少鉛/無鉛材料對X射線屏蔽性能的檢測方法研究進展

張璇 李德紅 張曉樂 郝光輝 曹蕾 張健 黃建微 郭彬 趙瑞 李孟飛

關鍵詞：少鉛/無鉛輻射防護材料;屏蔽性能;檢測布局

輻射防護用品的材料成分正在發生變化，鉛橡膠制成的防護用品逐漸被少鉛/無鉛防護用品取代。輻射防護材料屏蔽性能的檢測方法通常利用窄射束條件，根據鉛當量指標進行檢測。然而Eder等和Schlattl等[1-4]指出該方法不適用于少鉛/無鉛材料檢測，無鉛材料比鉛材料在低能量下更易產生熒光X射線，尤其是Kα1X射線，窄射束條件下探測器距離被檢材料較遠，無法探測到次級輻射（熒光、瑞利散射和康普頓散射），因而測得的防護效果高于實際的防護效果，增加人員的受照劑量。

為準確評估少鉛/無鉛材料的防護效果，保障人員健康，提出了一系列針對少鉛/無鉛輻射防護材料衰減性能的檢測方法，如寬射束測量條件、逆向寬射束測量條件等[5-8]。本文從X射線輻射質、檢測設備和檢測方法三個方面進行簡要闡述，其中重點根據五種檢測條件（窄射束、寬射束、逆寬射束、改進的逆寬射束和改進的寬射束）分別介紹檢測方法，為相關機構的管理和從業人員提供參考。

1檢測所用的X射線輻射質

不同國家的標準對輻射防護用品檢測所設定的輻射質不同，具體列于表1。

日本工業標準JISZ4501—2011[9]規定當被檢防護材料僅適用于管電壓小于150kVX射線條件時，一律采用管電壓100kV、總過濾0.25mmCu這一輻射質條件進行檢測。

美國國際材料測試協會（ASTM）的F2547—18標準[10]中的輻射質，覆蓋了大部分醫用X射線成像的能量范圍，但不包括乳腺X射線攝影。其原因可能是一方面乳腺X射線攝影管電壓最高為40kV，平均能量較低，普通輻射防護用品易于屏蔽;另一方面射線被防護用品透射后的能量更低，探測器在能量低于20keV范圍內響應較差，影響測得結果的準確性。針對某些特殊場景，即被防護者所受射線主要來自患者及其他材料的散射線，美國提出了F3094—14標準[11]，規定了90°散射輻射質，即水等效材料在F2547標準中的輻射質照射下，經過90°散射后的X射線輻射質。

德國標準化學會（DIN）原先采用DIN6857.1—2009標準[12]，后根據國際電工委員會制定的IEC61331.1—2014標準[13]調整為DINEN61331.1—2014。

英國標準協會的BSEN61331.1—2014[14]和我國YY/T0292.1—2020[15]的建立也均是以IEC61331.1—2014標準為基礎。根據IEC61331.1標準的總過濾和半值層可推斷其平均能量均低于日本、美國和德國DIN6857.1標準。由于少鉛/無鉛輻射防護材料對管電壓高于150kV的X射線防護效果不佳，因此建議采用管電壓在150kV及以下輻射質進行檢測[12]。

產生符合規定的輻射質應滿足下列條件：X射線管電壓與標稱值的差異不應超過2%或2kV，以較小者控制[13]（美國F2547和F3094要求3%[10-11]，德國DIN6857.1要求4%[12]）;連續4次重復測量管電壓，其變異系數不得超過0.05[11];管電壓波紋不得超過10%[12]（日本JISZ4501—2011標準要求4%[9]）;鋁過濾的純度應為99.9%或更高，密度為2.70g/cm3;銅過濾的純度應為99.9%或更高，密度為8.90g/cm3;鋁和銅過濾的厚度與標稱值的差異不應超過0.1mm[13];第一半值層與規定的標稱第一半值層差異應小于5%。

2檢測所用的儀器設備

為降低能譜差異對結果的影響，檢測所用的探測器均應進行能量響應試驗。該試驗應在符合GB/T12162.1標準[16]（等同采用ISO4037.1[17]）中的窄譜系列輻射質條件下進行，且能量范圍覆蓋鉛當量檢測時所用的輻射質能量。在約30～150keV能量范圍內空氣比釋動能率響應變化不應超過5%。在非衰減輻射束（輻射束中無被檢樣品）和衰減輻射束（輻射束中有被檢樣品）中測得值之比的相對標準不確定度不超過2%[7]。

標準鉛片作為評估鉛當量的重要工具，其質量需嚴格控制：化學純度應為99.9%（F3094標準要求99.5%[11]）;厚度精度為±0.01mm;厚度的相對標準不確定度優于2%;輻照區域內鉛片的均勻性優于2%[7]。測量標準鉛片厚度的方法有三種：一是采用千分尺在檢測區域上不同代表點測量得到;二是通過測量鉛片的重量和表面積計算得到;三是測量衰減比，根據衰減比和金屬鉛的線衰減系數推算得到。

3檢測方法

根據被檢樣品特性及其待測參數，可采用不同的檢測條件，即窄射束、寬射束、逆寬射束、改進的逆寬射束和改進的寬射束5種。

3.1窄射束檢測條件（narrow-beamgeometry，NBG）

3.1.1結構布局

窄射束條件布局如圖1所示。IEC61331.1標準[13]中要求從被檢材料到射束軸上的探測器基準點之間的距離a應至少為探測器直徑d或被檢材料透射輻射束直徑t的10倍，二者取較大值，即a≥10max（d，t）。沿著射束方向從探測器到墻壁或地板的最小距離應為700mm。ASTMF2547—06標準[10]推薦X射線管焦點到探測器之間的距離為1000mm，被檢材料位于距離焦點400mm處。日本JISZ4501—2011標準[9]中要求在被檢材料處X射線束直徑t為20mm，焦點到被檢材料出射束的距離為1500mm，被檢材料與探測器之間的距離為（50±1）mm，被檢材料靠近焦點處的光闌與其之間的距離為200mm。為減小角響應所帶來的影響，窄射束條件下推薦采用球形空腔電離室。

3.1.2性能檢測方法及特點

窄射束條件下防護材料可檢測的性能指標主要有：衰減值、透過率、衰減比、衰減當量和鉛當量。

美國F2547—18標準[10]要求提供被檢材料的衰減值（attenuation），其計算公式如下：

日本JISZ4501—2011標準[9]要求報告鉛當量。鉛當量是指用鉛作為參考物質時以鉛的厚度來表示的衰減當量。衰減當量（attenuationequivalence，δ）是指在規定的輻射質和測量條件下，與參考物質具有相同屏蔽效果時防護材料相當的參考物質的厚度。通過測量3個或3個以上不同厚度標準鉛片的透過率，繪制透過率曲線。被檢材料和標準鉛片的透過率檢測應在同一X射線設備產生相同X射線束下進行，通過內插法得到被檢材料的鉛當量。透過率的計算公式如下[18]：

式中，K1是輻射束中有被檢材料或標準鉛片時的空氣比釋動能;K0是輻射束中無被檢材料或標準鉛片時的空氣比釋動能。

IEC61331.1標準[13]利用衰減比、鉛當量或衰減當量進行評估。衰減比F是指經防護材料衰減前后的空氣比釋動能率的比值，即經防護材料衰減后減弱的倍數。公式如下：

式中，K·0是輻射線束中沒有被檢材料的空氣比釋動能率;K·1是輻射線束中有被檢材料的空氣比釋動能率;K·B是在輻射線束中采用一片形狀相同，衰減比大于105的材料替代被檢材料的空氣比釋動能率，其條件滿足K·1≥10K·B。當F≥250時，無需再對鉛當量進行確定。

鉛當量或衰減當量的確定則通過以下步驟：測量不同厚度標準鉛片或基準材料在相應輻射質下的衰減比，通過插值法將被檢材料的衰減比代入其中，得到被檢材料的鉛當量或衰減當量。IEC61331—2014標準[13]要求δPb≥0.93tPb（tPb表示標準鉛片的厚度）。

德國聯邦物理技術研究院（PTB）建議：首先測量不同輻射質條件下無標準鉛片和有不同厚度標準鉛片時的劑量率，根據式（3）計算得到標準鉛片的衰減比FNs。利用衰減比確定其變化曲線，即y（x）=b0+b1x+b2x2，其中y=tPb，是標準鉛片的厚度，x=ln（FNs）。再在相同位置處，替換標準鉛片，得到被檢材料在相應輻照條件下的衰減比FN，將x=ln（FN）代入到二階多項式中，得到被檢材料的鉛當量δPb[7]。

窄射束條件主要作為鉛防護材料屏蔽效果的檢測方法，并不適用于少鉛/無鉛防護材料，其原因如下：少鉛/無鉛材料的原子序數低于鉛，當X射線能量為30～80keV時，對于原子序數低于60的材料，更易產生熒光輻射。而通過圖1可知，被檢材料與探測器的距離較遠，次級輻射（如熒光X射線、瑞利散射和康普頓散射）射程較短，因此該條件下無法對這部分射線進行探測，探測器測得的劑量值比實際值的低。有研究表明當管電壓低于110kV時，窄射束條件下測得無鉛材料的鉛當量通常高于逆寬射束條件下的結果[19]。

3.2寬射束測量條件（broad-beamgeometry，BBG）

3.2.1結構布局

寬射束條件具體分布如圖2所示。從焦點到被檢材料出射面之間的距離a應至少為光闌直徑d的3倍，即a≥3d。光闌直徑d應至少為b的10倍，b為被檢材料的出射面到輻射探測器中心點之間的距離，即d≥10b。為減少探測器與被檢材料之間空氣引起的次級輻射衰減，b應盡可能的小，探測器表面與被檢材料應不超過10mm。沿著射束方向從探測器到墻壁或地板的最小距離應為700mm。日本JISZ4501—2011標準[9]中要求X射線束直徑d為500mm，a為1500mm，b為（50±1）mm。為減小角響應所帶來的影響，寬射束條件下推薦采用球形空腔電離室。

3.2.2性能檢測方法及特點

寬射束條件下防護材料可檢測的性能指標主要有：透過率、衰減比、衰減當量、鉛當量和累積因子。

日本JISZ4501—2011標準[9]對于鉛當量的計算方法與窄射束條件下的方法一致。

IEC61331.1標準[13]利用衰減比、鉛當量或衰減當量、累積因子進行評估。其中衰減比、鉛當量或衰減當量的計算方法與窄射束條件下的方法一致。

累積因子B是指被檢材料在所規定的輻照條件下，寬射束中相應的輻射量值與窄射束中相應的輻射量值之比，計算公式如下：

式中，FN是窄射束條件下測得的衰減比;FB是寬射束條件下測得的衰減比。累積因子主要用于評估次級輻射的屏蔽性能，當被檢材料鉛含量越高，累積因子越接近于1。

寬射束條件與窄射束條件的區別在于探測器的輻射野尺寸更大，同時被檢材料與探測器的距離更近。一方面利用大直徑的光闌和小體積的探測器實現平行束，另一方面利于探測器對次級輻射進行探測。該檢測條件布局已被IEC61331—2014[13]和日本JISZ4501—2011[9]所采納。然而，實際操作中該方法應用較少，原因在于：（1）輻射野尺寸較大，因此BBG比NBG條件需要更大面積的被檢材料;（2）探測器選取問題：經過被檢材料后的射束劑量率偏低，此外為保證探測器處輻射野的均勻性，探測器與X射線管間的距離應較遠，而這帶來的問題是劑量率降低，因此，需要探測效率更高、收集體積較大、能量響應和角響應差異盡可能小的探測器。然而由于次級輻射射程短，為完全探測到次級輻射，需縮短探測器與被檢材料的距離，并減小探測器的靈敏體積，而這與上述要求相矛盾[5]。二者之間的平衡是BBG條件下準確測量的難點之一，因此該方法較少得到應用。

3.3 逆寬射束測量條件（inversebroad-beamgeometry，IBG）

3.3.1結構布局

逆寬射束條件布局如圖3所示。X射線管離周圍墻壁（包括地板和天花板）至少1.2m，沿主輻射束方向距離墻壁至少1.5m;探測器到墻或地板的最小距離為700mm;距離a為從焦點到限束光闌入射面的距離，不小于光闌孔直徑d的5倍，即a≥5d;D-d≥10b;距離b不應超過5mm。限束光闌應由厚度至少為2mm的鉛制成（DIN6857.1推薦鉛厚度為4mm）[12]，外部尺寸比探測器所有邊緣的最大尺寸至少大2.5cm。被檢材料的外部尺寸比探測器至少大1cm[11]。輻射野的尺寸比限束光闌孔徑各個方向大1cm。為準確測量能量范圍在25～35keV內的次級輻射，建議采用用于放射診斷場景或乳腺X線攝影劑量測量的電離室，即平板電離室[20]。

3.3.2性能檢測方法及特點

逆寬射束條件下防護材料可檢測的性能指標主要有：防護等級、衰減比、衰減當量、鉛當量和累積因子。

美國ASTMF3094—14標準[11]通過防護等級P來推測鉛當量，根據與被檢材料P值相接近的3個標準鉛片，確定ln（P）的線性函數，通過插值法確定被檢材料的鉛當量。防護等級P是指在特定90°散射輻射質條件下，1減去防護服穿著者皮膚表面的照射量相對于沒有防護服時該表面照射量的百分比。計算公式如下：

式中，Es1與Es2是輻射線束中存在被檢材料時探測器兩次的測得值;Es0是在輻射線束中沒有被檢材料時探測器的測得值。

IEC61331.1標準[13]利用衰減比、鉛當量或衰減當量、累積因子進行評估。其計算方法與寬射束檢測條件下的方法一致。

由于BBG條件難以實現，根據劑量互易定理：用體積較大的探測器在窄射束中測量或用體積較小的探測器在寬射束中測量，均可得到寬射束軸上的吸收劑量分布[21]，德國聯邦物理技術研究院（PTB）提出了這種新的布局條件。與窄射束條件相比，逆向寬射束條件具有更大體積的平板電離室、更小的被檢材料與探測器之間的距離，可將次級輻射完全探測到。研究表明對于銻材料當采用ASTM70kVp輻射質時，在達到0.5mmPb要求的情況下，窄射束所要求的質量低于逆寬射束條件下的質量，二者差異為14%;0.25mmPb要求下二者差異為25%[22]。與寬射束條件相比，IBG條件特征在于窄射束[5]，一方面無需較大面積的被檢材料與輻射野，可保證輻射野均勻性良好，另一方面探測器不受輻射野的限制，可將其放置在距離焦點較近的位置，以獲得較大的劑量率。該測量布局已被F3094—14和IEC61331.1—2014標準所采納[11，13]。探測器內的劑量沉積是整個探測器靈敏體積內劑量的平均值，當探測器尺寸與射野相當或比射野大，即存在小輻射野時，穿過探測器的帶電粒子通量發生梯度變化，體積平均效應明顯，將導致測量結果不準確[23]，如圖4所示。通過圖4可知，照射在探測器上的輻射野小于探測器的靈敏體積，即存在小野的問題，容易導致劑量低估的情況。此外，當射野尺寸隨探測器與被檢材料之間的距離變化而變化或使用不同探測器時，對結果也產生一定影響[8]。

3.4改進的逆寬射束條件（inversebroad-beamgeometry?，IBG?）

3.4.1結構布局

改進的逆寬束條件布局如圖5所示。與逆寬束條件相比，存在IB-AP和IB-AT兩個布局，其區別在于被檢材料與探測器之間的距離[7]。IB代表逆寬射束條件;AP代表初級輻射束衰減，即只包含經過衰減的主射束光子，被檢材料在光闌a4的前面;AT代表總輻射束衰減，即經過衰減的主射束光子和散射光子，被檢材料緊靠近探測器。光闌a2限制射線束的尺寸，光闌a3用于保護監督電離室免受后面散射輻射的影響。在距焦點1m處，可實現直徑為4cm、8cm、10cm和15cm的輻射野。IB-AP條件下被檢材料距焦點約55cm，光闌a4用于防護距焦點1m處的探測器，減少進入探測器的散射光子份額;限束光闌a5的孔尺寸為2cm×2cm，限制探測器入射窗口的輻射野。

3.4.2性能檢測方法及特點

改進的逆寬射束條件下防護材料可檢測的性能指標主要有：衰減比、衰減當量、鉛當量和累積因子。

IBG?條件下的累積因子通過IB-AT和IBAP兩種布局下被檢材料存在時探測器的空氣比釋動能率得到，計算公式如下：

式中，·KAP是IB-AP條件下測得的空氣比釋動能率;·KAT是IB-AT條件下測得的空氣比釋動能率[7]。

對于衰減比和鉛當量，首先需在窄射束條件下檢測得到被檢材料和標準鉛片的衰減比FN，見式（3）。之后在IBG?條件下計算標準鉛片或被檢材料的累積因子B，見公式（6）。最后通過公式（7）計算得到衰減比FIB：

根據不同厚度標準鉛片的FIBs值，采用二階多項式y（x）=b0+b1x+b2x2進行擬合，其中y=tPb是標準鉛片的厚度，x=ln（FIB，s）。在相應輻射質下將被檢材料的FIB代入多項式中，得到被檢材料的鉛當量值。

IB-AP布局與窄射束布局的區別在于多了一個限束光闌a5，限制了探測器入射輻射野的尺寸，以保證IB-AP與IB-AT布局下探測器入射輻射野一致;而IB-AT布局與逆寬射束條件下的布局一致。被檢材料置于輻射束與未置于輻射束時，二者的能譜存在較大差異，因而降低了衰減比測量的準確性。雖然IB-AT和IB-AP這兩種布局下的能譜也存在差異，但該差異比被檢材料存在與否所引起的差異要小。此外，區別于3.2.2節和本節中根據FN和FIB測量計算得到的累積因子B，該方法通過直接比較這兩種布局下的空氣比釋動能率（·KAP和·KAT）即可得到B。但與逆寬射束條件一樣，該條件仍存在小輻射野的問題。

3.5改進的寬射束條件（broad-beamgeometry?，BBG?）

3.5.1結構布局

針對IBG和IBG?條件下存在小輻射野問題，Eder和Schlattl[8]建立了一種新的檢測程序。該程序可保證整個探測器被輻射野所覆蓋，并限制輻射束的角度，保證平行束的存在。具體布局如圖6所示，被檢材料處的限束光闌直徑為65mm，大于探測器靈敏部分的200%，入射孔角度為8°。被檢材料與探測器的入射面直接接觸。焦點與探測器入射面的距離為500mm。

3.5.2性能檢測方法及特點

改進的寬射束條件下檢測指標主要包括衰減比、衰減當量、鉛當量和累積因子。其計算方法與寬射束檢測條件一致。

BBG?條件與寬射束條件下布局的區別在于采用了平板電離室，且探測器與被檢材料直接接觸。與IBG和IBG?條件相比，探測器則是完全被輻射野所覆蓋。這種條件下累積因子不隨輻射野尺寸的變化而變化。如圖7所示，0.60mmSn材料在IBG?條件下，輻射野尺寸為探測器直徑的0～40%，累積因子隨輻射野直徑的減小而減小，不存在累積因子恒定不變的現象;而BBG?條件下，輻射野尺寸是探測器直徑的200%～400%，累積因子恒定不變。大部分能量下，BBG?條件下測得的累積因子高于IBG?條件。如果以BBG?方法的結果為標準，少鉛/無鉛輻射防護材料的質量將比IBG?方法的低3%～8%。除此之外，與IBG?條件相比節省了時間和成本。

4結論

輻射防護用品作為保障公眾及放射工作人員安全健康的最后一道防線，其防護性能至關重要。由于輻射防護用品含有橡膠基質，特別是少鉛/無鉛材料的組成更為復雜，因此無法根據材料的線性衰減系數計算衰減比來確定鉛當量。目前國內外提出了五種防護材料屏蔽性能的檢測，其優缺點具體列于表2。國內外標準中關于防護材料屏蔽性能方法具體列于表3。通過表3可知，國內外大部分還是利用窄射束條件和逆寬束條件進行防護材料的屏蔽性能評價，而對于少鉛/無鉛防輻射用品相關標準還較為欠缺，尤其國內尚未規定合適的檢測方法。

除測量方法外，X射線輻射質也影響測量結果[19]。通過比較可以發現IEC61331.1標準中的半值層和過濾均低于其他標準，可能的原因在于通過降低附加過濾，致使X射線平均能量降低，以更好評估介入診療中患者散射輻射帶來的影響。但同時，降低平均能量，勢必將提高衰減比。IEC61331標準要求當某一管電壓下，衰減比F≥250時，則認為輻射防護用品滿足該輻射質條件[13]，無需再進行鉛當量測量，而這將提高衰減比F≥250這種現象的幾率。

國內外標準中除F3094外，鉛當量的檢測方法均只需在一種管電壓條件下測量即可。但已有研究表明，輻射防護用品的鉛當量并非固定不變。無鉛防護服在70～150kVp的X射線范圍內，其鉛當量的波動約在12%左右[24]。因此，如果按照前述標準選擇一個管電壓進行檢測，可能存在其他條件下，輻射防護用品無法達到預期防護效果的情況。針對該現象，本文提出以下3條建議：一是可參照F3094標準，至少提供3個檢測值，這3個檢測值分別對應最常見的三種診療情形：一是常見的透視條件80kV、高管電壓下的標準透視程序100kV（如若采用厚過濾低管電壓條件，該點可省去）以及CT掃描產生的散射條件（130kV）[11];二是提供少鉛/無鉛材料在不同能量下的鉛當量值;三是將某管電壓下鉛當量測得值最小的結果作為該輻射防護用品的測量結果。

綜上所述，建議相關部門根據各檢測方法的優缺點，以及其自身條件和具體防護需求選擇相應的檢測方法，以更為準確地評價防護材料的屏蔽性能。