窄譜寬中紅外激光技術研究進展

呂國瑞,卞進田*,溫佳起,孔 輝,徐海萍,郭 磊,2,王榮慶

(1.國防科技大學 電子對抗學院,合肥 230037; 2.安徽理工大學 力學與光電物理學院,淮南 232001)

引 言

3 μm～5 μm中紅外波段是典型的“大氣透過窗口區”和“分子指紋光譜區”,在激光醫療、污染物監測、紅外遙感以及光電對抗等領域具有重要應用前景[1-4]。在大氣監測領域,許多重要污染氣體如二氧化氮、氯化氫和硫化氫等在中紅外波段具有特殊的吸收譜線,因此,該波段的激光可用于污染物檢測以及光譜研究[5-7]。為實現對待測氣體吸收譜線進行高精度分析,激光不僅要具有良好的光束質量,還要滿足其譜寬應小于氣體分子吸收譜寬。在窄譜寬激光基礎上,如何更進一步獲得頻率穩定性好、連續單模運轉的激光光源,這對于引力波探測、冷原子光鐘等領域的研究具有重要意義[8]。

當前實現3 μm～5 μm波段中紅外激光的技術方法從機理上可分為兩種：一種是直接方式,如固體激光器、光纖激光器和量子級聯激光器(quantum cascade laser,QCL)等;另一種是利用非線性頻率變換間接產生中紅外激光輸出,例如結構簡單、小型化、全固化的光參量振蕩器(optical parametric oscillator,OPO)[9]。隨著技術的不斷進步,大功率、高能量的3 μm～5 μm中紅外激光器逐漸由實驗研究轉向實際應用,在科學研究和生產中發揮著顯著的作用。然而,自由運行狀態下的激光器譜寬往往無法滿足高精度的應用需求,推動了譜寬壓縮技術快速發展。因此,如何壓縮激光譜寬、提高光譜純度已成為國內外激光工作者研究的熱點課題。基于此,作者所在課題組開展了相關研究,包括中紅外硒鎵鋇光參量振蕩器和氧化鎂摻雜周期極化鈮酸鋰(MgO-doped periodically-poled lithium niobate,MgO∶PPLN)光參量振蕩器的譜寬壓縮工作。本文作者就窄譜寬中紅外激光技術進行了總結概述,介紹了Fe∶ZnSe/Cr∶ZnSe固體激光器和氟化物光纖激光器譜寬壓縮的方法,展示了幾種QCL激光穩頻的技術;重點介紹了窄譜寬中紅外OPO激光技術的國內外研究進展;最后介紹了本課題組相關的研究工作。

1 窄譜寬中紅外固體激光器

過渡金屬離子摻雜的Ⅱ～Ⅵ族晶體是中紅外固體激光器的常用增益介質,兩種典型的材料分別是Fe∶ZnSe和Cr∶ZnSe晶體,其輸出的光譜特征寬度約為10 nm～50 nm。近年來,窄譜寬固體激光器激光取得了長足發展,輸出激光譜寬可以達到0.1 nm的水平,有幾種固體激光器譜寬壓縮方法已經得到證實。表1中列出了國內外相關研究工作進展。

表1 窄譜寬中紅外固體激光器研究進展

實現窄譜寬固體激光輸出一種方法是利用熱等靜壓(hot isostatic pressing,HIP)技術對晶體樣本進行金屬離子擴散摻雜處理。研究表明,HIP技術可以增加未摻雜多晶ZnSe的晶粒尺寸,并能夠減少摻雜Cr2+離子ZnSe晶體中的缺陷,消除了可能存在的非均勻展寬[20]。2016年,STITES等人[16]報道了一種利用HIP技術將過渡金屬離子Cr2+擴散到ZnSe晶體的技術。研究人員首先通過濺射沉積法在ZnSe襯底表面形成Cr2+離子薄層,然后經HIP完成Cr2+離子擴散摻雜的過程,處理后得到的Cr∶ZnSe晶體樣品如圖1所示。實驗結果表明,經HIP處理后的Cr∶ZnSe輸出激光譜寬被顯著壓縮,在探測器分辨率極限下測得的譜寬為140 pm,并且可以在整個增益帶寬范圍內保持窄譜寬輸出。

圖1 熱等靜壓離子擴散Cr∶ZnSe晶體外觀圖[16]

實現窄譜寬固體激光輸出另一種方法是在晶體中形成波導結構來實現窄譜寬激光輸出。2015年,LANCASTER等人通過超快激光技術在Fe∶ZnSe晶體上制造出一種凹陷的波導結構,實現了Fe∶ZnSe波導激光輸出,其波導端面顯微鏡圖像如圖2所示[18]。實驗結果表明,在4122 nm處產生的最大輸出功率為76 mW,閾值低至154 mW,激光輸出譜寬為6 nm。雖然對于包層波導中激光譜寬變窄的原因尚未完全清楚,但波導結構表現出波長選擇性特征,這在McDANIEL等人的工作中同樣觀察到了[21],該實驗展示了波導結構在自由運行下獲得窄譜寬激光的優勢,對創建緊湊型全固態Fe∶ZnSe 激光器系統提供了一種可能。

圖2 Fe∶ZnSe波導端面顯微鏡圖[18]

熱等靜壓技術和波導結構分別從金屬離子擴散摻雜方式和晶體結構方面,證明了在獲得窄譜寬激光方面的優勢。針對晶體生長方式對輸出激光譜寬的影響,研究人員同樣開展了相關工作。2017年,EVANS等人報道了工作在5.2 μm波長下的Fe∶CdMnTe激光器,實驗裝置如圖3所示。其中Fe∶CdMnTe樣品為使用布里奇曼晶體生長技術從熔體中生長而來[15],實驗中獲得了最大平均功率為810 mW、光譜寬度為1 nm的5223 nm激光輸出。由于Fe∶CdMnTe晶體由布里奇曼法生長而來,離子摻雜均勻性得到了改善,使得輸出譜寬同其它晶體生長技術輸出譜寬相比變得更窄。

圖3 Fe∶CdMnTe激光器實驗裝置[15]

上述3種方法僅是通過改變增益介質本身特性實現窄譜寬激光輸出。此外,還可通過使用光柵、法布里-珀羅(Fabry-Perot,F-P)標準具等光學元件實現窄譜寬操作。2019年,WANG等人報道了一種基于自種子光環型腔結構的波長可調諧連續波單頻Cr∶ZnSe激光器,實驗裝置如圖4所示[12]。在諧振腔中插入3個不同厚度的石英雙折射濾光片,得到了窄譜寬激光輸出,其輸出光譜特性由分辨率為0.5 nm的光譜儀和法布里-珀羅掃描干涉儀進行監測分析;通過旋轉雙折射濾光片的角度,可以實現波長調諧;實驗中獲得了最大單頻功率0.92 W,譜寬約為50 MHz的激光輸出。

圖4 單頻可調諧Cr∶ZnSe激光器實驗裝置圖[12]

2 窄譜寬中紅外光纖激光器

窄譜寬光纖激光器具有效率高、光束質量好等優點,其中分布布喇格反射(distributed Bragg reflection, DBR)和分布反饋(distributed feedback, DFB)光纖激光器是兩種典型代表。DBR光纖激光器諧振腔較短,兩端為窄帶光纖布喇格光柵,而DFB光纖激光器則是在有源光纖上直接刻寫相移光柵產生窄帶濾波效應實現窄譜寬輸出。由于材料和激光技術的限制,3 μm波段單頻光纖激光器的發展相對緩慢,相關研究工作總結于表2中。

表2 3 μm波段窄譜寬光纖振蕩器研究進展

2015年,BERNIER等人報道了首個3 μm波段摻Er3+的DFB單頻光纖激光器,實驗裝置如圖5所示[25]。全光纖腔包含高摻雜Er3+的氟化物光纖,通過紅外飛秒脈沖和抖動相位掩模方法嵌入光纖布喇格光柵(fiber Bragg grating,FBG),實驗結果表明,在2794.4 nm波長處獲得了譜寬為20 kHz的輸出。由于只有一小部分抽運功率被吸收,最大連續輸出功率和斜率效率僅為12 mW和0.19%。

圖5 Er3+摻雜單頻光纖激光器實驗裝置圖[25]

在單摻Ho3+的多組分氟化物光纖中,激光下能級壽命高于上能級,為了產生3 μm波段激光,一般采取與Pr3+離子共摻雜的方法。HUDSON等人通過Ho3+/Pr3+共摻的氟化物光纖,成功實現了單縱模窄譜寬光纖激光輸出,實驗裝置如圖6所示[27]。利用飛秒脈沖激光和逐點刻寫技術,將FBG直接刻寫在Ho3+/Pr3+共摻氟化物光纖中獲得窄譜寬輸出。實驗結果表明,在兩臺1150 nm半導體激光器抽運下實現2914 nm單頻輸出,最大輸出功率為11 mW,斜率效率為1.4%,激光譜寬小于0.4 nm。

圖6 單頻Ho3+/Pr3+共摻光纖激光器實驗原理圖[27]

3 窄譜寬中紅外量子級聯激光器

量子級聯激光器是一種基于量子阱子帶間電子躍遷的半導體激光器,發射光譜可覆蓋幾微米至250 μm以上很寬的范圍。QCL由于較小的譜寬展寬系數和超快輻射過程,其固有的譜寬僅有幾十赫茲,接近肖洛-湯斯極限[29]。然而,當量子級聯激光器在自由運行狀態下,由于存在不期望的噪聲,致使輸出激光譜寬存在一定展寬,通常為兆赫茲量級。幾種降噪穩頻的方法已被證明在激光譜寬壓縮方面具有良好效果。

第1種方法是利用氣體分子吸收線作為頻率鑒別器,通過檢測激光頻率變化所產生的誤差信號控制QCL電流進行穩頻。CAPPELLI等人報道了利用分子吸收線參考技術亞千赫茲譜寬中紅外QCL[30]。通過把QCL激光頻率鎖定到二氧化碳吸收線,獲得了譜寬為760 Hz的激光輸出。除了使用氣體作為頻率鑒別器外,研究者還使用光延遲線對QCL進行穩頻處理。2019年,SHEHZAD等人報道了利用光延遲線實現10 kHz譜寬的QCL,與自由運行的激光器相比,譜寬減少了近60倍[31]。

第2種方法是利用光頻梳的高穩定性實現QCL的窄譜寬輸出。BORRI等人報道了通過光注入實現與頻率梳直接相連的中紅外QCL實驗系統[32],實驗結果表明,激光譜寬從幾個MHz縮小到20 kHz。雖然這種技術可以將QCL頻率穩定到亞赫茲水平,但這種方法的實驗裝置通常十分復雜。

上述兩種方法為主動穩頻技術,此外還可以采取被動穩頻的方法。2020年,ZHAO等人提出了一種利用光反饋對QCL進行被動穩頻的簡易實驗裝置,如圖7所示[33]。QCL發射的激光被光束分束器(beam splitter,BS)BS1分成兩束,一束通過金鏡反射提供反饋,反饋光強度受偏振器P1和P2控制,大小由功率計監測;另一路徑的光被光束分束器BS2分成兩路,一束光入射到傅里葉變換紅外光譜儀(Fourier transform infrared spectrometer,FTIR)用于表征頻率噪聲,另一束光穿過一氧化碳吸收池,經光探測器(photo detector,PD)轉換為電信號,最后由電頻譜分析儀(electrical spectrum analyzer,ESA)測量功率譜密度。實驗結果表明,光譜寬度從7.6 MHz縮小到107 kHz,在不使用任何反饋相位控制的情況下,實現了對QCL譜寬的壓縮,并且該方法不僅適用于F-P的QCL,而且還可用于分布式反饋QCL和分布式布喇格反射QCL。

圖7 光強反饋穩頻實驗裝置示意圖[33]

以上技術實現窄譜中紅外激光一般輸出功率較低,且波長調諧范圍小,在一些要求輸出功率大、調諧范圍大的場合需要采取光參量振蕩技術。

4 窄譜寬中紅外光參量振蕩器

光參量振蕩激光器是實現3 μm～5 μm中紅外激光器輸出的主要方法之一,具有全固化、小型化、結構簡單等優點。通過周期、角度和溫度等多種調諧方式,OPO技術可實現紅外、可見光甚至紫外激光輸出,是可調諧激光產生的重要手段。如圖8所示,OPO通常由3個部分組成,即非線性晶體、抽運源和諧振腔。基于晶體的2階非線性效應,將頻率為ωp的抽運光轉換為兩束參量光,其中低頻光ωi被稱為閑頻光,高頻光ωs被稱為信號光。根據諧振腔內振蕩的頻率數目,OPO分為單諧振OPO和雙諧振OPO。相比而言,單諧振腔雖然抽運閾值較高,但光譜特性和功率穩定性好,高功率條件下不易發生參量逆轉換[34]。OPO工作效率與抽運源和非線性晶體等多種因數有關,而非線性晶體起著決定性作用。可用于OPO的非線性晶體很多,如MgO∶PPLN、ZnGeP2、AgGaSe2、KTiOAsO4和KTiOPO4等。其中,基于準相位匹配(quasi-phase matching,QPM)方式的MgO∶PPLN具有非線性系數大、調諧范圍寬等優點,在實現寬調諧和高功率的中紅外激光輸出方面具有重大潛力,是3 μm～5 μm中紅外OPO的理想選擇。

圖8 光參量振蕩器示意圖

在非線性頻率變換過程中,光參量振蕩器必須同時遵守能量守恒和動量守恒[35]：

(1)

ωpnp=ωini+ωsns

(2)

式中,λp,λi,λs分別為抽運光、閑頻光和信號光的波長;ωp,ωi,ωs分別為抽運光、閑頻光和信號光的頻率;np,ni,ns分別是抽運光、閑頻光和信號光的折射率。此外,對基于QPM方式的MgO∶PPLN OPO,應考慮相位失配參數Δk[35]：

(3)

式中,Λ表示非線性晶體的極化周期;c為光速。當Δk=0時,OPO符合最佳匹配條件,(3)式可寫成[35]：

(4)

通過(4)式可以計算得MgO∶PPLN OPO所允許輸出的特征參數。由OPO需要滿足的能量守恒和相位匹配條件,可以得到閑頻光譜寬Δλi為：

(5)

式中,Δλs為信號光譜寬,Δλp為抽運光譜寬。為得到窄譜寬閑頻光,可通過一定技術對振蕩信號光的譜寬進行約束,從而間接壓縮閑頻光譜寬。振蕩信號光譜寬因采用的約束技術不同而有所差異,一般情況下不容易受到干擾而保持相對穩定。當Δλs=0.05 nm時,閑頻光譜寬和抽運光譜寬關系曲線如圖9所示。其中,實線和虛線分別對應(5)式中的兩種情況,表示閑頻光譜寬的范圍。可以看出,光學參量變換過程中,閑頻光譜寬與抽運光譜寬成正比。因此,窄譜寬激光抽運源,有利于實現高效率窄譜寬中紅外激光輸出。然而,由于非線性晶體的增益帶寬較寬,通常OPO在自由運行時輸出的激光譜寬較寬,最高可達幾十納米,尤其在高功率運行時譜寬展寬更為明顯。

圖9 抽運光線寬與閑頻光線寬關系曲線

表3中列出了近年來窄譜寬中紅外OPO的主要進展及性能參數。目前,基于OPO 3 μm～5 μm中紅外輸出譜寬最小為1 kHz@2.7 μm～4.2 μm[36],調諧范圍最寬為2128.4 nm～5103.2 nm。為實現OPO窄譜寬激光輸出,需要采用一定的技術手段對信號光或者閑頻光譜寬進行約束。

表3 窄譜寬中紅外OPO研究進展

一種常用的譜寬壓縮方法是利用腔內光譜選擇器來抑制諧振腔內的激光光譜寬度,如體布喇格光柵(volume Bragg grating,VBG)和標準具。VBG具有良好的光譜選擇性,已被廣泛用于獲得高功率窄譜寬輸出[45-47]。2015年,PENG等人報道了一種由1064 nm主振蕩功率放大器(master oscillator power amplifier,MOPA)抽運的高功率、窄譜寬2.907 μm PPMgLN光參量振蕩器,實驗裝置如圖10所示[46]。OPO自由運行時,在2.907 μm時的最大平均輸出功率為71.6 W,斜率效率為26.7%,是當時已知的PPMgLN OPO在此波段最高輸出功率;當使用VBG作為腔鏡時,在2907.55 nm處的最大平均功率為51.7 W,斜率效率為22.5%,并且OPO激光譜寬由自由運行的9 nm壓縮到0.7 nm以下,實驗表明,VBG在縮小中紅外閑頻光譜寬方面發揮著關鍵作用。然而,通過調整VBG和PPMgLN的溫度,閑頻光可調諧范圍僅為8 nm。

圖10 基于體光柵的PPMgLN OPO實驗裝置圖[46]

為了同時實現OPO的寬調諧和窄譜寬輸出,標準具成為一種有力的工具。2020年,LI等人報道了一種波長可調諧的啁啾強度調制光參量振蕩器,實驗裝置如圖11所示[48]。1064 nm抽運光經過電光調制器,調制頻率范圍為10 MHz～2.1 GHz,調制后的光通過一個摻鐿光纖放大器進行放大,通過在腔內插入0.2 mm厚的F-P標準具,限制振蕩激光的譜寬。在抽運光為15.2 W時,獲得2.16 W閑頻光輸出,最大轉換效率為16.5%。通過改變晶體的溫度,閑頻光波長從3.1 μm調整到3.8 μm。實驗發現,在OPO工作于自由運行狀態下,當抽運功率超過10 W時腔內會出現多模振蕩。當標準具插入后,發現在相同的抽運功率水平下閑頻光光譜中沒有縱模拍頻現象,表明閑頻光是單頻振蕩。在調制頻率為300 MHz的情況下,測得頻率不穩定性在200 s內小于1.5 Hz。

圖11 強度調制OPO實驗裝置示意圖[48]

通過使用標準具等光譜選擇元件,可以起到壓縮譜寬的效果,但同時也會帶來額外的損耗。另一種譜寬壓縮方法是種子光注入技術,即利用一個窄譜寬的激光器作為主振蕩器,結合使用OPO進行放大,得到大功率、窄譜寬的中紅外激光輸出。如圖12所示[49],2021年,ERUSHIN等人報道了一種種子光注入光參量振蕩器。抽運光為1053 nm的Nd∶YLF激光器,最大脈沖能量為1 mJ,激光譜寬為0.11 nm。種子光為二極管激光器,通過改變溫度可以使輸出波長在1538 nm～1544 nm范圍內連續調整。實驗結果表明,在未注入種子光時,抽運光轉換為閑頻光的效率為5.8%,譜寬約為18 nm。種子光注入后,抽運光轉換為閑頻光的效率為6.15%,譜寬為2 nm左右。該實驗證明了將OPO與種子光注入實現中紅外光源輸出的可行性,同時體現了種子光注入在激光譜寬壓縮、輸出波長穩定、波束質量改善等方面的獨特作用。

圖12 種子光注入窄譜寬光參量振蕩器實驗裝置示意圖[49]

在如何通過MgO∶PPLN OPO獲得窄譜寬、寬調諧中紅外激光方面,本課題組開展了有關研究工作。如圖13所示,搭建了一種基于F-P標準具的窄譜寬OPO實驗裝置。1064 nm抽運源為一種基于非對稱平平腔設計的二極管側抽運Nd∶YAG激光器,在10 kHz的重復頻率下產生超過30 W的線性偏振輸出,脈沖寬度為220 ns。MgO∶PPLN晶體放置在溫度精度為0.1 ℃溫控爐中,通過改變溫度實現OPO輸出波長調諧。為獲得窄譜寬輸出,在腔內放置了F-P標準具。實驗中測得信號光譜寬約為0.03 nm,根據(5)式理論計算閑頻光譜寬小于1 nm。

圖13 窄譜寬MgO∶PPLN OPO實驗原理示意圖

遺憾的是,當波長在4 μm波段以上時,鈮酸鋰晶體存在光子吸收效應,無法兼顧高功率和窄譜寬輸出。ZnGeP2晶體非線性系數高(75 pm/V),透射光譜范圍寬(2 μm～12 μm),在中、遠紅外激光產生中具有重要應用。如圖14所示,2018年,本課題組報道了ZnGeP2OPO產生4.3 μm窄譜寬激光的實驗研究[50]。對于波長小于2 μm的激光,ZnGeP2晶體具有較強的吸收,因此目前的工作大都基于2.1 μm鈥激光抽運源。然而用2.1 μm激光抽運ZnGeP2OPO產生4.3 μm激光只能采用I類相位匹配方式,且4.3 μm處于簡并點附近,輸出譜寬可以達到200 nm,不利于獲得窄譜寬激光。為此,本課題組利用1064 nm抽運KTiOPO4OPO產生2.7 μm抽運源,然后基于Ⅱ類匹配方式,用2.7 μm激光抽運ZnGeP2OPO獲得4.3 μm波段窄譜寬激光輸出。實驗結果表明,當抽運波長為2.7 μm時,在4. 26 μm處獲得最大單脈沖能量2.12 mJ,譜寬約為30 nm,取得了良好的譜寬壓縮效果。

圖14 KTiOPO4 OPO抽運ZnGeP2 OPO實驗裝置[50]

硒鎵鋇(BaGa4Se7,BGSe)是一種具有寬光譜透過范圍的新型中紅外非線性晶體(0.47 μm ～18 μm), 其有效非線性系數大,損傷閾值高,在寬調諧、窄譜寬中紅外激光方面具有研究價值。2022年,本課題組首次報道了一種基于標準具的L型窄譜寬BGSe光學參量振蕩器,實驗裝置如圖15所示[51]。在自由運行下狀態時,Ⅰ型相位匹配下BGSe(56.3°,0°)輸出峰值波長為3529 nm,譜寬為4.53 nm。在插入標準具后,譜寬減小到1.27 nm ～2.05 nm,輸出光譜如圖16所示。當標準具傾斜角度為2.34°時,譜寬為2.05 nm,峰值波長仍為3529 nm;當標準具傾斜角為3.90°時,峰值波長為3534.9 nm,譜寬為1.27 nm,這是目前報道的BGSe OPO最窄譜寬。同時,在插入標準具后光束質量也得到了改善。

圖15 窄譜寬硒鎵鋇光參量振蕩器實驗裝置[51]

圖16 硒鎵鋇光參量振蕩器輸出光譜圖[51]

5 結束語

譜寬是激光器的重要指標之一,窄譜寬激光在諸多應用方面都具有優勢。實現窄譜中紅外激光輸出的方法有很多,中紅外固體激光器可以通過對過渡金屬離子摻雜、擴散工藝的控制或改善晶體生長方式等來實現窄譜寬激光輸出,光纖激光器通過反射光柵設計可獲得單頻激光輸出。量子級聯激光器固有的譜寬僅有幾十赫茲,在窄線寬激光方面具有重大潛力,可采用飽和吸收穩頻、光反饋穩頻等方法實現極窄譜寬激光輸出。中紅外OPO采取種子光輸入、在諧振腔內插入標準具或體光柵可以將中紅外激光譜寬由十幾納米壓縮到2 nm以下。其中,諧振腔內插入標準具的MgO∶PPLN OPO具有高輸出功率、寬波長調諧和成熟抽運源的優點,是產生3 μm～5 μm窄譜中紅外激光的有效技術手段。另外,隨著新型非線性晶體的出現,將彌補MgO∶PPLN OPO波長長于4 μm輸出功率急劇下降的缺點,3 μm～5 μm窄譜光學參量振蕩器將會取得更大突破,在4 μm～5 μm波段實現更高功率激光輸出,并創造出新的應用前景。