中子輻照和冷軋(預應變)對高純鋁壓縮特性的影響1)

葉想平 南小龍 馮琦杰 周 韋 吳鳳超 李雪梅,2) 耿華運 胡建波 俞宇穎

* (中國工程物理研究院流體物理研究所,沖擊波物理與爆轟物理重點實驗室,四川綿陽 621900)

? (中國工程物理研究院核物理與化學研究所,四川綿陽 621900)

引言

核能以其資源豐富和環(huán)境友好等特點,長期備受人們的重視[1-2].反應堆防護結構材料在服役過程中接受中子輻照會發(fā)生硬化和脆化,惡化其力學性能,降低反應堆的安全可靠性.因此,金屬材料的輻照硬化和脆化一直是核能安全領域亟待解決的關鍵問題之一[3-9].

大量冷軋態(tài)金屬材料被應用于建造反應堆結構件[4,10-12].然而,現有實驗研究卻較少關注中子輻照冷軋(預應變)金屬材料宏觀力學性能的變化規(guī)律和微觀機理[10-11,13-21].與此同時,絕大部分宏觀實驗研究都集中在拉伸加載條件下,較少關注壓縮加載條件下輻照金屬材料的力學性能,然而反應堆內,部分結構件在服役過程中也會承受壓縮應力載荷,尤其在事故場景中,外部載荷的形式將更為復雜.但對壓縮加載條件下中子輻照冷軋態(tài)金屬材料宏觀力學性能變化規(guī)律及其微觀機理的認識還比較欠缺,不利于反應堆安全性的準確評估[22-23].

本文研究了退火態(tài)和預壓縮10%應變高純鋁的準靜態(tài)壓縮力學性能隨中子輻照劑量的變化規(guī)律.采用透射電鏡(TEM)研究了初始輻照樣品內部位錯密度和輻照缺陷的尺寸和數密度變化規(guī)律,揭示了中子輻照高純鋁宏觀力學性能變化的微觀機理.并將B-Y (Byun Ye) 模型推廣應用到中子輻照退火態(tài)金屬材料的壓縮本構關系預測.

1 準靜態(tài)壓縮實驗結果

實驗材料為中子活化率極低的高純鋁(新疆眾合公司出產,純度為99.999 5%),能夠避免其他金屬元素高中子活化率給后續(xù)實驗研究帶來的放射性問題[18,24-26].樣品狀態(tài)分別為完全退火態(tài)和預壓縮10%應變,預壓縮應變通過材料試驗機沿軸向直接對Φ110 mm×160 mm 的退火態(tài)高純鋁棒料預壓縮16 mm 獲得,預應變時的橫梁位移速率為11 mm/min,工程應變率為1.1×10-3s-1.采用線切割沿軸向對退火態(tài)和預應變高純鋁棒料進行取料,線切割棒料的直徑均為Φ14 mm,而后車削加工成樣品,樣品尺寸均為Φ6 mm×6 mm.最后將樣品放入中國綿陽研究堆中接受不同劑量的快中子輻照(輻照溫度均為40 °C)制備出輻照樣品.輻照劑量按照等比例設計分別為0.01 dpa,0.03 dpa,0.09 dpa,0.27 dpa,0.81 dpa,但輻照過程中受到反應堆自身運維周期的限制,樣品實際輻照劑量往往存在一定偏差,且由于退火態(tài)和預應變高純鋁樣品輻照過程中分屬于不同批次,導致二者的實際輻照劑量也存在一定差異,樣品的實際狀態(tài)如表1 所示.

表1 樣品狀態(tài)Table 1 Specimens station

輻照樣品制備完成后,采用材料試驗機開展準靜態(tài)壓縮實驗,實驗過程中試驗機的橫梁位移速率為0.4 mm/min,工程應變率為1.1×10-3s-1.由于樣品制備成本高,所有輻照樣品的壓縮實驗均只開展單次有效實驗.不同中子劑量高純鋁的準靜態(tài)壓縮真應力-應變曲線如圖1(a) 所示,圖中0.03 dpa-10%表示輻照劑量為0.03 dpa 的預壓縮10%應變的高純鋁樣品,其他依此類推.

圖1 中子輻照高純鋁的準靜態(tài)壓縮實驗結果Fig.1 Quasi-static compression experimental results of high-purity aluminum with different neutron doses

退火態(tài)高純鋁的屈服強度和塑性流動應力均隨輻照劑量增加而增大,表現出典型的輻照硬化效應,如圖1(a)中虛線所示.未輻照時,預應變樣品內部的林位錯引起的強化效應,導致預壓縮10%應變高純鋁的屈服強度和整個塑性流動應力均顯著高于退火態(tài)樣品;但隨著輻照劑量的增加,預應變樣品的屈服強度和塑性流動應力均表現出隨輻照劑量增加而先增加后降低的特性,且0.20 dpa 預應變樣品的整個應力-應變曲線幾乎與相同劑量條件下的退火態(tài)樣品重合,如圖1(a)中實線和表2 所示.

表2 中子輻照高純鋁的準靜態(tài)壓縮性能Table 2 Quasi-static compression properties of neutron irradiation high-purity aluminum

值得特別強調的是,相同輻照劑量條件下,預應變高純鋁的屈服強度雖然一直高于退火態(tài)高純鋁,但按照圖1(a)和表2 中屈服強度隨輻照劑量的變化趨勢來看,隨著輻照劑量的進一步增加,預應變樣品的屈服強度很有可能將低于退火態(tài)樣品;與此同時,輻照預應變樣品的屈服強度也將有可能低于其未輻照初始態(tài),這意味著冷軋態(tài)金屬在輻照過程中有可能出現屈服強度低于其初始狀態(tài)的情況,進而威脅反應堆的運行安全.

不同狀態(tài)高純鋁的應變硬化率隨真應力的變化趨勢如圖1(b)所示,相同真應力條件下,退火態(tài)樣品的應變硬化率基本處于同一水平,如圖1(b)中虛線所示;相同真應力條件下,預應變高純鋁樣品的應變硬化率隨輻照劑量的增加整體表現出降低的趨勢,且輻照劑量超過0.12 dpa 后,預應變樣品的應變硬化率與退火態(tài)樣品基本處于同一水平,尤其是0.20 dpa預應變樣品和0.22 dpa 退火態(tài)樣品的應變硬化率幾乎完全相同,如圖1(b)所示.從應變硬化率的變化規(guī)律來看,輻照預應變高純鋁的壓縮性能隨輻照劑量的增加,也是越來越與退火態(tài)樣品接近.

2 微觀機理分析

為了揭示輻照和預壓縮應變對高純鋁壓縮特性的影響機理,采用TEM 顯微技術分析了中子輻照高純鋁初始樣品內部的位錯密度、孔洞尺寸和數密度的變化規(guī)律.位錯密度,輻照孔洞尺寸和數密度的統(tǒng)計方法詳見文獻[27].需要說明的是,基于葉想平等[28]的已有認識,本文依舊只能大致給出所有樣品內部位錯環(huán)尺寸上限值為15 nm,數密度上限值為1019/m3,且由于位錯環(huán)數密度過低,回收樣品中同樣并未能觀測到位錯通道[28-29].

首先,初始退火態(tài)高純鋁內部位錯密度極低(≤1012/m2量級),且輻照對其位錯密度幾乎也沒有影響,與此同時其內部未觀測到初始孔洞,如圖2 和圖3(a)所示,這表明退火態(tài)高純鋁處于密實的完全退火態(tài).預應變導致未輻照的預應變樣品內部存在高密度林位錯,但隨著輻照劑量的增加,預應變高純鋁內部位錯密度開始快速降低,表現出顯著的輻照退火效應,且0.20 dpa 時,預應變樣品內部位錯密度已經接近退火態(tài),如圖2 和圖3(a)所示.

圖2 輻照高純鋁的典型TEM 圖Fig.2 TEM micrographs of high-purity aluminum with different doses

圖3 輻照高純鋁內部缺陷統(tǒng)計數據Fig.3 Statistical data of defects in high-purity aluminum with different doses and pre-strain

其次,退火態(tài)和預應變高純鋁內部孔洞的尺寸和數密度均隨輻照劑量的增加而增大;相同輻照劑量條件下,預應變能夠抑制輻照孔洞的形核和長大,從而顯著降低孔洞的尺寸和數密度,如圖2、圖3(b)和圖3(c)所示.預應變降低輻照孔洞尺寸和數密度主要與以下兩種機制有關: (1) 輻照形成的點缺陷更容易被預應變引入的林位錯捕獲,二者的結合能夠降低整體能量,在這個過程中部分間隙原子和空位會在位錯線上復合,同時位錯線還能夠為點缺陷和空位的遷移提供能量更低的通道,進一步加速間隙原子與空位的復合,降低基體的輻照損傷程度,進而降低輻照孔洞的尺寸和數密度[10-12,30-31];(2) 預應變樣品在輻照退火過程中,位錯線在晶粒內部滑移,會湮滅掉部分缺陷,尤其是點缺陷,位錯環(huán)和四面體等,從而再次降低基體材料的整體輻照損傷程度[5,18,32].

以上顯微分析結果表明,輻照高純鋁內部缺陷主要為輻照孔洞和初始預壓縮應變引入的林位錯,基于強化理論可得輻照高純鋁屈服強度的理論計算值如下[33-35]

其中,σy和 σm分別為輻照高純鋁屈服強度和未輻照退火態(tài)高純鋁基體的屈服強度;Δ σdpaD和 Δ σD分別為輻照孔洞和林位錯引起的強化應力.G=26 GPa,b=0.286 nm 和M=3.06 分別為鋁的剪切模型、伯格矢量的大小和泰勒系數[28];αdpa=1 和αD=1.25 分別為輻照孔洞強化因子和位錯強化因子[34-35];N和d分別為輻照孔洞的尺數密度和尺寸;ρ為位錯密度.

基于式(1),結合表2 和圖3 實驗數據,計算可得不同狀態(tài)高純鋁屈服強度的理論計算值和實驗值的對比圖,如圖4 所示.但由于缺陷尺寸和數密度統(tǒng)計數據存在一定的誤差,特別是位錯密度的統(tǒng)計誤差往往能相差一個量級,以及強化模型的半定量特性,導致圖4 中樣品屈服強度的實驗值與理論值存在一定差異,尤其是預壓縮樣品內部位錯強化應力的理論計算值偏大,導致整個預壓縮樣品的屈服強度也顯著高于實驗結果,但模型預測結果與實驗結果在整體趨勢上保持一致.

圖4 屈服強度實驗和理論計算值對比圖Fig.4 Comparison of experimental yield strength with simulated results by strengthening model

對于退火態(tài)高純鋁,輻照孔洞引起的強化效應正是其屈服強度隨輻照劑量增加而增大的微觀機制.輻照預應變高純鋁內部存在孔洞和位錯這兩種強化因素,且輻照孔洞引起的強化效應與輻照退火引起的軟化效應之間存在競爭關系.在輻照初期,輻照孔洞引起的硬化效應略強于輻照退火引起的軟化效應,但隨著輻照劑量的增加,輻照退火引起的軟化效應將更加顯著,宏觀上表現為預應變高純鋁屈服強度實驗值隨輻照劑量增加而先增加后降低,如圖4所示.

預應變引入的林位錯為輻照缺陷提供了大量復合點,以及輻照退火過程中滑移位錯湮滅了部分輻照缺陷,導致相同輻照劑量條件下預應變高純鋁內部孔洞的尺寸和數密度均低于退火態(tài)高純鋁.隨著輻照劑量的進一步增加,當預應變樣品內部林位錯密度降到最低點時,輻照預應變樣品的屈服強度很可能將低于退火態(tài)樣品,且這一變化趨勢已經在圖4屈服強度隨輻照劑量的變化規(guī)律中有所體現.

3 B-Y 模型的適用性推廣

葉想平等[28,36]基于Johnson-Cook 本構模型,建立了僅需輻照金屬材料屈服強度和未輻照材料本構關系就能夠預測輻照材料整個真應力-應變曲線,以及斷裂真應變的輻照脆化模型(B-Y 模型).B-Y 模型的使用需滿足兩個前提條件: (1) 相同真應力條件下的應變硬化率不隨輻照劑量增加而改變;(2) 當材料發(fā)生斷裂時,其失穩(wěn)應力不隨輻照劑量的增加而改變.B-Y 模型如式(2)所示[28,36]

B-Y 輻照脆化模型在拉伸加載條件下能夠基于未輻照退火態(tài)金屬材料的拉伸真應力-應變曲線,以及輻照材料的屈服強度完整預測輻照材料的整個塑性形變過程和最終失穩(wěn)斷裂應變,但該模型在壓縮加載條件下的適用性還有待確認[28,36].

由于高純鋁樣品在壓縮過程中均未發(fā)生塑性失穩(wěn)和斷裂,因此,僅驗證模型對輻照高純鋁壓縮本構特性的預測能力.將不同狀態(tài)輻照高純鋁的壓縮真應力-應變曲線均向應變軸正方向平移一定應變量,平移真應變量(εshift)的選取依據是使得輻照材料的塑性段能夠更好地與未輻照退火態(tài)材料的真應力-應變曲線重合[13-17,19,27-28],具體平移應變量如表2所示.結果表明,輻照退火態(tài)高純鋁的塑性應變段均與未輻照退火態(tài)高純鋁的壓縮真應力-應變曲線的塑性段重合得非常好,如圖5(a)所示,即相同真應力條件下,退火態(tài)高純鋁的壓縮應變硬化率與輻照劑量無關.更直觀的應變硬化率隨真應力的變化規(guī)律如圖1(b)所示.

圖5 應變平移后的壓縮真應力-應變曲線Fig.5 Curve of shifted compression true stress-strain

對預應變高純鋁的壓縮真應力-應變曲線做類似平移,具體平移應變量如表2 所示.可以看出,劑量較低時(≤0.03 dpa),預應變高純鋁的塑性段與未輻照退火態(tài)高純鋁的塑性段重合得并不太好,但他們自身的塑性段重合性較好;只有當輻照劑量較高時(≥0.12 dpa),輻照預應變高純鋁的塑性段才與未輻照退火態(tài)高純鋁的塑性段重合較好,如圖5(b)所示.但整體而言,中子輻照預應變高純鋁在壓縮加載條件下的應變硬化率依舊表現出與輻照劑量無關的特性.因此,輻照高純鋁在壓縮加載條件下依舊滿足B-Y 模型的使用條件.

由退火態(tài)高純鋁的壓縮真應力-應變曲線數據擬合可得公式(1)中所需參數如表3 所示,其中β的取值沿用拉伸加載條件[27-28].

表3 B-Y 模型參數表Table 3 Value of parameters for B-Y model

基于以上參數,結合式(2),以及表2 中輻照退火態(tài)高純鋁的屈服強度值,可得輻照高純鋁的壓縮真應力-應變曲線的理論預測值與實驗值的對比結果,如圖6 所示.圖中相同顏色實線為理論預測結果,虛線為對應的實驗結果,可以看出B-Y 模型對輻照退火態(tài)高純鋁壓縮塑性形變特性的預測結果與實驗結果吻合非常好,對輻照預壓縮應變高純鋁塑性形變特性的預測效果也較好,整體而言,B-Y 模型依舊能夠適用于壓縮加載狀態(tài)條件下輻照金屬材料的塑性形變特性預測.

圖6 中子輻照高純鋁真應力-應變曲線的模型預測(實線)與實驗結果(虛線)對比Fig.6 Comparison of calculated results (solid line) with experimental results (dash line) for high-purity aluminum with different doses

4 結論

本文研究了退火態(tài)和冷軋(預壓縮10%應變)高純鋁的準靜態(tài)壓縮性能隨輻照劑量的變化規(guī)律及其微觀機理,得出以下結論.

(1) 預應變引入的高密度位錯為輻照缺陷提供更多的復合點位,加上輻照退火過程中位錯湮滅部分缺陷,導致預應變能夠抑制輻照孔洞的形核和長大,從而顯著降低孔洞的尺寸和數密度.

(2) 輻照孔洞引起的硬化效應導致退火態(tài)高純鋁表現出典型的輻照硬化特性;預應變高純鋁內部輻照孔洞引起的硬化效應在輻照劑量較低時強于輻照退火引起的軟化效應,但隨著輻照劑量的增加,輻照軟化效應愈發(fā)強烈,最終導致預應變高純鋁屈服強度隨輻照劑量增加先增加后降低.

(3) B-Y 模型能夠適用于壓縮加載條件下中子輻照金屬材料塑性形變特性的預測,且模型預測結果與實驗結果吻合地較好.