高性能預浸料粘性定量測試評價技術淺析

王雪明 劉秀 崔郁 紀福征

摘 要 自動鋪放技術的發(fā)展提高了對預浸料粘性重要性的認識，預浸料粘性的定量測試表征方法得到了廣泛關注與研究。本文總結歸納了預浸料粘性的本質特性--粘彈特性，對比分析了各類預浸料粘性定量測試方法的優(yōu)缺點，提出采用壓拉法是評價預浸料粘性水平比較合理的定量測試方法，分析了壓拉法測試預浸料粘性需要解決的關鍵技術問題。

關鍵詞 預浸料；粘性；粘彈性；定量測試

Analysis of Quantitative Testing and Evaluation Technology for High Performance Prepreg tack

WANG Xueming， LIU Xiu， CUI Yu， JI Fuzheng

（Composite Test Technology Center， AVIC Composite Corporation LTD， Beijing 101300）

ABSTRACT The development of automatic placement technology has raised a widespread concern about the importance of prepreg tack， and quantitative testing and characterization methods for prepreg tack have been widely studied. This article summarizes viscoelastic properties which is the intrinsic property of prepreg tack， compares and analyzes the advantages and disadvantages of various quantitative testing methods for prepreg tack， and proposes that the application of a compression-to-tension test method for the prepreg tack is a reasonable quantitative testing method for evaluating the prepreg tack level. Finally， it also analyzes the key technical issues that need to be solved in the compression-to-tension test method for prepreg tack.

KEYWORDS prepreg; tack; viscoelasticity; quantitative test

通訊作者：王雪明，研究員。研究方向為復合材料及其檢測技術。E-mail：wtj1998@163.com

1 引言

碳纖維增強樹脂基復合材料是實現(xiàn)飛機輕量化的關鍵材料，自動鋪帶/鋪絲工藝技術的廣泛應用，實現(xiàn)了大尺寸、復雜結構復合材料制件的高效制造。為了將其保持在所需位置，鋪設的材料必須提供一定程度的粘性^［1］，通常稱為預浸料粘性。適宜的預浸料粘性是預浸料能夠成功鋪貼于模具表面的重要保證，它對復合材料宏觀和微觀鋪疊缺陷和固化后的力學性能均有較大影響，尤其是隨著預浸料自動鋪放技術在大型整體化復合材料制造技術中的應用，為了確保預浸料的鋪貼工藝性能，波音材料標準甚至不惜降低材料力學性能^［2］。此外，高性能（強度、韌性、疲勞）預浸料研制往往需要解決預浸料工藝性與復合材料力學性能的矛盾。因此，預浸料粘性已成為預浸料的一項重要工藝質量指標，了解粘性變化對于預防缺陷至關重要。

為了準確評估預浸料的粘性特性及其變化規(guī)律，預浸料粘性的測試表征方法已成為近些年的一個研究熱點，尤其是預浸料粘性的定量測試表征方法。本文在分析預浸料粘性本質特性的基礎上，綜合對比分析了各類預浸料粘性定量測試方法的優(yōu)缺點，提出了采用壓拉法測試預浸料粘性并分析了壓拉法測試預浸料粘性需要解決的關鍵技術問題。

2 預浸料粘性本質特性

預浸料粘性作為一種材料特性，是指預浸料在與基材或其他預浸料接觸時，在施加最小外力的情況下，在最短時間內(nèi)形成粘結的能力^［3］，類似于壓敏膠的行為，然而，由于增強纖維的存在，預浸料粘性比壓敏膠粘性更為復雜。

關于預浸料粘性形成機理，比較典型的是粘聚力平衡機理（也是基于PSA的粘性機理），即預浸料粘性的構成受到粘合劑界面粘結強度和預浸料樹脂粘結強度之間的敏感平衡的影響^［4］，包含粘接和脫粘兩個過程，分別代表接觸粘性形成及拉伸粘性失效兩個過程^［5］：（1）接觸階段，在該階段，壓力施加在相互作用的接觸層上；（2）拉伸階段，在拉伸載荷的作用下，預浸料疊層表面分離。第一階段的模型取決于預浸料坯的性質（即老化、表面粗糙度、粘度）、周圍環(huán)境（即溫度、壓力、水分含量）以及施加壓力的時間。假設這些輸入?yún)?shù)會產(chǎn)生“緊密接觸程度”，表征界面結合的質量，與環(huán)境溫度和拉伸速率綜合考慮，構成描述第二階段預浸料疊層分離模型的主要輸入?yún)?shù)（以粘性峰值應力和粘性分離能為特征）。因此，預浸料粘性測試方法及其表征量應能反映預浸料粘性形成與粘性失效兩個階段。

多年來，預浸料粘性定量測試的探針法、剝離法等方法多采用粘性峰值應力和粘性分離能作為表征量，這僅僅反映了粘性失效過程，未考慮粘性形成過程對粘性的貢獻。Ahn^［3］等人將預浸料粘性認為是一個整體性質，而不是一個表面性質，既取決于基體樹脂的粘性，也取決于增強纖維的彈性，通過將粘性描述為預浸料層壓板堆的整體粘彈性特性，提出了粘彈性模型，將預浸料粘性與預浸料應變變化聯(lián)系起來，提出了預浸料粘性與四個參數(shù)密切相關：未松弛模量、松弛模量、松弛時間和初始空隙率，其中未松弛模量、松弛模量、松弛時間是預浸料的固有特性，并提出使用壓縮粘性指數(shù)（CTI，剝離時的輸出能量與粘結過程中的壓縮輸入能量之比）作為預浸料的粘性指標，為預浸料粘性定量測試提供了理論支持。

3 預浸料粘性定量測試方法

幾十年來，預浸料粘性的表征一直是一個活躍的研究領域，對預浸料粘性的研究主要集中在利用實驗方法進行表征。預浸料由于纖維的存在和本身的粘彈特性等多種因素的影響，需要綜合考慮各種影響因素，并且由于受測試條件和研究目標的限制，各種測試方法又有一定的局限性，目前國內(nèi)外尚未形成一種通用的定量測試方法，預浸料粘性成為復合材料行業(yè)最未標準化的測試內(nèi)容之一^［1］。預浸料粘結的科學研究可以追溯到20世紀80年代初^［6］。預浸料粘性測試方法主要來源于壓敏膠的粘性測試方法，大多數(shù)測試方法都是測試預浸料和受控表面和/或其本身的粘性。在眾多預浸料粘性測試方法中可分為定性測試方法和定量測試方法。

3.1 預浸料粘性定性測試方法

定性測試方法主要有滾球法^［7］、垂直金屬板法^［8］和撕裂法^［9］，現(xiàn)行的航標《復合材料預浸料物理性能試驗方法：第8部分 粘性的測定 HB7736.8-2004》也是基于垂直金屬板法制定的，當前在實際工程應用中使用較多的是垂直金屬板法，該方法對預浸料粘性情況分了五個不同級別，第一級別預浸料鋪貼工藝性最好，當預浸料黏性處于第四級別狀態(tài)時，預浸料自身不能相互黏貼，認為此時的預浸料已經(jīng)失去了鋪貼工藝性。該方法為定性測試方法，只能定性評價預浸料粘結性能的強弱，并沒有特定物理量來衡量預浸料粘結性能值的大小。預浸料粘性定性測試方法各有所局限性，其方法內(nèi)容、優(yōu)缺點對比匯總如表1所示。

3.2 預浸料粘性定量測試方法

針對預浸料粘性定量測試表征，國外研究相對較多，尤其是近十年來相關研究報道較多，主要有壓拉法^［3］、探針法^{［6、10、11］}、剝離法^［12-14］、拉剪法^［15］，其中壓拉法是應用較早的方法，當前研究較多的是剝離法和探針法。在探針法研究方面，國外主要有法國 Dubois O 團隊，在國內(nèi)主要有浙江大學徐強團隊。在剝離法方面，國外主要有Crossley等人，研究鋪放工藝參數(shù)對粘性的影響規(guī)律，已形成標準ASTM D8336-21；國內(nèi)有南航肖軍團隊和華中科大孫容磊團隊。根據(jù)研究需要（如手工鋪疊、自動鋪疊），剝離法又分為T型剝離法、楔子剝離法和懸浮壓輥剝離法。T型剝離和楔子剝離適用于兩種柔性材料之間的剝離，其余剝離方式適用于柔性材料和剛性材料之間或者剛性材料之間的剝離。在自動鋪疊工藝中，剝離法根據(jù)鋪疊與剝離（測試）步驟的同步與否又分為了一步剝離法和兩步剝離法；根據(jù)剝離角度的不同，剝離法又分為90°剝離法和180°剝離法。在壓拉法方面，國外主要有美國華盛頓大學Ahn 等人在1992年基于對預浸料粘彈性行為的理解發(fā)展，且最能真實反映預浸料粘性特性的一種定量測試方法，近幾年，本文作者團隊、德國Budelmann團隊采用壓拉法對預浸料粘性進行了系統(tǒng)表征評價。預浸料粘性定量測試方法各有所局限性，其方法內(nèi)容和優(yōu)缺點對比匯總如表2所示。

4 壓拉法測試預浸料粘性的關鍵技術

壓拉法最早是由Ahn等人提出^［3］，并采用CTI（壓縮粘性指數(shù)）作為預浸料粘性的表征量，可綜合反映預浸料粘性的形成及失效過程。從表2可知，相比其他方法，壓拉法是評價預浸料粘性質量水平相對比較合理的定量測試方法，且是引用率最高的方法。關于壓拉法在文獻中僅有簡單介紹，并無詳細方法可遵循，需重新設計和建立。需要解決的關鍵問題為保證建立測試方法的穩(wěn)定性、可靠性和通用性。夾具設計、預浸料與夾具粘接、控溫裝置是該方法需要解決的關鍵技術。本文作者研究團隊近年來開展了預浸料粘性定量測試表征評價研究工作，建立了壓拉法預浸料粘性定量測試方法：（1）完成了夾具設計（可保證測試夾具的平整度）；（2）通過比對不同雙面膠對測試結果重復性和穩(wěn)定性的影響，優(yōu)選出了適合預浸料粘性定量測試的雙面膠；（3）設計和制造了控溫裝置，已授權國際發(fā)明專利（ZL 2021 1 1010219.6），該控溫裝置可保證上下夾具面的最大溫差為0.5℃，可準確評估溫度變化對預浸料粘性的影響規(guī)律，相比傳統(tǒng)的烘箱控溫方式（開關門時不易保證烘箱內(nèi)即預浸料溫度）操作簡便、準確性高。

5 結語

（1）由于增強纖維的存在，預浸料粘性比壓敏膠粘性更為復雜，預浸料粘性認為是一個整體性質，既取決于基體樹脂的粘性，也取決于增強纖維的彈性。

（2）預浸料粘性測試包含粘接和脫粘兩個過程，測試方法及表征量應能夠反映這兩個過程。

（3）壓拉法是評價預浸料粘性質量水平相對比較合理的定量測試方法，需要解決夾具設計、預浸料與夾具粘接、控溫裝置等關鍵技術，以確保測試方法的穩(wěn)定性、可靠性和通用性。

參 考 文 獻

［1］D. Budelmann， C. Schmidt b， D. Meiners. Prepreg tack： A review of mechanisms， measurement， and manufacturing implication［J］. Polymer Composites，，2020，41（9）：3440-3458.

［2］包建文，鐘翔嶼，張代軍，等. 國產(chǎn)高強中模碳纖維及其增強高韌性樹脂基復合材料研究進展［J］. 材料工程，2020，48（8）：33-48.

［3］Ahn K. J.， Seferis J. C.， Pelton T.， Wilhelm M.. Analysis and characterization of prepreg tack ［J］. Polymer Composites， 1992， 13（3）： 197～206.

［4］D. Budelmann， C. Schmidt b， D. Meiners. Adhesion-cohesion balance of prepreg tack in thermoset automated ffber placement. Part 1： Adhesion and surface wetting［J］. Composites Part C，2021（6）：100204-100215.

［5］Forghani A， Hickmott C， Hutten V， et al. Experimental calibration of a numerical model of prepreg tack for predicting AFP process related defects［J］. Int SAMPE Tech Conf 2018;2018-May.

［6］A.M. Gillanders， S. Kerr and T.J. Martin. Determination of prepreg tack［J］. International Journal of Adhesion and Adhesives， 1981：125-134.

［7］宋清華，王躍全，石甲琪，齊俊偉，劉宇婷，汪旺.環(huán)境時效對預浸料自動鋪放工藝粘性的影響［J］.纖維復合材料，2021，38（04）：28-32.

［8］蔣詩才，邢麗英，陳祥寶．復合材料預浸料自動鋪帶成型適宜性研究［J］.武漢理工大學學報，2009（21）：44-47.

［9］張博明，王洋，葉金蕊．自動鋪放工藝的復合材料預浸帶的適宜性評價方法［J］. 航空制造技術，2012，407（11）：78-81.

［10］R.P. Smith， Z. Qureshi， R.J. Scaife， H. M. El-Dessouky. Limitations of processing carbon fibre reinforced plastic/polymer material using automated fibre placement technology［J］. Journal of Reinforced Plastics and Composites. 2016， 35（21）， 1527-1542.

［11］Dubois O.，Le Cam J.-B.，Béakou A.. Experimental analysis of prepreg tack［J］. Experimental Mechanics，2010，50：599-606.

［12］R. Banks， A. P. Mouritz， S. John， F. Coman， R. Paton.Development of a new structural prepreg： characterisation of handling， drape and tack properties［J］. Compos. Struct， 2004， 66（1-4）： 169-174.

［13］R.J. Crossley， P.J. Schubel， N.A. Warrior. The experimental determination of prepreg tack and dynamic stiffness［J］. Composites： Part A ， 2012，43：423-434.

［14］Crossley R.J.，Schubel P.J.，Warrior N.A.．The experimental characterisation of prepreg tack［C］．Edinburgh： IOM Communications Ltd，2009.

［15］王潔宇， 朱 凱， 沈 超. 以拉剪方式定量表征預浸料黏性的方法研究［J］.高科技纖維與應用，2018（1）：38-43.