放射性檢測儀表在高壓法三聚氰胺后反應器中的應用

唐斌，王君斌

(天華化工機械及自動化研究設計院有限公司，甘肅 蘭州 730060)

0 引言

高壓法三聚氰胺生產技術是將濃度99.8%的熔融尿液與汽氨混合送入380 ℃、8.0 MPa的反應器內發生縮聚反應的一個過程。整個生產流程中，后反應器將主反應器中未完全反應的物料二次反應，從而實現高壓尾氣的循環回收，獲得更加純凈的三聚氰胺產品。三聚氰胺后反應器工作溫度高、壓力大，反應過程中介質結晶點高、易沉淀固化，產生的副產品中含有強腐蝕性物質。面對如此嚴苛的工藝狀況，非接觸測量的放射性檢測儀表便體現了其無可替代的優勢。

1 放射性檢測儀表工作原理

放射性檢測儀表依據γ射線穿過物質時的衰減原理，對密閉容器(或開放場所)里工業介質的物位、密度、流量、厚度、界面等參數進行在線測量。

當γ射線經由放射源發出，穿過設備器壁及被測介質時，其射線強度隨吸收物質的厚度(或密度)呈指數規律的變化，如式(1)所示：

式中：I0為未經被測介質衰減時測到的射線強度；I為經過被測介質衰減以后測到的射線強度；μ為被測介質對射線的質量吸收系數；ρ為被測介質的密度；d為射線穿過被測物料的距離。

對于確定的測量對象，I0和μ為不變的常量。用作物位測量時，介質密度ρ不變，通過測量I，可以得到射線穿過被測介質的距離d；用作密度測量時，射線穿過介質的距離d不變，通過測量I，可以得到射線穿過被測介質的密度ρ[1]。

圖1 放射性檢測儀表測量原理

放射源發生α或β衰變，伴隨著產生γ射線，γ射線穿過被測設備射入放射性檢測儀表中的閃爍晶體(NaI或PVT)，使得閃爍晶體中的原子電離和激發，之后受激粒子退激放出波長接近于可見光的閃爍光子，閃爍光子經光導射入光電倍增管的光陰極后發生光電效應產生光電子，光電子在光電倍增管被倍增，直到最終到達陽極并在輸出回路產生信號，后由信號處理終端轉化為可視電脈沖信號[2]。

2 測量方案設計

放射性檢測儀表在選用放射源時，一般選用Cs137或Co60。Cs137放射源半衰期為30.17年，發生β衰變有89.98%機率會產生一束0.661 65 MeV的γ射線；Co60放射源半衰期為5.271年，發生β衰變有100%機率會產生一束1.173 2 MeV和一束1.332 5 MeV的γ射線[3]。相比較于Co60放射源，Cs137放射源半衰期長、使用壽命久、射線能量較低、利于防護。因此，放射性檢測儀表在選型時一般會優先考慮Cs137放射源，只有在設備內徑、壁厚、壓力、測量范圍等較大，Cs137放射源由于射線能量較低，無法滿足測量需求時，方才考慮Co60放射源。

在安裝形式上，放射源安裝一般分為放射源外置和內置兩種安裝方式。放射源防護罐外殼材質為不銹鋼或碳鋼，內鑄鉛，中心設有不銹鋼管，放射源封裝于不銹鋼管中。外置放射源防護罐一側設有扇形或錐形開口，開口處有鉛封作為放射源防護罐開關，放射源防護罐安裝時將開口方向朝向設備，設備正對面安裝探測器。外置放射源防護罐根據測量需求，預制一定方向和角度的射線窗口，防護較為方便。

內置放射源防護罐通過法蘭固定在設備外部，使用時，通過鋼絲繩或延伸桿將封裝有放射源的不銹鋼管送入設備盲管；在設備檢修時，再通過鋼絲繩或延伸桿將封裝有放射源的不銹鋼管收回至放射源防護罐中。在實際測量過程中，放射源在設備盲管中幾乎處于裸露狀態，射線朝2π方向發射，在設備非工作狀態下，周圍會呈現出較大的輻射劑量，不利于輻射防護，對工作人員的活動帶來一定的安全隱患。

如圖2所示，某高壓法三聚氰胺后反應器采用立式夾套容器[4]，設備基材選用14Cr1Mo，總高11 570 mm,內徑1 206 mm，壁厚80+12 mm，工作溫度380 ℃，工作壓力8.0 MPa，設備外部夾套安裝2處膨脹節，不進行液位測量，連續液位測量分三段4 048～8 100 mm，2 054～3 354 mm和255～1 350 mm。

圖2 三聚氰胺后反應器料位測量示意圖

三聚氰胺后反應器設備上2處膨脹節將整個測量量程分割成了上、中、下三段，上段下部又有剛性環，因此，根據2處膨脹節及剛性環，將整個測量范圍劃分為上上段、上下段、中段和下段四個部分，根據四個部分不同的測量范圍及設備壁厚，針對不同種類的放射源及安裝形式，對放射源活度及數量進行分別計算。計算結果如表1所示。

表1 三聚氰胺后反應器放射源選型表

根據放射源計算結果從以下幾個方面分析：

(1)從放射源安裝方式上分析：采用放射源外裝，Cs137上下段無法滿足測量需求，只能選用Co60；采用放射源內裝，Cs137和Co60均可滿足測量需求。

(2)從測量曲線線性優劣性上分析：Co60內裝=Cs137內裝＞Co60外裝

(3)從放射源使用壽命上分析：Cs137內裝＞Co60內裝=Co60外裝

(4)從采購成本經濟性上分析：Cs137內裝＞Co60內裝＞Co60外裝

因此，最終選用Cs137放射源內裝方案，上上段配置3枚100mCi放射源，源與源間距577 mm，上下段配置5枚200mCi放射源，源與源間距436 mm，中段配置3枚100mCi放射源，源與源間距537 mm，下段配置2枚100mCi放射源，源與源間距675 mm。

3 技術創新設計

3.1 長晶體級聯技術

《常用危險化學品的分類及標志》將放射性物品列為第七類危險化學品，近年來，為規范放射性物品管理，國家相繼出臺及完善了《放射性同位素與射線裝置安全和防護條例》《放射性物品運輸安全管理條例》《放射性同位素與射線裝置安全許可管理辦法》《放射性同位素與射線裝置安全和防護管理辦法》和《放射性物品運輸安全許可管理辦法》等，對核技術利用單位實行許可制度，對放射性同位素生產、進出口、銷售、使用、貯存、回收處置等多個環節實行動態跟蹤管理。

傳統的大量程料位測量多采用線狀源或多點源、點式探測器的測量方式(如圖3所示)。受國家政策要求，這種測量方式對于核技術利用單位的采購成本、安全管理及維護保養都帶來不小的挑戰。

圖3 多點源、點探測器測量示意圖

傳統的點式探測器多采用碘化鈉(鉈)晶體，它是一種無機閃爍體，以NaI為基材，摻雜適量濃度的Tl生長而成，與光電倍增管的光陰極匹配度佳，有極高的發光效率，對γ射線均有良好的分辨能力。但受碘化鈉(鉈)晶體本身物理化學性質影響，最大只能做到200 mm,很難滿足大量程的連續料位測量，針對以上情況，開發了單點源或多點源、長探測器的測量方式(如圖4所示)，相比傳統的點式探測器，長探測器中選用塑料閃爍體，它由基質閃爍物質及移波劑組成，性能穩定，發光效率高，而且可以根據需要制備成為各種規格，加大放射性檢測儀表的線性接收范圍，大幅降低放射源使用數目，滿足工業現場大量程料位測量的需求，且測量線性更好。在本項目中，根據實際測量需求，采用四根長探測器級聯，通過信號的多通道處理，實現了整個后反應器料位的連續精準測量[5]。

圖4 單點源、長探測器測量示意圖

3.2 多通道內置式防護罐

放射源防護罐作為放射源運輸和使用過程中的防護體，既起到了安全防護的作用，也滿足了放射性檢測儀表的測量要求，在放射性檢測儀表的安全使用過程中，發揮著著舉足輕重的作用。目前，國內外放射性儀表源容器周圍輻射劑量普遍遵循GBZ 125—2009《含密封源儀表的放射衛生防護要求》[6]以下兩種防護要求。

傳統的三聚氰胺后反應器或其他類似裝置，放射源防護罐僅作為運輸及檢修存儲容器，放射性檢測儀表投用前，需將封裝放射源的不銹鋼管從防護罐中取出，利用鋼絲繩或延伸桿人工投入至設備盲管。涉及放射源安裝、檢維修、拆除的技術人員必須熟悉掌握放射源的分布情況及放射源防護罐內外部結構，掌握一定的輻射防護知識，取得輻射從業人員資格證書，并得到操作許可。盡管如此，操作過程仍存在放射源脫落、人員受照劑量超過限值等諸多安全隱患。

表2 不同使用場所對檢測儀表外圍輻射的劑量控制要求

針對以上情況，設計了一種多通道內裝式放射源防護罐，對放射源防護罐結構上進行調整，將放射源防護罐通過法蘭與設備連接，不僅滿足了放射源的運輸和檢修防護要求，而且方便了放射源的安裝使用及檢修維護[7]。

該裝置定制的放射源防護罐如圖5所示，將13枚放射源分別封裝于13根不銹鋼管中，放置于13個通道中，根據限位法蘭上的通道位置標識設計放射源投放位置，分別將封裝有放射源的不銹鋼管用固定長度的鋼絲繩連接，在鋼絲繩上設計投放標高，本項目中，11枚放射源由上及下鋼絲繩設計高度分別為3 025 mm、3 602 mm、4 179 mm、4 685 mm、5 121 mm、5 557 mm、5 993 mm、6 429 mm、6 916 mm、7 453 mm、7 990 mm、8 596 mm、9 271 mm，正常使用時，用鋼絲繩將13枚放射源分別投放至預定位置。檢修時分別將相應的鋼絲繩提升至放射源防護罐限位位置，然后固定放射源不銹鋼管，拆下連接的鋼絲繩即可。

3.3 射線束方向定向調節裝置

相比較于外置放射源，內置放射源位于設備盲管中間，測量時，穿過的物料路徑及設備壁厚近乎于外置放射源的1/2，極大的降低了滿足測量所需的放射源活度。但內置放射源在設備中央，幾乎呈裸露狀態，射線朝2π方向發射，在反應器非工作狀態下，周圍呈現出較大的輻射劑量，而實際使用過程當中，只有正對探測器一側的射線為有效射線。因此，常規的內置放射源裝置不利于輻射防護，對人員活動安全具有一定的隱患。

圖5 多通道內置式放射源防護罐結構示意圖

為有效規避無效射線，減少設備周圍無效劑量，計劃設計一套射線定向裝置。根據計算，在設備料空且無壓的狀態下，設備周圍最大劑量當量率約為5 μSv/h，按照GBZ 125—2009 《含密封源儀表的放射衛生防護要求》，只有5 cm處劑量當量率小于2.5 μSv/h時，人員活動方才不受限值。因此，此射線定向調節裝置需將設備周圍無效輻射劑量降低為2.5 μSv/h。

依據放射源衰減規律I=I0e-μρd，密度越大的物質，γ射線穿過時衰減效果越明顯，正常情況下，一般會選用鋼(密度約為7.86 g/cm3)、鉛(密度約為11.343 7 g/cm3)或鎢合金(密度約為17.75 g/cm3)作為γ射線屏蔽材料。

根據表3不難看出，純鉛或鎢合金的防護效果最佳，僅需幾毫米即可，但是鉛熔點僅為327.46 ℃，三聚氰胺后反應器工作溫度為380 ℃，若使用鉛作為防護屏蔽層，在正常工作時鉛很容易融化，存在很大的安全隱患。鎢合金熔點高達3 390～3 430 ℃，完全可以承受三聚氰胺后反應器高溫高壓的工作環境，但鎢合金采購成本很高，單位體積采購成本約為不銹鋼的30～50倍。因此，經綜合考量，最終選用屏蔽效果較好，經濟實惠的不銹鋼作為防護屏蔽層。

表3 設備周圍劑量當量率由5 μSv/h衰減為2.5 μSv/h所需的不同屏蔽層厚度

如圖6所示，定制的不銹鋼射線束方向定向調節裝置中心設有放射源通道，一側設有扇形輻射孔，其余方向封閉。正常使用時，通過定位鋼絲繩將封裝有放射源的不銹鋼管送入至不銹鋼射線束定向調節裝置中央，γ射線經由預留的扇形輻射孔射向放射性檢測儀表，其他方向的射線則被定向調節裝置屏蔽，不僅滿足了測量需求，也對設備周圍起到了良好的輻射防護效果。

圖6 射線束方向定向調節裝置結構示意圖

4 結語

放射性檢測儀表是一種非接觸式測量儀表，對于密閉容器中高溫、高壓、高黏度、強腐蝕、沸騰、有毒物料等工藝狀況下的物位測量有著良好的應用，三聚氰胺后反應器測量方案設計不但實現了大量程液位的連續性測量，而且解決了困擾已久的輻射防護難題，對三聚氰胺后反應器及其他類似裝置測量設計具有一定的指導意義。