留真實鉆孔數據,且對調查點數量和先驗分布要求較低,具有良好的適應性[32].IDW插值基于相近相似原理[33],考慮搜索范圍內的每個實測點都對插值點具有一定影響,即權重.權重大小與估算點到實測點間的距離有關,距離越近,權重越大,反之越小.任一估算點數值是搜索范圍內各實測點數值f的加權平均,表示為:

式中:為估算點的函數值;f為實測點的函數值;W為對應實測點的權重系數;d為估算點(,,)到實測點(x,y,z)的距離, m;d(,,)-u為距離衰減函數;權指數為距離對插值點數值的影響作用,當=0時,距離無影響;當=1,距離的影響是線性的;當>1時,快速減少了遙遠位置的影響[34].

IDW插值精度受搜索點數、水平/垂直各項異性比系數(KH/V)、距離加權指數等參數影響.搜索點數是參與插值計算的采樣點個數,在高密度采樣情況下,過多采樣點參與IDW插值會增大預測誤差[35-36],設置本次插值模擬搜索點數為5.H/V反映污染物在含水層中各向異性分布,一般默認值為10,即水平方向上10個長度單位的采樣點,與垂向上1個長度單位的采樣點影響權重相同,H/V過小無法反映污染物在三維空間各向異性分布,過大則會降低空間分布連續性,使污染物插值分布出現明顯分層,為保證模型計算精度,設置H/V分別為3、5、8、10和12進行插值分析[37].IDW插值精度對權指數選擇也較為敏感,在比較最佳H/V數值的基礎上,設置權指數為2～10進行插值計算和精度比較.

三維空間插值計算、污染體積統計及可視化表征采用美國C-Tech公司開發的軟件EVS Pro v2020.5,插值方法預測結果采用交叉驗證法進行精度評價,提取10%的采樣點作為驗證點,剩余采樣點作為預測點進行空間插值后,通過平均誤差(ME)和均方根誤差(RMSE),將預測值與實測值進行對比分析,ME越接近于0,RMSE越小表明插值精度越高.

式中:(x)為預測值;*(x)為原始樣點值.

1.3.4 地下水健康風險評價 場地地下水作為日常生產、生活用水,主要通過飲用、皮膚接觸等途徑對人體健康造成威脅.參照《地下水污染健康風險評估工作指南(2019)》推薦模型進行地下水環境健康風險評價.

揮發性有機物致癌風險計算公式為:

CR=LADD×SF (8)

式中:CR為不同暴露途徑下致癌風險值,無量綱;LADD為不同暴露途徑下污染物的日均暴露劑量,mg/(kg·d);SF為不同暴露途徑下致癌斜率因子,mg/(kg·d),取值如表1所示.

揮發性有機物非致癌危害計算公式為:

式中:HQ為不同暴露途徑下非致癌危害商,無量綱;ADD為不同暴露途徑下污染物的日均暴露劑量,mg/(kg·d);RfD為非致癌污染物在不同暴露途徑下的日均參考劑量,mg/(kg·d),取值如表1所示.

表1 苯胺RfD和SF參考值

不同暴露途徑下污染物的日均暴露劑量ADD (LADD)計算公式為:

式中參數取值如表2所示.

表2 健康風險評價參數

注:“—”表示無相應參考標準值.

2 結果討論

2.1 研究區數據統計特征

研究區含水層中苯胺和COD濃度及吸附含量的描述性統計分析結果如表3所示,含水層介質對苯胺的吸附量通過式(2)計算得出.苯胺在地下水中的濃度范圍為0～14.049mg/L,在含水層介質中吸附含量為0～2.908mg/kg;COD在地下水中的濃度范圍為15～1450mg/L,數據分布范圍較大,表明研究區污染分布不均,存在局部污染嚴重的區域,該區域點位數據值極高.不同深度采樣點污染物數據的變異系數均超過100%,表明污染物在研究區含水層中濃度及吸附含量有較高的偏移性和空間變異特征.對同一采樣點不同深度污染物濃度及吸附含量值比較分析,部分采樣點污染數據在不同深度存在數量級差異,主要由于污染物與水密度不同,密度大于水的在重力作用下向下遷移,最終聚集于含水層底板,而密度小于水的則漂浮于地下水面,隨地下水位波動上下遷移,導致污染物垂向分布不均[6,41].不同深度采樣點污染物數據偏度和峰度值較大,表明數據集在空間上具有一定的離散特性,且偏度均大于零,屬右偏分布,不符合正態分布特征.

2.2 研究區地下水水質及污染特征分析

苯胺濃度最大值為14.049mg/L,COD濃度最大值為1450mg/L.參考相關標準,苯胺濃度最大值超過《地表水環境質量標準》(GB 3838-2002)[42].表3規定限值0.1mg/L的140.49倍,COD濃度最大值超過《地表水環境質量標準》(GB 3838-2002)[42]Ⅳ類標準值30mg/L的48.33倍,研究區地下水已存在較大的環境風險.

表3 含水層苯胺和COD濃度及吸附含量數據的統計特征

續表3

單因子指數評價結果如表4所示.不同深度地下水中苯胺及COD的單因子污染指數(值)均出現大于1的情況,研究區地下水已受到污染.埋深在2.3～7m的地下水(淺層地下水)苯胺值小于1的點位超過60%,多數點位未污染,已污染點位為輕度和中度污染;埋深在7～12.7m的地下水(深層地下水)苯胺值大于1的點位超過60%,多數點位受到污染,且超過10%的點位已達到嚴重污染,值最大可達到305.42,存在局部污染嚴重區.與淺層地下水相比深層地下水苯胺濃度更高,污染范圍更廣,污染較重.不同深度地下水COD的值大于1的點位均超過90%,研究區地下水存在大范圍COD污染.淺層和深層地下水COD的值最大分別為67.44和90.63,均達到嚴重污染水平.淺層地下水COD已污染點位主要為輕度及以下污染,所占比例57.1%;深層地下水則主要為中度及以上污染,所占比例60.7%,研究區地下水COD污染呈現深層較重的情況.

表4 地下水污染程度單因子指數評價

2.3 含水層溶解態污染物空間分布特征

不同水平/垂直各項異性比系數(H/V)條件下IDW插值預測精度平均誤差(ME)和均方根誤差(RMSE)如圖2(a)所示.5種插值模型ME和RMSE值均較小且接近于0,模型均具有較高精度,但不同H/V條件下插值精度差異較小,因此綜合考慮模型精度及研究需要,將H/V設定為8.不同權指數IDW插值預測精度ME和RMSE如圖2(b)所示,預測模型的ME和RMSE值均較小且接近于0,模型均具有較高精度,權指數為6時預測精度最高,本次插值計算權指數設定為6.

含水層中溶解態苯胺和COD空間分布如圖3所示.苯胺污染羽呈現西南向東北方向分布.超過苯胺對照值0.046mg/L的受污染含水層體積為1.41× 106m3,占研究區總含水層體積2.97×106m3的47.5%.淺層受污染含水層體積為5.20×105m3,占淺層含水層體積1.37×106m3的37.9%;深層受污染含水層體積為8.86×105m3,占深層含水層體積1.6×106m3的53.8%,深層含水層中苯胺的污染范圍更大.研究區地下水中苯胺總質量為133.04kg,其中淺層地下水苯胺質量14.9kg,深層地下水苯胺質量118.2kg,深層地下水中聚集了更多的苯胺.含水層中COD濃度較高,大部分區域COD污染濃度超過47mg/L,除苯胺外,研究區含水層存在其他有機污染物.超過COD對照值16mg/L的受污染含水層體積為2.95×106m3,占研究區總含水層體積的99.33%.淺層受污染含水層體積為1.35×106m3,占淺層含水層體積的98.5%;深層受污染含水層體積為1.6×106m3,深層含水層COD濃度均超過對照值.地下水中COD總質量1.06× 105kg,其中淺層地下水COD質量3.82×104kg,深層地下水COD質量6.81×104kg,深層地下水中COD污染更嚴重.受污染物性質、地層非均勻性、地下水流作用等因素影響,含水層中溶解態苯胺和COD空間分布存在明顯的分層特征.

圖2 不同KH/V和不同權指數模型預測誤差

IDW2-3表示權指數為2,H/V為3

圖3 研究區地下水溶解態苯胺和COD分布情況

含水層介于標高1081～1093m.為進一步分析不同深度含水層溶解態苯胺和COD污染分布情況,分別取標高為1090和1085m的含水層水平切片如圖4所示.結果顯示,淺層地下水(標高1090m)苯胺斑塊化分布明顯,污染濃度均低于1mg/L;深層地下水(標高1085m)苯胺濃度基本呈面狀分布,且圍繞D6、D12、D24采樣點形成3個高值聚集區,污染濃度最高可達14mg/L.從水平方向看,前、中期修復使苯胺濃度高值區分布發生變化,后期應根據污染物分布情況對修復方案進行調整.從垂直方向看,隨地下水埋深增加,苯胺污染分布范圍擴大,濃度增高,主要由于苯胺密度略大于水,在重力作用下苯胺發生垂向遷移,濃度隨深度增加而增大,高濃度污染范圍擴大并連成一片.淺層地下水COD圍繞D1、D8、D25形成濃度高值聚集區,污染濃度最高可達1079mg/L;深層地下水COD圍繞D1、D8、D25、D28、D26、D3濃度高值聚集區,污染濃度最高可達1450mg/L.從水平方向看,因研究區COD濃度較高,濃度高值聚集區仍然集中分布在D1、D3點附近,后期應根據污染物賦存狀態調整修復方案,更高效的去除含水層中有機污染物.從垂直方向看,隨地下水埋深增加,高值區面積增加,污染濃度增大.

圖4 研究區含水層水平方向溶解態苯胺和COD分布

2.4 含水層吸附態污染物空間分布特征

圖5 研究區含水層中吸附態苯胺空間分布情況

含水層中吸附態苯胺的空間分布范圍如圖5所示.含水層中吸附態與溶解態苯胺分布范圍相似,吸附態苯胺呈現西南向東北方向分布.研究區含水層中吸附態苯胺總質量為157.09kg,是溶解態苯胺總質量的1.18倍.苯胺以吸附態和溶解態存在于含水層中,吸附作用不僅會增加污染物在含水層中的停留時間[43],還會使大量污染物殘留于含水層中作為長期污染源,在水力作用下不斷向環境中釋放污染物,為地下水修復和治理帶來困難.深層含水層吸附態苯胺質量為137.19kg,是淺層含水層吸附態苯胺質量19.90kg的6.89倍,吸附態苯胺主要賦存于深層含水層.

含水層介于標高1081～1093m,分別取標高為1090和1085m的含水層水平切片如圖6所示.切片結果顯示,淺層含水層中(標高1090m)吸附態苯胺呈面狀分布,含量均低于0.13mg/kg;深層含水層吸附態與溶解態苯胺分布范圍相似,分布存在3個高值聚集區,集中在D6、D12、D24周圍,含量最高可達2.92mg/kg,隨深度增加含水層中吸附態苯胺含量增加,污染分布范圍擴大.

2.5 地下水健康風險評價

場地地下水不具有飲用功能,但場地下游3.9km處存在地下水飲用水源地,因此健康風險評價時考慮飲用和呼吸吸入兩種途徑.根據式(8)～(11)計算得到地下水中苯胺的致癌風險值和非致危害商如圖7所示.70%的點位苯胺致癌風險超過可接受風險值1×10-6,24%的點位苯胺非致癌危害商超過可接受危害商1,場地地下水不可接受致癌風險點位數量較多,苯胺對人體健康造成的潛在風險不容忽視.飲水途徑下苯胺致癌風險均值1.50×10-5,非致癌危害均值1.88;皮膚接觸途徑下苯胺致癌風險均值1.28×10-10,非致癌危害均值3.20×10-6,飲用地下水是苯胺的主要暴露途徑.

3 結論

3.1 研究區含水層溶解態苯胺濃度范圍0～ 14.049mg/L,均值為0.34mg/L;吸附態苯胺范圍0～ 2.908mg/kg,均值為0.106mg/kg.COD濃度范圍為15～1450mg/L,均值為215.82mg/L.數據分布范圍大,污染物空間分布不均,存在局部區域污染物濃度極高.

3.2 單因子評價結果表明,苯胺和COD的值最高為305.42和90.63,研究區地下水已存在污染.淺層地下水中苯胺達到中污染水平;深層地下水苯胺達到嚴重污染水平.COD達到嚴重污染水平,淺層以輕度及以下污染為主,深層以中度及以上污染為主.

3.3 從研究區含水層污染物空間分布情況看,苯胺和COD污染分布范圍均較大,垂方向上具有明顯分層特征.從研究區含水層污染物賦存狀態看,含水層中吸附態苯胺總質量為157.09kg,是溶解態苯胺總質量的1.18倍.

3.4 健康風險評價結果表明,場地含水層中苯胺對人體健康產生致癌風險和非致癌危害,超過70%的點位風險不可接受,飲用地下水是苯胺的主要暴露途徑.

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Research on distribution characteristics and health risk assessment of volatile organic compounds (VOCs) in the typical aquifers.

WANG Ying1, WANG Ming-yu2, WU Chang-yong1, WANG Yue1*, FAN Shuai1, MA Xue-min1

(1.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Research Center of Environmental Pollution Control Engineering Technology, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100020, China；2.College of Resources and Environment, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 101408, China)., 2023,43(2)：821～830

An organic contaminated site in northwest China was selected to research volatile organic compounds (VOCs) distribution characteristics and human health risk assessment in the typical aquifers. 65 groundwater samples were collected through layered sampling technique. The distribution characteristics and human health risk assessment of aniline and COD in the aquifers was analysed by multivariate statistics, adsorption thermodynamics, three-dimensional interpolation and health risk assessment methods. The results showed that the groundwater in the study area has been polluted. The largest single factor pollution index value of aniline and COD was 305.42 and 90.63 respectively. The contamination plume of aniline and COD in the aquifer was large. The vertical distribution form 7 to 12.7m of aniline and COD was larger and concentration was higher. The total mass of adsorbed aniline in the aquifer was 1.18times than that of dissolved aniline. Aniline in the groundwater would cause carcinogenic and non-carcinogenic hazards to human health. Aniline mainly causes harm to human health through drinking groundwater.

VOCs；distribution characteristics；absorption；3-D interpolation；human health risk

X523

A

1000-6923(2023)02-0821-10

王 穎(1995-),女,河北保定人,碩士,中國環境科學研究院研究助理,主要從事污染場地風險評估研究.發表文章3篇.

2022-06-27

國家重點研發計劃項目(2020YFC1807103)

* 責任作者, 高級工程師, yuewanggg@126.com