基于Web of Science的2000—2021年堆肥氨 揮發研究的文獻計量分析

陳 豹 李 丹 曹 云,3,4* 孫 倩,3,4 張 晶,3 徐躍定,3 黃紅英,3

(1.南京農業大學 資源與環境科學學院,南京 210095; 2.江蘇省農業科學院 農業資源與環境研究所,南京 210014; 3.江蘇省有機固體廢棄物資源化協同創新中心,南京 210095; 4.農業農村部種養結合重點實驗室,南京 210014)

堆肥是農業廢棄物資源化、無害化、減量化的有效手段。采用堆肥方法可以減少農業廢棄物的最終產物臭氣、有毒物質和病原菌,堆肥產物施入土壤可實現有機物循環再利用。傳統堆肥有機氮的快速分解,不僅造成氮素損失,產生大量的氨等臭氣,而且降低了堆肥產物農用價值,同時也造成嚴重的空氣污染[1]。在好氧堆肥過程中,約75%的氮會通過氣體排放的方式流失(包括NH3、N2O),而氮損失的98%主要以NH3形式排放[1]。

氨是PM2.5的主要貢獻者之一,還會導致水體的酸化和富營養化,從而影響到生態系統和人類健康[2]。中國目前每年大約排放1 500萬t的NH3(以純N計),農業源氨排放量占總排放的90%左右,其中種植和畜禽養殖業排放大約各半,畜禽養殖業排放量略高[3]。堆畜禽廢棄物堆肥過程中的氨揮發對堆肥質量、大氣環境以及水體污染有重要影響。

文獻計量法是一種定量分析方法,以科技文獻的各種外部特征作為研究對象,采用數學與統計學方法來描述、評價和預測科學技術現狀與發展趨勢[4]。Web of Science是由美國湯姆森科技信息集團開發的期刊引文索引數據庫[5]。基于Web of Science核心合集數據庫相關領域的文獻計量分析可以聚焦該領域的整體發展情況,把握該領域的主要研究方向和研究熱點,可為該領域的科研工作提供方向指引。Jin等[6]基于Web of Science核心數據庫進行可視化分析,闡明了生物水處理的演進路徑。VOSviewer是基于數據庫的文獻數據對作者、期刊和機構等進行共現和聚類的可視化分析軟件,還可以用于構建關鍵詞共現圖譜和熱度分析,以了解領域內研究熱點[7]。而Citespace不僅可以用于分析數據的共現和聚類,還可以分析關鍵詞的突現情況,用于研究不同年限的研究熱點的演變過程[8]。

目前,國內外對于堆肥氨揮發的產生與影響因素、調控機理、控制技術等方面領域已開展了大量的研究[9-12]。已有針對氨揮發的綜述研究僅限于土壤、稻田、畜禽糞便等農業源方面有相關文獻的總結。堆肥作為農業廢棄物無害化、資源化處理的重要處理方式,堆肥過程中氨揮發調控的研究也受到了較多的關注。但是,該領域所發表的論文數量、國家、機構和主要研究方向等方面卻少有報道,而且缺乏從宏觀尺度上對該領域進行一個全面的分析。、因此,本研究擬以“composting or compost”、“ammonia or NH3”和 “emission or volatilization” 為主題詞,檢索Web of Science核心合集數據庫,整理并歸納堆肥氨揮發領域的相關文獻,應用VOSviewer、Citespace等軟件進行文獻計量分析,從發文量、總被引頻次、篇均被引頻次等指標分析堆肥氨揮發領域國家、研究機構間的合作關系,篩選出的高被引論文、關鍵詞共現網絡圖譜和關鍵詞突現圖,了解堆肥氨揮發領域相關研究的發展過程,明確該領域未來的發展方向,以期為該領域研究提供依據。

1 材料與方法

1.1 數據來源

在Web of Science核心數據庫網頁的高級檢索的檢索框內輸入TS(主題)=((composting or compost) AND (NH3or ammonia) AND (emission or volatilization))。選擇文獻類型為(Article OR Review OR Proceedings Paper),對語種不做限制,檢索導出的文獻數據信息為全記錄(包含作者、題目、來源、年份、摘要、關鍵詞、DOI號、被引頻次等信息和文章引用的參考文獻),時間2000年1月1日—2021年12月31日,檢索時間是2022年11月1日。共得到文獻942篇。

1.2 分析方法

將上述942篇文獻利用Web of Science自帶的分析檢索結果以及引文報告的功能進行分析,主要涉及堆肥氨揮發國內外發文量的變化趨勢、主要的研究機構、重要期刊來源以及高被引文章等方面。使用VOSviewer(v.1.6.16)軟件對主要發文國家、機構和學者合作關系進行共現分析,圖譜中的圓圈節點面積的大小代表發文量的多少,圓圈越大表示發文量越多;節點間連線的粗細代表節點間關聯強度的強弱,線條越粗表示關聯性越強[13]。圖譜中節點和線條的顏色是起到分類的作用,同一顏色的節點和線條,表明這些節點間有某些相似的特征;不同顏色的節點通過線條連接,表明二者具有合作關系或交叉關系。在使用VOSviewer軟件對關鍵詞進行共現分析之前,需要對軟件篩選出的關鍵詞進行二次篩選,去除與堆肥氨揮發領域不相關的詞匯,以確保關鍵詞共現的準確性。此外,在Citespace (v.6.1.R3)軟件中,分析20年間關鍵詞突現指標所展現的各階段的研究熱點和未來發展方向。

2 結果與分析

2.1 發文量與發文國家合作關系統計

通過Web of Science的引文報告功能對7個主要發文國發文量進行統計(圖1)。可知:從發文時間來看,發文量在2012年之前數量較為平穩,2012年之后發文數量激增;從國家來看,中國總發文量362篇,占世界總發文量的38.4%,位居世界第一,遠超位居第二位的美國(發文量137篇)。中國自2012年開始在堆肥氨揮發領域發文量快速增長,這主要與中國的畜禽養殖規模的增加有關。早在1991年,中國肉類產量就已位列世界第一,并連年保持。畜禽糞便是農業氨氣排放的主要來源。2005—2008年,中國每年NH3排放量約為1 020萬t,美國和歐盟僅分別為340和376萬t[14]。2013 年中國農業NH3排放總量為1 193.92萬 t,較2004年提高了18.59%,而農業廢棄物作為堆肥肥料,其在堆肥過程中的氨揮發自然受到廣泛的關注。可見,中國科研人員對于堆肥氨揮發領域的相關研究越來越重視,中國對世界堆肥氨揮發領域的發展有著十分重要的貢獻。圖2是主要發文國家間的合作關系圖,可以看出,中國是該領域影響力最大的國家。線條的粗細反映合作的深度,中國與美國、日本、韓國、澳大利亞和印度等國合作較為密切。

圖1 國家堆肥氨揮發領域發文量對比

節點的大小代表國家發文量的多少,節點間連線的粗細代表合作關系的緊密程度。 The size of node represents the amount of the country’s publication, and the thickness of the connection between nodes represents the closeness of the cooperative relationship.

2.2 主要研究機構及其合作關系

堆肥氨揮發研究領域發文量前十的研究機構如表1所示。可見在10個主要發文機構中,來自中國的機構有6所,分別為中國農業大學、中國科學院、西北農林科技大學、農業農村部、中國科學院大學和中國農業科學院。因此,中國在堆肥氨揮發研究領域占有重要地位,是主要研究力量之一。中國農業大學在該研究領域發表論文73篇,論文總被引頻次為3 172次,篇均被引頻次43.45次,發文量和總被引頻次均位列世界第一。西北農林科技大學的篇均被引次數為51.76次,位于世界第一;其次是巴塞羅那大學,雖然發文量較少,但篇均被引頻次為僅次于西北農林科技大學(表1)。

表1 主要發文機構在堆肥氨揮發領域的發文量、被引頻次與中介中心性

重要機構間的合作關系如圖3所示。可見:中國農業大學、中國科學院和西北農林科技大學3所機構在合作網絡圖譜中占據主要位置,與美國的俄亥俄州立大學,丹麥的哥本哈根大學,西班牙的巴塞羅那自治大學等均有合作,但根據連線線條的粗細來看,上述3所機構與國內研究機構合作關系更為密切。機構的中介中心性可以反映該機構與其他機構間的合作密切程度。在堆肥氨揮發領域發文量排名前10的機構中,中介中心性最高的機構是中國科學院,緊跟其后的是中國農業大學;表明這些機構研究成果在國際上有較高的影響力(圖3)。中介中心性最低的是農業農村部、日本國家農業食品研究組織、法國國家農業食品與環境研究院,與其他機構合作最少。西北農林科技大學發文量排名第三,但中介中心性較低(僅0.03),需要加深與其他機構的合作,融合多方思想,在堆肥氨揮發領域產生更優秀的成果(表1)。

2.3 堆肥氨揮發領域核心團隊

圖4為研究人員間的合作關系圖譜,節點大小表示以該作者為第一作者的發文量的多少。中國農業大學的李國學團隊、西北農林科技大學的張增強團隊是堆肥氨揮發領域研究的領跑者,在該領域發文量均在30篇以上;李國學團隊在2019年發表的文章中,通過在原料中混合10%(原料濕重)成熟堆肥,以減少氨等氣體的排放,氨氣排放量減少了58%[15];張增強團隊2018年發表的文章通過添加黏土添加劑減少雞糞堆肥氨揮發,并通過冗余分析得出C/N與有機質對氨揮發有著顯著的關系[11];香港浸會大學的Wong Jonathan W.C.團隊主要研究應用不同調理劑如沸石、石灰等降低廚余垃圾堆肥過程中氨揮發損失[16-17],該團隊與中科院遺傳與發育生物學研究所馬林團隊合作較為緊密。

節點的大小代表作者發文量的多少,同色節點表明這些作者間的合作更緊密,可能來自同一團隊。 The size of the node represents the number of published papers by the authors, and the same color nodes indicate that these authors cooperate more closely, possibly from the same team.

國外巴塞羅那自治大學的Font Xavier發文量較高,該團隊注重通過改進堆肥裝置以提高氨揮發的控制效果以及采用生命周期法分析農林廢棄物堆肥處理過程污染物排放。該團隊發表的2篇文章將堆肥與生物濾池相結合協同控制氨與揮發性有機物(VOC)的排放[18-19]。2009年該團隊在國際上首次明確了有機固廢堆肥過程氨、CO2和VOC排放系數, 并將排放系數與堆肥過程中能量與水分平衡相耦合[20]。雖然該團隊合作發文量有13篇, 但在合作圖譜中并未發現該團隊,可能是因為該團隊與其他團隊的合作較少。

圖4同一顏色的節點表明這些作者間的合作交流更緊密,有可能來自同一團隊:中國農業大學李國學團隊與德國約翰·杜能研究所Schuchardt Frank團隊、香港浸會大學Wong Jonathan W.C. 團隊以及中國農業大學李季團隊均有合作;英國班戈大學Chandwick David團隊與中國農業大學李國學團隊、中科院遺傳發育所馬林團隊等多個團隊均有合作,合作研究內容注重畜禽糞污處理與還田利用過程的氮素揮發損失[21-22]。中國農業大學李季團隊雖然發文量不多,但與西北農林科技大學張增強團隊、中科院馬林團隊等均有合作。總之,各團隊之間較為分散,合作交流也以國內為主,今后的研究工作中需要加強團隊間尤其是國際間交流與合作。

2.4 主要論文發表期刊

表2列舉了20年來,堆肥氨揮發領域發文量排名前10的期刊。可見發文量最高的期刊是BioresourceTechnology,發文量為149篇,占世界總發文量的15.8%。同時,其影響因子以及被引總頻次均位于第一,篇均被引頻次位居第二。BioresourceTechnology在堆肥氨揮發領域具有較高的影響力,對該領域的發展有著重要的作用;Chemosphere期刊雖然發文量較少,但其篇均被引頻次有76.88,排名第一,說明在該期刊發表的堆肥氨揮發領域的文章質量高,影響力大;JournalofEnvironmentalQuality期刊雖然發文量不高,但其篇均被引頻次高,影響力位于前列。因此,在閱讀文獻時,不光要關注高影響因子的期刊,還要注重綜合實力強的期刊,以便能全面認識到堆肥氨揮發領域的研究動態(表2)。

表2 堆肥氨揮發領域發文量前10的期刊

2.5 堆肥氨揮發領域文獻共被引分析與高被引文章分析

對文獻進行共被引分析可以快速找到領域內具有影響力的文章,了解其在學術界的認可度(圖5)。一個節點表示一篇文章,節點越大表明文章共被引頻次越多,節點顏色越淺,表明文章發文時間越近,節點外沿的紫色輪廓表示該文章具有較高的中介中心性。文章的中介中心性反映該文章在學術研究中所起到的重要作用,而文章共被引頻次則表示對該文章研究成果的認可度。如圖5所示,列舉出了一部分最高共被引頻次的文章,Chan等[17]于2016年發表的文章具有最高的共被引頻次(共被引頻次71次,中介中心性0.21),創新性的利用沸石減少鳥糞石結晶除氨作用過程中電導率升高的問題,提高了堆肥質量。而Colon等[23]于2012年發表的文章具有最高的中介中心性(共被引頻次11次,中介中心性0.66)。Colon等[23]使用呼吸指數效率(RIE)作為新的功能單位,對處理城市固體廢物源頭分離設施的環境負擔進行生命周期評估,對固廢處理研究、污染控制以及工程建造等,都具有較大的指導作用。

節點越大表明文章共被引頻次越多,節點顏色越淺,表明文章發文時間越近,節點外沿的紫色輪廓表示該文章具有較高的中介中心性。 The larger the node is, the more frequently the article is co-cited. The lighter the node color is, the closer the publication time of the article is. The purple outline along the outer edge of the node indicates that the article has a higher intermediate centrality.

通過分析高被引文章,可以掌握堆肥氨揮發領域的研究熱點,為未來的研究提供指引。根據圖1可以發現,國內外在堆肥氨揮發領域的研究可以分為2個階段:1)起步階段(2000—2011年),該階段發文量少,但被引頻次高,為后續堆肥氨揮發研究奠定了良好的基礎。表3列舉的2000—2011年間高被引文章,主要涉及堆肥原料(生活垃圾、污泥[24]和糞便[25]等)、理化性質(溫度[24-25]、C/N[26]、含水率[27]、pH[25])、曝氣量[9,26]和堆肥規模[28]、堆肥裝置(增加堆肥氣體和冷凝液回流捕集裝置)[29]和外部環境[30]對堆肥氨揮發的影響。Amon、Steiner、Pagans和Jiang發表的文章在2012年后被引頻次快速上升。其中被引頻次最高的是Amon等[9]于2006年發表的關于減少奶牛養殖場糞污氨揮發及溫室氣體排放的幾種處理方案,認為保證堆肥有充足的氧氣可以減少氨揮發量。Steiner等[31]發現在家禽糞便中添加生物炭減少堆肥氨揮發。Pagans等[24]提出高溫是保證好氧堆肥質量的關鍵,高溫期溫度與氨排放呈指數相關,為減少氨揮發的堆溫調控提出了方案。Jiang等[27]探討了堆肥碳氮比,通氣速率,水分含量對堆肥氨揮發和溫室氣體排放的影響,提出高通氣速度和低碳氮比會增加氨排放。2)快速增長階段(2012—2021年),表3列舉的2012—2021年間高被引文章,主要涉及堆肥添加劑對堆肥氨揮發的影響,添加劑包括:鳥糞石[17]、生物炭[31-33]、麥飯石[34]、磷石膏和過磷酸鈣[27]、膨松劑[35](秸稈、鋸末等)。其中,總被引頻次最高的是Chan等[17]于2016年發表的關于添加沸石和鳥糞石,降低電導率值,減少堆肥氨揮發的文章。早在2001年,韓國國立金烏工科大學的Jeong等[36-37]發現向堆肥中添加鎂和磷鹽,會與堆肥過程產生的氨形成鳥糞石晶體,起到氨減排(減少了40%的氨損失)和固氮的作用。但鹽的添加使肥料鹽度過高(EC>6 mS/cm),不利于非耐鹽作物生長[38]。而Chan等[17]利用沸石可降低堆肥中鹽分的優點,結合鳥糞石固氮和調節pH的能力,有效地降低了鹽度(EC=2.82 mS/cm),提升了堆肥質量[19],為鳥糞石在堆肥氮保存和氨減排的實際應用上做出了較大的貢獻,為后續探究鳥糞石的應用提供了新思路(例如Wang等[16,38]發現添加石灰與鎂和磷鹽形成的鳥糞石,同樣可以起到降低鹽度,調節pH的作用),這可能是其總被引頻次高的原因。總被引頻次第二的文章是Wang等[34]于2016年發表的,在豬糞堆肥中添加10%麥飯石,減少了48.76%的堆肥氨損失,提高了堆肥質量。這種新型堆肥添加劑被用于減少堆肥氨揮發取得了良好的效果。這些2012—2021年間總被引頻次排名靠前的10篇文章中,有7篇是關于堆肥添加劑對堆肥氨揮發的影響。可見這些年堆肥添加劑對堆肥氨揮發的研究已成為了研究熱點,受到了廣泛的關注。

2.6 堆肥氨揮發領域研究熱點及發展趨勢

2.6.1堆肥氨揮發領域研究熱點

關鍵詞的引用突現可以反映研究熱點的演變過程,捕捉到學科間交叉的跡象[40]。通過VOSviewer軟件設置關鍵詞最少出現次數為50次,最終得到34個關鍵詞形成的關鍵詞共現圖譜,結果見圖6。通過Citespace軟件繪制的關鍵詞引用突現如表4所示。由關鍵詞共現圖譜可見: “composting”出現次數最多,出現了276次;其次是“ammonia”,出現次數262次。“gaseous emissions”,“pig manure”,“ammonia emissions”和“sewage sludge”出現頻次都排在前列,而且這些關鍵詞之間的關聯性較強,表明畜禽糞便、污泥中氣體排放是該領域的熱點話題。利用VOSviewer將堆肥氨揮發領域的關鍵詞劃分為3個聚類。主要涉及堆肥原料、堆肥氨揮發控制技術(包括添加劑如生物炭以及工藝調控如通風)、堆肥氨揮發的影響因素與減控機理。第一個聚類(紅色)除去部分檢索關鍵詞后,主要涉及堆肥原料和堆肥添加劑等物質,包括的關鍵詞有豬糞(pig manure)、餐廚垃圾(food waste)、家禽糞便(poultry manure)、污泥(sewage sludge)、生物炭(biochar)、城市固體廢棄物(municipal solid waste)等;第二個聚類(藍色)除去部分檢索關鍵詞后,主要涉及堆肥過程中氨揮發與溫室氣體、與其他污染物的協同減排研究,包括的關鍵詞有甲烷(methane)、氨氣(NH3)、氧化亞氮(N2O)、溫室氣體(greenhouse gase)、重金屬(heavy mentals)等;第三個聚類(綠色)除去部分檢索關鍵詞后,主要是氨揮發控制機理與影響因素的研究,主要包括一些氮元素循環相關的關鍵詞,硝化作用(nitrification)、氨揮發(ammonia emissions)、溫度(temperature)等。上述關鍵詞均是2000—2021年間堆肥氨揮發領域的研究熱點。

節點越大表明關鍵詞出現頻次頻次越多,同色節點間為一個聚類。 The larger the node is, the more frequent the keyword appears. The same color nodes are regarded as one cluster.

為了明確不同時間段的研究熱點,將時間軸劃分為2部分:第一部分,2000—2010年,氨揮發(ammonia volatilization)與生物過濾(biofiltration)具有較強的突現強度,且突現時段從2000年持續到2012年(表4)。生物過濾技術具有處理惡臭化合物和揮發性有機化合物的作用,可以用于減少堆肥氨排放,并已有了廣泛的應用[40-41]。溫度(temperature)、氣體排放(gas emission)和土壤(soil)是該時間段排名第3、4、5名的關鍵詞,溫度是氨揮發的重要影響因素,其他氣體的排放與氨揮發一起受到了關注,土壤氨揮發也是氨揮發領域的重點關注對象[5]。2005年,突現關鍵詞中出現了16S核糖體核糖核酸(16sribosomalRNA),表明在該時間段分子生物學技術被引入該領域[42]。已有研究希望從基因層面分析氨揮發機理,控制氨揮發關鍵基因的表達;第二部分,2011—2021年,氨氣(NH3)、氧化亞氮(N2O)、生物炭改良劑(biochar amendment)、生物炭(biochar)等突現強度最高,突現強度大于7,說明生物炭作為改良劑減少氨揮發與溫室氣體排放這一課題引起了研究學者們的興趣。生物炭的突現時間最近,突現強度高,是近幾年的主要研究熱點。

2.6.2堆肥氨揮發領域發展趨勢

生物炭是通過生物質熱解產生的穩定富氮物質,有良好的NH3吸附潛力。近五年生物炭減少堆肥氨揮發的高被引文章中, He等[43]研究了不同生物炭類型和顆粒大小對堆肥氨排放的控制效果,發現稻草生物炭由于具有更多的C—O和C=O,比竹炭具有更好的氨減排效果,粉末狀生物炭比顆粒狀生物炭暴露更多反應性官能團,更利于控制氨揮發。Chen等[44]發現玉米秸稈生物炭相比于竹炭,木炭等其他生物炭具有更高的表面積、孔體積、總酸性官能團和CEC,具有更高的氨吸附性能,因此具有更高的氨減排效果。Wang等[45]研究了生物炭與沸石、木醋的協同堆肥效果,提出10%生物炭+10%沸石+2%木醋協同堆肥相比其他處理組更有利于縮短堆肥時間,減少氨排放(減少74.32%)。Chen等[46]發現雞糞生物炭和雞糞集成微生物聯合體(CMMC)作為共同改良劑對氨揮發具有顯著的控制效果(減少24.2%～56.9%)。目前,已有研究通過從生物炭類型、物理特性、化學特性以及與其他改良劑協同等方面研究對堆肥氨揮發的減排效果。通過整合最優物理化學性質和最佳協同改良劑,探索出理想生物炭材料用于氨吸附或許是今后需要探索的方向。

對生物炭等各種調理劑固定的氨氮的穩定性,以及堆肥產品用于農田過程中氮素的轉化過程與微生物學調控機制有待于做進一步研究;此外,現有開發的調理劑大多為一次性使用,成本高,今后低成本、綠色、易回收利用的調理劑的研發可作為未來堆肥氨揮發領域的一個研究前沿。

現有的研究多數集中于含氮氣體或重金屬、抗生素與抗性基因等單因素污染物的治理,少數研究涉及到多種不同性質的污染物協同減排,如氨揮發與重金屬鈍化協同治理研究[34,47-48]。但堆肥過程中排放的CH4、N2O等溫室氣體、含硫臭氣以及殘留的抗生素與抗性基因等,均是堆肥過程需解決的共性關鍵問題。如何將這些污染物綜合考慮,進行協同控制是一個待突破的研究難題,應該是未來的研究熱點之一。

3 結 論

本研究對Web of Science核心合集數據庫2000—2021年堆肥氨揮發領域的文獻進行可視化分析,主要結論如下:

1)二十年來,堆肥氨揮發領域的發文量逐年增長,說明堆肥氨揮發問題越來越受到廣泛重視。中國在該領域的發文量居于首位;中國農業大學,中國科學院,西北農林科技大學是主要研究機構。研究核心力量有中國農業大學的李國學團隊和西北農林科技大學的張增強團隊。然而,團隊之間尤其與國際同行之間合作交流不夠,今后的研究工作中需要加強。

2)原料、氨揮發控制技術、氨揮發影響因素與減控機理是堆肥氨揮發領域的研究熱點。原料對象包括畜禽糞便、污泥;氨揮發控制技術側重于堆肥添加劑如生物炭以及工藝調控如通風、以及生物濾池等;氨揮發的影響因素主要包括外界環境條件和物料自身理化性質。

3)堆肥氨揮發領域的研究前沿主要有以下3個方面:一是圍繞低成本、綠色、易回收利用的調理劑的研發;二是生物炭等各種調理劑固定的氨氮的穩定性,以及在后續農田利用過程中氮素的轉化過程與微生物學調控機制;三是堆肥過程中氨氣與溫室氣體、含硫臭氣、重金屬、抗生素與抗性基因等不同性質污染物的協同控制。