龔軍軍 黃固 夏文明 陳君軍 張耀云



關鍵詞:水中浸沒外照射;劑量率轉換系數;有效作用距離;蒙特卡羅方法
核動力艦船發生核事故時,可能需要進行潛水作業或救援,作業人員存在電離輻射照射的風險,為確保作業人員健康,需進行劑量評估與計算。水中浸沒γ外照射有效劑量率轉換系數(effectivedoserateconversioncoefficient,DRCC,以下簡稱劑量率轉換系數),即單位活度濃度的水體在單位時間內對浸沒于水體中的人體產生的有效劑量,常用于評估暴露于放射性水體中人員的輻射健康風險。由于放射性實驗存在輻射安全隱患、產生廢液、費用昂貴等不足[1-3],絕大多數情況下均采用模擬計算的方法獲得γ外照射劑量率轉換系數,僅對小部分情形采用實驗的方法加以驗證。1993年,美國環境保護署發布第12號和第13號聯邦導則報告[4-5],給出了在空氣浸沒外照射、地面沉積外照射和水中浸沒外照射條件下MIRD人體模型各組織器官的當量劑量率轉換系數和人體有效劑量率轉換系數。
近年來,劑量學人體模型、蒙特卡羅計算軟件以及放射性核素衰變數據等都在不斷更新[6]。國際放射防護委員會(ICRP)2007年修改了計算有效劑量所需的組織權重系數[7],2020年發布了男性和女性參考人的新模型[8],蒙特卡羅計算軟件和放射性核素的輻射衰變數據庫[9]也在不斷發展和更新。
SongJaeYoo等[10]利用蒙卡軟件建模,利用F6卡計算得到人體受到能量介于10keV~10MeV區間的26種單能γ射線在空氣浸沒外照射、地面沉積外照射和水中浸沒外照射條件下的劑量率轉換系數。高峰等[11]等利用蒙卡的F6卡得到不同能量γ射線的水中浸沒照射條件下的劑量率轉換系數,采用多項式擬合得到轉換系數與能量的函數關系,但將能量在3MeV以內的γ射線的有效作用范圍全部限制在半徑3m、高度6.4m的圓柱體內,具體核素的轉換系數還要查閱衰變能量和分支比進而通過公式進行計算才能得到。李懷良等[12]采用蒙卡的F6卡除以F4卡的值計算得到10keV~10MeV的單能γ射線在水、骨、軟組織三種材料或組織的注量率-劑量率轉換系數。路偉等[13]利用Geant4獲取人體外圍圓柱面的能譜、發射角度等信息作為二次源項,利用蒙卡軟件計算中國參考人體素模型在地面沉積外照射和空氣浸沒外照射條件下不同單能γ射線的劑量率轉換系數。2019年,美國環境保護署發布專門針對第12號導則報告更新的第15號聯邦導則報告[14](以下簡稱FGR12和FGR15),同年ICRP發布144號出版物[15](以下簡稱ICRP144),給出基于新參考人的體素模型在不同條件下的外照射劑量率轉換系數。
本文在研究已有的外照射劑量率轉換系數計算方法的基礎上,提出計算不同能量光子在水中的有效作用距離(effectivedistance,Deff)的新方法,快速計算能量在10keV~10MeV內的30種單能γ射線在水中的有效作用距離,采用蒙卡程序的三種計數卡,計算水中浸沒外照射條件下單能γ射線和19種常見核素的劑量率轉換系數,并與FGR12、FGR15和ICRP144進行比較。
1計算方法
(1)有效作用距離的計算方法
水與γ射線作用使其強度不斷減弱,當距離足夠遠時,可以忽略該處及更遠距離水體產生的γ射線對人體的作用,因此計算時可取有限尺寸的水體,只要精度滿足要求即可。由于在同一介質中不同能量γ射線的減弱系數不同,滿足相同精度要求所對應的水體尺寸也不相同,能量越高,滿足要求的水體尺寸越大。如果為簡便起見,不同能量γ射線對應的水體尺寸均參照相同的最高能量計算將耗費計算資源,延長計算時間。對所有能量的γ射線而言,當放射源與受照對象之間的距離超過5個平均自由程(meanfreepath,MFP,衰減為原來的1/e時穿過介質的厚度)時,放射源產生的輻射貢獻衰減至無介質時的e-5(約0.67%)以下,因而實踐中常以5個平均自由程作為邊界條件。為提高計算效率,本文分別求不同能量的γ射線有效作用距離作為后續計算的邊界。
雖然由γ射線在介質中的線衰減系數能夠直接計算出在該介質中的平均自由程(平均自由程與線減弱系數互為倒數),但這是在不考慮散射作用理想窄束條件下得到的,由此計算得到的平均自由程未考慮多次散射作用,與實際的寬束條件相差較大,尤其是在原子序數較低的介質中更是如此[16]。例如,1MeV的γ射線在水中的線減弱系數為0.0707cm-1,則在窄束條件下計算得到的平均自由程為14.1cm,但在寬束條件下減弱為原來的1/e對應的水層厚度為37cm,是前者的2.6倍。因此,在工程實踐中必須按照寬束條件計算。
利用蒙卡程序進行建模計算,采用圖1所示的模型與實際測量裝置和條件比較一致,但對某種能量的γ射線而言,屏蔽介質的厚度需要調整多次,工作量將增加許多倍。本文提出一種點源-球殼模型,如圖2所示,各向同性發射的點源位于球心,在不同距離處(間隔1cm)設置厚度為0.01mm的薄球殼作為計數柵元。與圖1模型相比,這種模型有兩大優點:一是計數柵元的立體角達到4π,極大地提高了計算效率,在相同統計誤差要求條件下所需計算時間顯著縮短;二是保證一種能量的射線只需通過一次計算即可獲得有效作用距離,克服了采用圖1模型需要反復調整屏蔽體厚度、耗時耗力的缺點。以介質為真空時計數柵元的值I0作為比較基準,介質為水時計數柵元的值記作I,當I0/I的比值即衰減倍數K等于e5對應的計數柵元的半徑即為有效作用距離。
(2)劑量率轉換系數的計算方法
自1970年以來,ICRP等機構和研究人員建立了MIRD模型、體素模型等,并不斷根據實驗數據和各國的實際情況加以修改。體素模型能夠十分精確細致地反映人體受照劑量,但對計算平臺和資源要求很高,也十分耗時[17]。本文采用相對簡單但能反映主要器官質量、位置、形狀等關鍵信息的MIRD成人模型,γ放射性核素均勻分布于水體,各向同性發射(本文未考慮β射線),水體為圓柱體,完全將人體包圍,如圖3所示。為保證計算精度的同時縮短計算時間,將放射性核素發射的最大能量γ射線(分支比大于1%)在水中的有效作用距離作為頭頂、腳底及軀干與水體外邊界的距離。
對水中浸沒γ外照射,人體的有效劑量是γ射線在各器官中沉積的能量的加權和,加權系數包括γ射線的輻射權重因數和器官的組織權重因數,加權系數可查詢ICRP相關出版物獲得,關鍵是如何計算γ射線在各器官中的沉積能量。
蒙卡程序的F6卡可用于統計光子在柵元中的能量沉積,其物理意義[18]為:
式中,ρa為柵元材料的原子數密度;m為柵元的質量;σt(E)為能量為E的入射粒子與柵元發生作用的截面;H(E)為入射粒子與柵元發生作用時的能量沉積;?(r?,Ω^,E,t)dEdtdVdΩ為r?處dV微元內t時刻dt間隔內、能量在(E,E+dE)、Ω^方位dΩ立體角范圍內的粒子的注量率。
但應該注意的是,光子與柵元發生光電效應、康普頓效應或電子效應產生的負電子,F6卡均認為其能量全部就地沉積,不會再產生光子,這與實際情況不完全相同。實際上,這些電子還將與柵元作用,產生軔致輻射,其能量大小和份額與電子的能量有關,這將導致計算得到的射線在器官中的能量沉積與實際稍有不同。
蒙卡程序還提供了F4卡結合FM卡統計光子能量沉積的方法,F4卡的物理意義[18]為:
式中,V為柵元的體積,F4卡實際統計的是穿過柵元的徑跡長度之和與柵元體積的比值,與注量具有相同的量綱。仔細觀察F4卡和F6卡的物理意義表達式可以看出,在F4卡的基礎上,常量部分乘以柵元的質量密度,除以柵元的原子數密度,積分項乘以光子與柵元的作用截面和能量沉積函數,即可達到與F6卡相同的效果。FM卡設置為:FM4:Pρa/ρmMT-5-6,其中ρm為柵元材料的質量密度,MT為柵元材料編號,-5代表光子與柵元材料發生作用的總截面,-6代表每次作用的能量沉積,-5和-6的涵義與F6卡中的σt(E)和H(E)相同。但與F6卡不同,F4卡還將模擬光子與柵元產生的負電子與柵元的進一步相互作用和能量沉積,因而數值會較F6卡稍大一些。
這兩種方法均認為光子與柵元作用后產生的負電子的能量全部就地沉積,而實際情況是負電子將與柵元材料的原子或分子發生碰撞并穿行一段距離,以電離損失或輻射損失方式損失能量,蒙卡的F8卡能夠完整、精確地統計這一過程中的能量沉積。F8卡和E8能量分箱卡配合使用,可用于統計光子和電子在柵元中的沉積能量在E8劃分的各能量分箱中的數量分布,?F8與E8卡配合使用,則可統計光子和電子在柵元中的沉積能量在E8劃分的各能量分箱中的大小分布。如果將E8能量分箱的上限和下限分別規定為入射光子的能量和接近于零的某個極小數(蒙卡程序不建議設為零),則?F8卡統計的就是光子和電子在柵元中的沉積能量。但要得到與F6卡相同意義的結果,?F8的結果還需要除以柵元的質量。
基于以上分析,本文使用以上3種方式計算水中浸沒外照射條件下各種核素在各組織器官中的沉積能量(實際是吸收劑量),而ICRP規定γ光子和電子的輻射權重因數為1,所以只需按照ICRP給出的組織權重因數加權求和,得到的數據即為人體的有效劑量。
由于MCNP的計算結果是歸一化到一個源粒子的貢獻(也可以視作單位時間內發生一次衰變的貢獻,單位為Sv·s-1),因而需要對結果進行適當變換才能得到單位放射性活度濃度到劑量率的轉換系數DRCC。假設蒙卡程序計算得到的輸出結果用DR表示,水體中放射性核素的活度濃度為單位活度濃度,即1Bq·m-3,有效作用距離范圍內的水體體積為V(需扣除人體體積),單位為m3,則該水體內的放射性核素在單位時間內發生衰變的次數為V,則單位活度濃度的水體對人體產生的劑量率,即單位放射性活度濃度-劑量率轉換系數DRCC為:DRCC=DR·V,單位為Sv·s-1/(Bq·m-3)。
2計算結果分析
(1)有效作用距離
圖4給出了使用上述方法得到的10keV~10MeV能量區間內30種單能γ射線在水中的有效作用距離,由于不同能量γ射線的有效作用距離的差別很大,最大值與最小值相差數十倍。為方便比較分析,圖4還給出了對應能量γ射線的線減弱系數。從圖4可以看出,在10~60keV能量區間,隨著γ射線能量的增加,有效作用距離快速增加,但從60keV開始至10MeV,有效作用距離隨γ射線能量增加而增加的速度很慢。這種變化規律與γ射線的線減弱系數隨γ射線能量增加的變化規律恰好相反,且相應的能量區間也非常吻合,驗證了采用本文所提出方法的可靠性。
(2)劑量率轉換系數
本文首先計算了單能γ射線的劑量率轉換系數,3種方法的計算結果和FGR12的數據列于表1(2019年公布的FGR15和ICRP144沒有單能γ射線對應的數據表)。由于?F8更準確更細致地反映了實際物理過程,因而表1僅給出?F8所得結果與FGR12數據的相對偏差。從表1可以看出,對30keV~10MeV范圍的各種單能γ射線(10keV和20keV對應的有效作用距離比人體的橫向尺寸還小,意義不大,故未計算),?F8計算值與FGR12的相對偏差均在10%以內,γ射線能量較低時相對偏差較大一些,γ射線能量達到1MeV以上時,相對偏差減小很多。
從表1可以看出,F4所得結果比F6所得結果略微大一點,與前述理論分析相符,但均不超過0.2%。?F8所得結果有的比F6大,有的比F6小,且與γ射線能量有關,入射γ射線的能量越高,產生的次級電子能量越高,可能沉積到鄰近組織器官的可能性和能量就越大,而不同組織器官在人體分布部位的差異和組織權重因數的差別,最終導致劑量率轉換系數有所差異。由于三者相差很小,最大不超過±1.3%,為節省篇幅,后續計算僅給出?F8計算結果。
在此基礎上,本文計算了半衰期不短于1h的19種γ放射性核素的劑量率轉換系數,計算時,選取核素放出的最大能量γ射線(能量分支比超過1%)的有效作用距離作為尺寸邊界。表2同時給出了FGR15和ICRP144的數據及FGR15相對于ICRP144的偏差,由于ICRP144缺少部分核素的數據,表中只給出了?F8計算值相對于FGR15的偏差。
從表2可以看出:(1)采用簡單的MIRD模型計算的FGR15數據與采用復雜的體素模型計算的ICRP144數據相對偏差最大不超過±3.5%;(2)除Ag-110、Zn-65和Cs-134三種核素外,本文的?F8計算值與FGR15的相對偏差稍大外(也未超過±10%),其余核素的?F8計算值與FGR15的相對偏差均低于±5%。
3結論
本文提出快速計算γ射線在水中的有效作用距離的點源球殼模型,建立標準參考人水中浸沒γ外照射計算模型,采用蒙卡程序的F6卡、F4卡結合FM4卡和?F8卡三種方法,計算了水中浸沒γ外照射劑量率轉換系數DRCC。由于物理定義的差別,F4卡結合FM4卡所得結果均比F6卡稍大(0.2%以內),而?F8結果與F6相對偏差最大不超過±1.3%,說明采用三種方法中的任一種方法都是可行的。
對單能γ射線而言,?F8所得水中浸沒γ外照射DRCC相對于FGR12的偏差最大不超過±9%,且在γ射線能量超過1MeV時,偏差低于±3%。對壓水堆發生事故可能向外釋放的半衰期超過1h的一些典型放射性核素而言,采用相對簡單的MIRD模型計算的FGR15給出的DRCC與采用復雜的體素模型計算的ICRP144給出值的相對偏差最大不超過±3.5%,本文采用?F8計算所得的DRCC比FGR15給出值最大偏差在±10%,滿足工程上快速估算±10%的誤差要求。
本文建模條件與ICRP144和FGR15類似,均假定頭頂與水面的距離為放射性核素的有效作用距離,而實際情況可能是救援人員頭部位于水面以上,因而計算結果可能比實際會偏大一些,但這也符合輻射防護偏保守偏安全的基本原則。后續可以建立與實際情況更為一致的模型進行計算分析,以得到更接近實際的結果。