氨煤混燃過程中單顆粒煤粉著火特性

吳梓秋,黃 騫,馬 鵬,楊遠平,司 桐,李水清

(清華大學 能源與動力工程系 熱科學與動力工程教育部重點實驗室,北京 100084)

0 引 言

雙碳目標下,火電將承擔穩定電網的基礎能源功能,同時自身也面臨降碳的重大需求。據IEA數據,2022年我國約80%的碳排放源于煤炭消費,使用可再生能源生產的零碳燃料與煤混燃是從源頭減煤降碳的可行技術路線之一[1-2]。氨是一種理想的零碳燃料:其低位發熱量與低階煤相當,易液化儲運,市場成熟,基礎設施完善,政策法律相對完備[1-4]。近年來,氨在各類燃燒設備中替代化石能源的應用場景備受關注[5-8]。

針對氨煤混燃,已有研究開展了1.2 MW[9]和760 kW[7]臥式爐試驗,并進行了零維反應器[10]、三維煤粉爐[11]數值模擬研究。結果表明,CO2減排量與摻氨量呈較好線性關系;摻氨量低于20%,NOx排放量與煤粉燃燒相當;通過調節氨給料位置和空氣分級燃燒方式,可實現更低NOx排放。摻氨量超過20%時,NOx生成量隨摻氨量呈先增加后下降趨勢,表明存在燃料型NOx生成與氨還原NOx的競爭機制。日本Chugoku電力公司在Mizushima電廠開展了156 MW鍋爐摻燒0.8%氨(熱量比)試驗,發現摻燒后二次再熱器入口煙溫、鍋爐出口NOx及鍋爐出力無明顯變化,初步驗證了燃煤鍋爐少量摻氨的可行性[12]。

然而,混燃過程中氨與煤顆粒,尤其是與揮發分的相互影響機理尚不清晰,使開發寬摻燒比、靈活運行的氨煤混燃技術缺乏原理支撐。部分研究關注氨煤混燃的球形火焰傳播速度,發現對于高揮發分煤,氨煤混燃火焰傳播速度高于純煤粉或純氨火焰傳播速度,表明二者之間可能存在相互促進作用[13-14]。近期研究采用CH*化學自發光譜表征氨煤混燃的煤粉顆粒群著火延遲時間,并用OH-PLIF光譜研究揮發分燃燒特性,揭示了氨煤混燃早期反應的協同強化效應[15]。煤粉燃燒研究中,單顆粒煤粉燃燒試驗可揭示微觀層面上煤粉運動、著火特性及火焰形態,有助于開發單顆粒燃燒模型[16]。然而,氨煤混燃中尚無煤粉單顆粒行為研究。此外,在燃煤鍋爐內,煤粉顆粒經歷了從還原氣氛向氧化氣氛的轉變[17];而氨煤混燃時,由于通氨位置、方式不同,煤粉顆粒可能經歷更復雜的氣氛轉變,要求單顆粒燃燒研究中能有效模擬多變氣氛場。

筆者采用兩級平焰燃燒器,設計了一系列典型工況模擬燃燒氣氛及摻氨量對單顆粒煤粉著火行為的影響。該兩級平焰燃燒器可實現煤燃燒過程的“還原-氧化”氣氛轉變[18],能提供靈活多變的氣氛條件以研究氨煤混燃的著火特性。利用高速攝影辨析了單顆粒煤粉著火模式,統計煤粉著火延遲時間,研究了煤粉著火、揮發分燃燒和煤焦顆粒破碎特性,進而初步建立了摻氨氣氛下的單顆粒著火模型,為發展實用的燃煤鍋爐摻氨技術提供技術支撐。

1 試 驗

1.1 試驗裝置與工況設計

兩級平焰燃燒器和光學測量系統示意如圖1(a)所示。該平焰燃燒器通過在毫米級六角形(蜂窩狀)網狀物中插入毫米級不銹鋼管制成蜂窩孔和插管2類氣路,分別通入燃料和氧化劑(或采用相反的氣體匹配方式);中心管(內徑2 mm)利用載氣通入煤粉。該燃燒器能以105K/s加熱速率加熱煤粉顆粒,使其具有近似爐膛中煤粉顆粒升溫過程。同時,可通過調配燃料、氧化劑流量,分別調控高溫焰后氣氛和溫度,逼近爐內真實場景。兩級平焰燃燒器采用內外雙蜂窩設計,可獨立調節氣氛,形成內部貧氧、外部富氧的焰后高溫氣氛,以模擬實際爐膛環境。燃燒器詳細結構和尺寸參數可參考文獻[19-20]。試驗采用高速相機(Phantom v1840,幀率設置為9 100 fps,曝光時間為50 μs)觀測煤粉著火燃燒行為,通過參考物校準后計算得到分辨率為95.9 μm/pixel。背光光源為亮度可調的白色條形LED燈,顏色、亮度基本均一。通過調節LED燈電流以調整亮度,使高速相機既能通過拍攝顆粒背光下的陰影捕捉到煤粉顆粒的沿程運動軌跡,又能觀察較明亮的揮發分燃燒過程和焦炭燃燒過程。煤粉停留時間可由幀時間間隔直接讀取。

試驗工況見表1。試驗中,燃料采用CO及少量助燃CH4(體積分數<5%),氧化劑采用O2/N2混合氣。載粉氣采用N2/NH3混合氣,以模擬氨通入富燃區降低NOx的技術路線。

表1 試驗工況Table 1 Experiment conditions

內外蜂窩氧濃度通過調節內外蜂窩CO、O2、N2進氣量進行調控。即通過預設焰后溫度T、氧濃度f(O2)和煙氣流速vgas(表1設定值),在內、外蜂窩區針對CO燃燒反應:

(1)

分別聯立如下3個方程求解CO、O2、N2的體積流量a、b、c[21]:

(2)

(3)

(4)

式中,h(X,T)為組分X在溫度T下的絕對焓;A為燃燒器內蜂窩或外蜂窩的截面積。

用1、2、3、4分別表示載粉氣中氨體積分數分別為0、30%、60%、100%的試驗組。保持外蜂窩焰后氧體積分數為20%,調節內蜂窩焰后氧體積分數為0、10%、20%,分別用A、B、C表示。因此共有12個試驗組,記作A1～C4。不同摻氨比下的純氣相火焰形貌如圖1(b)所示。試驗設定的理論焰后溫度為1 500 K。利用熱電偶和煙氣分析儀測量工況參數,如圖1(c)所示。可見該燃燒器在100 mm內具有良好的恒溫性,并存在預期的內外蜂窩氧氣分區特性。

1.2 試驗樣品

試驗采用準東煤,其工業分析和元素分析見表2。試驗前,首先使用振篩機篩選粒徑110～120 μm煤粉,在烘箱中恒溫85 ℃干燥至少1.5 h,以減少煤粉顆粒之間的黏結,并利用馬爾文粒徑分析儀驗證樣品粒徑。利用準東煤熱解半焦作為對比,煤粉通過步進電機和高頻振蕩給粉器給出,高頻振蕩給粉器可使煤粉顆粒分散給入,由載粉氣(N2/NH3混合氣)送入中心給粉管。給粉流量設定為0.01 g/min,以降低煤粉顆粒間相互影響,實現單顆粒煤粉燃燒觀測。

表2 準東煤煤粉性質Table 2 Properties of Zhundong coal

1.3 單顆粒煤粉燃燒模型

單顆粒燃燒試驗為深入理解燃燒機理,開發相應模型提供基礎。前期研究中,開發了一個基于CPD的單顆粒煤粉一維暫態著火模型[21],可在常規、富氧等工況下辨識多煤種的著火模式,如圖2所示。模型包含一維球對稱系統中的氣相和顆粒相非穩態守恒演化方程,包括氣相質量、組分、能量和顆粒相質量、密度及能量方程(煤顆粒單膜模型),通過空間離散(一維網格長度2 μm)和時間推進,數值求解獲得顆粒相溫度Tp(t)及氣相溫度Tg(t,r)時空演化,并據此分別判斷異相著火延遲時間(顆粒溫度出現拐點)和均相著火延遲時間(氣相溫度出現局部極大)[21]。

圖2 單顆粒煤粉一維暫態著火模型Fig.2 1-D transient ignition model of a single coal particle

質量守恒方程:

(5)

組分守恒方程:

(6)

式中,Yi、Di、ωi分別為組分i的質量分數、二元擴散系數(m2/s)和化學反應速率(kg/(m3·s));SpYi為顆粒相與氣相組分交換的源項。

能量守恒方程:

(7)

式中,h為氣相混合物焓值,J/kg;ωh為氣相化學反應能量變化速率,J/(m3·s);α為熱擴散率,m2/s。

在此基礎上,針對氨煤混燃情形進行初步拓展:設定氣相計算域為150 μm×2 μm,無窮遠處為含氨氣氛,添加描述氨燃燒的簡化總包反應[22](表3)。因此該模型可初步預測摻氨環境下的煤粉著火延遲時間及著火模式,并可定量分析溫度、氧體積分數、反應等因素的影響。

表3 氨燃燒總包反應[22]Table 3 Overall reactions of ammonia combustion[22]

2 試驗結果及討論

2.1 煤粉單顆粒著火模式

試驗觀察到2種典型著火模式:非均相著火模式(圖3(a))和均相著火模式(圖3(b))。圖3(a)中非均相著火的典型特征為煤粉顆粒從顆粒邊緣逐漸開始被點燃,直至整個顆粒燃燒。而典型的均相點火模式則是兩階段著火過程:揮發分著火—焦炭著火。圖3(b)中在點火第1階段,煤粉析出的揮發分首先燃燒,形成了包裹著煤粉顆粒的揮發分火焰。煤粉揮發分逐漸燃盡時,整個火焰逐漸減小至煤粉顆粒表面,點燃了焦炭。焦炭燃燒時,火焰半徑逐漸增大。整個焦炭燃燒過程持續30 ms以上。從點火延遲時間來看,非均相點火的點火延遲時間為24 ms,而均相點火的點火延遲時間為17 ms,表明均相點火更易發生。

圖3 2種煤粉著火模式Fig.3 Two typical coal particle ignition modes

由于煤粉顆粒間的異質性,須對各工況下的煤顆粒著火事件特性進行統計,才能消除單顆粒的偶然性,獲得具有統計意義的認識。內圈焰后氧氣體積分數20%工況下不同著火模式主導的顆粒比例如圖4所示。可知在氧化性氣氛下,隨載氣中氨比例上升,均相著火主導的顆粒占比均增大。這是由于煤粉由N2/NH3混合氣送入焰后高溫環境。氨先于煤粉發生反應,消耗氧氣并提高了煤粉顆粒周邊的局部溫度。各氣氛下通氨均提高了氣相溫度,特別是焰后氧體積分數20%的組別(C)最高可提高500 K(圖1(c))。因此,氨反應可提高煤粉顆粒表面溫度,促進揮發分析出。同時,氨與揮發分消耗氧,阻隔了氧與焦炭的直接接觸,進而使煤粉顆粒更易發生均相點火。表明摻氨對均相著火的促進效應比對非均相表面反應的影響更顯著,煤粉著火模式向均相轉變。

圖4 焰后氧體積分數20%組別中煤粉主導著火模式統計Fig.4 Statistics of dominant ignition modes of pulverized coal in cases of 20% post-flame O2 concentration

2.2 煤粉著火延遲時間

不同工況的典型煤粉單顆粒著火行為如圖5所示(彩色部分為純氣相燃燒下單反相機拍攝圖像,其中淡黃色為氨氣火焰;黑白部分為高速相機攝影對單個顆粒的追蹤圖像)。需要指出的是,背光拍攝時,大部分時間高速影像中不可見氨火焰。中心管的氨進入高溫環境后,形成穩定的射流火焰(圖1(b)),各工況下的火焰面輪廓被畫入圖5。氨火焰長度隨載氣摻氨比增加而增大,隨內區焰后氧濃度升高而降低,火焰顏色也由橙色變為亮黃色(圖1(b))。由圖1(c)可知,氨火焰降低了其所在區域的氧體積分數,提高了當地氣相溫度(最高可造成500 K溫度差別),并將沿程氣相溫度峰值提前,提高了煤粉加熱速率。同時,觀察到氣相火焰內部煤粉顆粒始終是未燃黑影形態(僅在C4氨火焰端部存在揮發分火焰),可認為煤粉著火普遍在氨火焰面之后。

對各工況下可分辨的煤粉顆粒著火延遲時間進行統計,結果如圖6所示(平均值及方差)。對圖6中氧氣體積分數20%的4組數據進行單側的Cochran &Cox近似t檢驗。

H0為低摻氨量煤粉著火延遲時間≤高摻氨量煤粉著火時間;H1為低摻氨量煤粉著火延遲時間>高摻氨量煤粉著火時間。

在α=0.05水平下,0與30%、30%與60%、60%與100%的t值分別為3.459、2.310、5.649,均大于t′(單側t檢驗接受原假設的臨界值)0.05(1.666、1.676、1.681),因此P<0.05。按照α=0.05水準,拒絕H0,接受H1,結論具有統計學意義,可認為低摻氨量煤粉著火延遲時間大于高摻氨量煤粉著火時間。

首先,若載氣中不含氨,內區焰后氧濃度對煤粉顆粒的平均著火延遲時間無顯著影響(均約23 ms),體現了單顆粒與濃顆粒群著火特性的差異:單顆粒試驗中氧擴散到顆粒表面的特征時間并非煤顆粒著火制約因素,內區焰后氧濃度對沿程溫度分布影響不顯著,煤顆粒仍主要以異相著火為主(圖4為焰后氧氣體積分數為20%的工況)。

若載氣通氨,內區焰后還原氣氛(氧體積分數為0)工況下煤粉平均著火延遲時間變化很小。氨火焰提高了煤粉加熱速率,促進煤粉熱解,但氨燃燒也會與揮發分及焦炭燃燒競爭氧氣,這在焰后還原性氣氛下影響最顯著,與溫度升高對著火的促進效果抵消,因此煤粉平均著火延遲時間基本不變。但內區氧體積分數為10%和20%時,摻氨使煤粉著火時間顯著提前,且摻氨比越大,煤粉著火時間越短,說明升溫對著火提前的促進作用占主導。考慮到摻氨后均相著火的煤粉顆粒占比增加(圖4),表明著火提前主要由揮發分燃燒提前造成。

2.3 煤粉顆粒破碎行為

煤粉燃燒過程中,觀察到2種破碎方式:① 第1類焦炭燃燒階段的破碎,該階段破碎表現為劇烈的煙花狀爆裂,一般發生在停留時間大于20 ms的煤粉顆粒上,可能是顆粒溫度梯度引起的應力導致[23]。② 第2類揮發分燃燒階段的破碎,一般發生在停留時間小于20 ms的煤粉顆粒上,可能是由于表面反應對煤粉顆粒表面的破壞作用導致。準東煤揮發分較高,不摻氨條件下燃燒,2種破碎方式均會發生,這與文獻[24]報道相符,但以第1種(圖7(a))為主;但在載氣摻氨燃燒工況中,脫揮發分階段發生破碎(圖7(b))的煤粉數目顯著增多。主要是由于氨-煤混燃過程中,煤粉經過氨的氣相火焰從而在熱解階段獲得更高的加熱速率,促進揮發分析出,此外氨氣相反應的自由基池也促進揮發分反應,甚至促進了煤/焦表面反應,對煤/焦顆粒表面造成破壞,增大了第2類破碎發生的概率。

2.4 氨煤混燃下單顆粒著火模擬

多元擴散平焰燃燒器具有在軸向一定高度內組分、溫度參數穩定的特性,因此可用一維單顆粒模型簡化燃燒過程。考慮煤粉與其周圍氣體的速度差異不顯著,假設煤粉及其表面3個粒徑范圍的氣體與煤粉無相對位移,進而可用一維模型簡化傳熱、傳質、反應過程運算。

焰后氧體積分數分別為0、10%、20%,載氣中氨體積分數分別為0、30%、60%、100%的氣氛下煤粉顆粒著火延遲時間的模擬結果與試驗測量值比較如圖8所示。著火延遲時間由氣相徑向上出現極大值的時刻確定。模型計算結果表明,試驗工況下,120 μm準東煤著火延遲時間約30 ms,與實際統計值相差約6 ms。在載氣中加入氨氣可降低煤粉著火延遲時間,且這一效應隨氧氣體積分數升高而增強,在焰后氧氣體積分數20%,載氣為純氨的情況下,降幅達13 ms。初步模型可較好復現部分試驗觀測到的關鍵定性特征:特別是著火延遲時間隨摻氨比增大而下降。但初步模型預測值均高于試驗觀測值。這可能是模型高估了氨在熱解階段,氧氣消耗對煤顆粒表面氧化的阻礙效用,理由是氨氣對氧氣的消耗導致煤粉顆粒表面的氧氣濃度一直處于低水平,同時未充分考慮實際中存在對流效應,體現在氨氣在煤粉表面的濃度較低。

圖8 單顆粒煤粉著火模型預測結果Fig.8 Model prediction of single-coal-particle ignition delay time

3 結 論

1)氨與一次風粉共同給入高溫環境(1 500 K)下,氨先著火并形成穩定的非預混火焰。載氣摻氨能縮短準東煤的著火延遲時間,并在一定程度上促進煤粉著火向均相著火模式傾斜(主體仍是非均相主導)。主要通過改變煤粉顆粒沿程溫度過程實現:氨火焰使煤顆粒初始熱解段升溫速率更大,促進揮發分析出,縮短煤粉均相著火時間。試驗中觀察到摻氨使煤顆粒在脫揮發分階段破碎更頻繁。

2)載氣通氨時,內區焰后還原氣氛(氧體積分數為0)工況下煤粉平均著火延遲時間變化較小,這是由于氨消耗氧氣的效應與氨火焰提高煤粉加熱速率的效應相抵消;內區氧體積分數為10%～20%,摻氨使煤粉著火時間顯著提前,且摻氨比越大,煤粉著火時間越短。

3)通過耦合氨燃燒單步總包反應,所建立的單顆粒一維暫態著火模型可定性復現摻氨對著火延遲時間的影響趨勢。筆者提供了寬工況下高質量的著火特性試驗數據,為開發高可用性的氨煤混燃反應機理提供基礎驗證數據,以期在后續研究中充分發揮三維模擬詳細揭示流場特性的優勢。