劉家峽水庫微塑料的賦存特征及其風險評估

周添紅,張佳倩,閔 芮,楊思益,宋尚劍,張國珍

劉家峽水庫微塑料的賦存特征及其風險評估

周添紅,張佳倩,閔 芮,楊思益,宋尚劍,張國珍*

(蘭州交通大學,甘肅省黃河水環境重點實驗室,甘肅 蘭州 730070)

以劉家峽水庫為研究對象,分別于2021年和2022年調查分析水庫內不同水域表層水的微塑料賦存特征并采用潛在生態風險指數法(PERI)進行庫區微塑料污染的風險評估.結果表明:2021年劉家峽水庫表層水中的微塑料平均豐度為(0.52±0.21)items/m3,2022年平均豐度為(0.58±0.17)items/m3,其豐度水平顯著低于國內湖泊型水體的豐度數據,而略低于河流型水體,與水庫型水體的豐度相近,另外,高于其下游海洋渤海的豐度.經傅里葉紅外光譜法和顯微共焦激光拉曼光譜法鑒定,微塑料類型主要為聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚丙烯(PP)、聚乙烯(PE)、聚苯乙烯(PS)和聚氯乙烯(PVC),微塑料形貌以碎片和纖維為主,且呈現出粒徑越小,數量越多的特點.2021年劉家峽水庫表層水微塑料潛在生態風險為低生態風險,2022年水庫微塑料豐度較高,但聚合物類型相對毒性較小,無顯著生態風險.

微塑料；劉家峽水庫；表層水；賦存特征；風險評估

微塑料污染被列入環境與生態科學研究領域的第二大科學問題,已成為與全球氣候變化、臭氧耗竭等并列的重大全球環境問題[1].微塑料在不同水體中的遷移主要是基于水流動力學[2]形成的水環流的“源”與“匯”關系[3],故研究者開始關注微塑料在不同水體中的賦存特征、輸運過程和生態系統傳遞[4]等問題.水庫蓄水后庫內水體流動有限,污染物的擴散隨之受限且受人類活動影響較大,是內陸淡水系統中微塑料的主要匯集地[5],研究水庫中的微塑料是了解內陸淡水系統中微塑料的賦存特征非常重要的部分,且對研究內陸淡水水體與海洋水體中微塑料的通量問題具有代表性的意義.

另外,由于目前還沒有公認的標準采樣方法,內陸淡水水體微塑料研究經常采取與海洋研究中不同的采樣方法[6-7]和單位度量[8-9]等[10],導致無法獲得兩者間可比較性的數據,對研究全球范圍內微塑料通量問題造成了極大的阻礙.Manta拖網法可過濾數百立方米的水,從而能夠得到較為準確的表層水體微塑料豐度數據,同時,2015年美國國家海洋和大氣管理局(NOAA)推薦Manta拖網(330 μm網孔)法作為表層水微塑料采樣方法[11],此方法得出的微塑料監測數據最具可比較性[3].

劉家峽水庫是位于黃河上游的大型水庫,兼有灌溉、養殖,和旅游等多種功能,同時也是周邊城市的核心水源地,有必要對劉家峽水庫微塑料污染進行全面的調查.本研究采用Manta拖網法對水庫內微塑料進行采集,分別于2021年和2022年調查分析劉家峽水庫內不同水域表層水微塑料的賦存特征,完成了水庫微塑料污染的潛在生態風險評估,為水庫微塑料污染的管控方案和處理方法提供了數據支撐,同時可為研究內陸淡水水系統輸送到海洋的微塑料通量問題提供有價值的數據信息.

1 材料和方法

1.1 研究區域和樣品采集

劉家峽水庫位于甘肅省臨夏州境內的黃河干流上,水庫匯入了黃河、大夏河和陳家河等河流,屬大型水庫,水庫面積約131km2,庫區跨越46個行政村,周邊常住人口約13萬.劉家峽水庫是甘肅省最大的漁業養殖水域,是保持黃河上游生態系統穩定和區域生物多樣性的有效載體.作為周邊城市的核心水源地,水庫承擔了數百萬群眾的飲水責任.開展劉家峽水庫微塑料污染現狀研究,對維護水庫良好的水域生態環境,提升飲用水源地保護工作具有十分重要的意義.

本課題組分別于2021年6月和2022年8月進行微塑料采樣工作,環繞劉家峽水庫河岸線設置如圖1所示6條采水路線,記為W1～W6.其中, W1和W6水域為生活區, W2水域為旅游區, W3水域為黃河入庫口, W4水域為大夏河入庫口, W5水域為大夏河入庫口下游.本研究使用Manta拖網按預先規劃的路線以不高于1m/s的速度進行采集,表層水采集深度15～20cm, 50min拉一次網,所得樣品用純水沖入預先用純水潤洗過3遍的水樣瓶中,對水樣進行編號,記錄網口流量計數據,同時用純水沖洗拖網以備下一次采樣.

1.2 水樣前處理

本文參照李常軍等[10]的前處理方法并進行了適當的改進.將全部水樣依次用40目、150目、300目的金屬篩進行篩分,將金屬篩上肉眼可見的雜質收集在玻璃培養皿中用不銹鋼鑷子進行分揀并仔細觀察,篩分后的水樣仍然收集在水桶中.隨后,將金屬篩放入裝有飽和NaCl密度浮選液的燒杯中超聲清洗0.5h,溶液的配制比例如表1所示,取出金屬篩,再將燒杯于室溫下靜置24h后收集上清液.繼續將各個燒杯中的上清液和水桶中的水樣分別用0.45 μm混合纖維素濾膜進行過濾,濾膜分別放置在玻璃培養皿中.在濾膜上滴入30% H2O2以除去與微塑料共存的有機組織,室溫下消解24h,以待鑒定.

1.3 微塑料的觀察和鑒定

使用光學顯微鏡以Z字型路徑對濾膜上的物質進行觀察,觀察過程中對微塑料的形貌特征進行統計.觀察到的疑似微塑料顆粒具備以下特點[16]:①纖維顏色均勻,表面光滑,末端有斷裂毛流感;②碎片棱角鋒利,表面裂紋不規則,有一定硬度;③顆粒長度較纖維短,厚度較碎片厚,表面光滑或裂紋不規則.將標尺放置在顯微鏡10X視野下拍照,拍照方式與拍攝微塑料的方式統一.使用Nanomeasure粒度分析軟件對所有顆粒進行尺寸統計,使用傅里葉紅外光譜儀和顯微共焦激光拉曼光譜儀對微塑料的成分進行鑒定.

表1 水體常用密度浮選液配制比例表

紅外光譜法是一種廣泛應用于微塑料檢測的技術,該方法利用微塑料顆粒特有的光譜特征,通過與現有光譜庫中的標準光譜進行比對,實現微塑料與其它有機、無機顆粒的區分識別.拉曼光譜法也是一種廣泛應用的微塑料樣品檢測手段,拉曼光譜使用單色激光,其激光能量可以檢測到更小粒徑的微塑料,是目前唯一能有效分析粒徑低至1 μm微塑料的技術.

本研究中對于粒徑大于2mm的碎片狀微塑料,使用傅里葉紅外光譜儀采用薄膜法進行成分鑒定,光譜圖用OMNIC光譜分析軟件自動匹配化學成分,塑料成分匹配度360%且與完整的標準聚合物紅外圖譜特征吸收峰逐一對應即認定其為微塑料.對于2mm以下的微塑料,挑選形狀、顏色等表觀特征均一致的每一類疑似微塑料的30%,使用顯微共焦激光拉曼光譜儀進行成分鑒定.若數量不足10個則全部鑒定,并選取疑似非微塑料至少30%,確定其成分.

圖1 劉家峽水庫微塑料采樣路線示意

1.4 風險評估

表2 常見聚合物危害指數表[18]

目前國內常用的風險評估方法有污染負荷指數法[17](PLI)、聚合物風險指數法[18](PHI)和本文所采用的潛在生態風險指數法[19](PERI), PERI法綜合了前兩種方法的評估條件,能更加全面地評估水體中的微塑料污染風險等級.公式如下:

式中:Z為各類塑料聚合物的危害指數(見表2);P為每個采樣點每種聚合物的百分比;T為某一樣本微塑料的綜合毒性響應因子;C為樣本的實測微塑料豐度;0為環境安全濃度,使用Everaert等[19]利用數學模型估算的表層水體的微塑料安全濃度(即對生物體無效濃度)6650n/m3; PERI為樣本的綜合潛在生態風險指數; PERIzone表示研究區域微塑料的綜合潛在生態風險指數.

表3 微塑料生態風險評估和等級劃分表[10]

1.5 數據分析和質量控制

采樣路徑位置信息圖使用ArcGis軟件制作,微塑料粒徑統計使用Nanomeasure軟件,紅外光譜圖分析使用OMNIC軟件,圖表制作使用Origin 2021等軟件.

在試驗過程中,為避免樣品與其他塑料制品接觸而產生試驗誤差,采用純水清洗所有實驗儀器,使用完畢后同樣采用純水將實驗儀器清洗干凈并用鋁箔封口.

2 結果和分析

2.1 微塑料豐度與粒徑

結果表明, 2021年劉家峽水庫水中微塑料平均豐度為(0.52±0.21) items/m3(0.078×106items/km2),不同水域的微塑料豐度從0.23～0.86items/m3不等(圖2(a)).其中,W1站點水域微塑料的豐度最低,在大夏河入庫點附近的W4站點水域,微塑料的豐度最高.本研究于2022年再一次對水庫中的微塑料進行監測,其微塑料平均豐度為(0.58±0.17) items/m3(0.087× 106items/km2),不同水域的微塑料豐度從0.32～ 0.79items/m3不等(圖2(b)),而微塑料的粒徑總體呈現出粒徑越小,數量越多的特點.將2022年微塑料豐度數據與2021年比較如圖3,結果表明,水庫微塑料豐度在空間上分布不均,但時間上較為穩定.

圖3 2021年和2022年劉家峽水庫微塑料豐度對比圖

2.2 微塑料成分統計

2021年,在劉家峽水庫中共鑒定出9種微塑料,類型占比較大的聚合物分別是PET、PP、PE、PS、PVC和ABS,分別占比34%、17%、14%、6%、3%、2%.2022年,共鑒定出11種微塑料,類型占比較大的聚合物分別是PET、PP、PE、賽珞玢、PS和PVC,分別占比28%、26%、8%、6%、5%、2%.經過微塑料成分統計發現,劉家峽水庫微塑料種類較多,其主要類型有PET、PP、PE、PS和PVC,其中PET和PP占據微塑料種類的半壁江山.

在對微塑料聚合物成分進行分析的過程中,涉及到使用譜庫進行比對這一步驟.進行成分對比的軟件會預先裝入大量的譜庫作為匹配的參考,且這些譜庫在大部分情況下是精確而有效的.但是,在真實的環境中,分離得到的微塑料會受到風化、侵蝕、摩擦等不同的物理、化學作用,樣品表面凹凸不平,黏附、融合環境中的其他雜質,在儀器檢測的過程中可能導致匹配結果的差異.在這種情況下,本研究對劉家峽水庫中主要存在的兩種聚合物類型進行特征峰歸納(表4),并對其紅外圖譜進行特征峰位的歸屬分析(圖4).在對環境樣品進行檢測的過程中,將根據官能團的特征峰來識別微塑料的類型和譜圖庫匹配同步進行,最大程度上消除由于環境、儀器和操作等條件的不同而帶來的譜庫匹配誤差,為微塑料聚合物類型的鑒定提供更為有效的證據.經大量譜圖統計,如圖4、圖5所示,PET微塑料特征吸收峰在波長633、1120、1301、1440、1636和1751cm-1附近, PP微塑料特征吸收峰在波長841、972、1166、1376、1458和2958cm-1附近.其特征吸收峰代表的官能團如表4所示.

表4 PET和PP的特征吸收峰及其代表的官能團

圖6 光學顯微鏡檢微塑料

2.3 微塑料形狀與顏色

研究結果表示, 2021年水庫表層水50.5%微塑料為碎片, 37.5%為纖維,顆粒(包含泡沫)僅占比12.0%, 2022年微塑料碎片占53.1%,纖維占36.0%,顆粒占比10.9%.本研究只將長寬比大于3[20]的微塑料列為纖維,各研究水域內微塑料形狀比例如圖所示(圖7(b)(d)).由于纖維輕且柔軟的特性,在水體中的分布具有較高的空間異質性, 2021年,在W1站點水域中纖維占比61%,而在W2站點水域中僅占26%.值得一提的是,經常有纖維類微塑料聚集成團的現象(圖6(d)),為方便統計,本研究將一團微塑料只算作1items.

對于顏色而言,2021年水庫內微塑料透明占比32.6%,藍色占比32.9%,黑色占比19.4%,其他顏色比重較小.2022年水庫內微塑料透明占比33.8%,藍色占比27.8%,黑色占比11.5%,白色占比11.0%,其他顏色比重較小.各研究水域內微塑料顏色比例如圖所示(圖7(a)(c)),其中,透明和黑色的微塑料多是碎片狀的,而藍色微塑料多是纖維狀的.

圖7 微塑料顏色和形狀比例

2.4 風險評估

本研究采用研究區域潛在生態風險指數法(PERIzone)對劉家峽水庫微塑料污染進行初步生態風險評估.計算結果如表5所示: 2021年,劉家峽水庫表層水微塑料PERI指數范圍為0.0004～0.1085,跨越3個風險等級(無顯著風險、低生態風險和中生態風險),其平均PERI指數為0.0217,處于低生態風險. 2022年,劉家峽水庫表層水微塑料PERI指數范圍為0.0001～0.0482,跨越兩個風險等級(無顯著風險和低生態風險),其平均PERI指數為0.0005,處于無顯著風險.

表5 2021年和2022年劉家峽水庫微塑料潛在生態風險指數

3 討論

3.1 微塑料污染水平分析

為了實現劉家峽水庫水體與其它內陸淡水水體和海洋水體中微塑料豐度的可比較性,本研究采用與國內外大多數表層水研究相同的采樣方法,即Manta拖網法進行樣品采集,獲得以濾水體積為單位的劉家峽水庫表層水平均豐度數據為0.52～ 0.58items/m3,以拖拽面積為單位的平均豐度數據為0.078×106～0.087×106items/km2.

將研究數據與國內外其它內陸淡水水體微塑料污染的調查結果相比,劉家峽水庫表層水微塑料豐度(0.52～0.58items/m3)與飛來峽水庫豐度[21](0.56n/m3)相似,這可能是因為水庫水體具有相似的水質管控方案導致微塑料豐度差異較小;而略低于臺灣新店河[22]((2.5±1.8) particles/m3),除了河流和水庫的水質管控方案不同外,這可能是因為新店河是在暴雨結束后采集的水樣,而暴雨會使微塑料豐度增加;與國外的淡水水體比較,顯著低于葡萄牙Antua River[23](71～1265n/m3)和法國塞納河[24]((34.77±55.03) fibers/m3),除了地域差異外,這可能是因

表6 國內外淡水水體的微塑料豐度

圖8 劉家峽水庫和海洋水體的微塑料豐度柱形分布

為拖網的孔徑所導致的,研究發現水體中微塑料呈現粒徑越小,數量越多的特點,故55μm或80μm的拖網孔徑能比300μm收集更多的微塑料.另外,若以拖拽面積為計量單位的劉家峽水庫表層水微塑料豐度(0.078×106～0.087×106items/km2)與國內湖泊相比,比如,太湖[25](0.01×106～6.8×106n/km2)、青海湖[26](0.05×106～7.58×106n/km2)和香溪河[27](0.055× 106～34.2×106n/km2),其平均豐度低2～3個數量級,這表明劉家峽水庫作為一種河流型半封閉水體,其微塑料豐度遠低于相對全封閉的湖泊型水體,也同樣說明微塑料豐度與水體的水動力條件相關.

進一步將劉家峽水庫微塑料豐度與國內的海洋水體進行數據比較(圖8),發現渤海的豐度[28]((0.34±0.31) items/m3)低于劉家峽水庫的豐度(0.52～ 0.58items/m3),而南海((0.61±0.87) items/m3)高于劉家峽水庫,這說明內陸淡水微塑料豐度與其下游海洋中的豐度不是一個簡單遞增的過程,這可能與采集水量的體積有關,也可能涉及到微塑料沉降或者向其他介質中轉移的問題.

綜上可知,劉家峽水庫微塑料豐度顯著低于國內湖泊型水體的豐度數據,而略低于河流型水體,與水庫型水體的豐度相近,另外,高于其下游海洋渤海的豐度.劉家峽水庫微塑料豐度數據與國內采用Manta拖網采樣的研究屬同一個數量級,且其污染水平在全國范圍內處于中等水平.

3.2 微塑料來源和風險分析

經過微塑料成分和形貌統計發現,劉家峽水庫內微塑料顏色以透明和藍色為主,形狀以碎片和纖維為主,其中碎片多為透明微塑料,纖維多為藍色微塑料.PET和PP占據微塑料種類的半壁江山,其中,PET微塑料的形貌多為透明碎片和藍色纖維,PP微塑料的形貌多為透明和黑色碎片.PET是一類常被制成聚酯纖維和聚酯薄膜的工程塑料,PP是所有塑料中最輕的產品之一,常被用做網狀體和薄膜等.在對劉家峽水庫微塑料的粒徑、形狀、顏色和成分進行分析后,本研究對水庫潮灘的大型塑料垃圾也進行了成分分析,推測劉家峽水庫微塑料來源可能為生活洗滌廢水、破碎漁網、土地農用薄膜和透明塑料瓶等.但劉家峽庫區微塑料不僅來源于周邊塑料垃圾,還有黃河干流和黃河支流大夏河的微塑料,微塑料來源涉及面廣、體量大.故劉家峽水庫微塑料污染問題是一個復雜廣泛的黃河上游微塑料污染環境問題,此問題的解決最終要從源頭上進行塑料制品的管控和塑料垃圾的回收.

Lithner等[17]建立了55種聚合物的危害指數,用以評估聚合物對生物的潛在生態風險.本研究對劉家峽水庫的風險評估表明, 2021年水庫內微塑料造成的微塑料潛在生態風險為低生態風險, 2022年為無顯著風險.而微塑料豐度數據對比發現, 2022年豐度高于2021年,但其微塑料成分多為相對毒性較小的PET和PP,導致風險等級低于2021年,這說明微塑料生態風險不僅與豐度有關,更與聚合物類型有關.將劉家峽水庫微塑料最高生態風險(低生態風險)與太湖的生態風險[25](中生態風險)相比低一個等級,而與飛來峽水庫(低生態風險)[21]結果類似,說明了水庫中的微塑料生態風險一定程度上低于湖泊中的生態風險.

微塑料與天然餌料的相似性可能會誤導魚類攝入[30],這會影響魚類的生長速率、生物酶活性和生殖行為等,進而影響漁業養殖產量和利潤.另外,劉家峽水庫是甘肅省最大的漁業養殖水域,導致微塑料還會沿著食物鏈累積入人體中,同時,劉家峽水庫也是周邊城市的核心水源地,微塑料極易通過飲水進入人體.故,水庫應進一步采取風險降低措施,替代甚至逐步淘汰一些具有高危害指數的塑料產品,盡可能將水庫微塑料生態風險降至無生態風險.

4 結論

4.1 2021年劉家峽水庫表層水中的微塑料平均豐度為(0.52±0.21)items/m3,2022年平均豐度為(0.58± 0.17)items/m3,其豐度水平顯著低于國內湖泊型水體的豐度數據,而略低于河流型水體,與水庫型水體的豐度相近,另外,高于其下游海洋渤海的豐度.

4.2 水庫微塑料類型占比較大的分別為PET、PP、PE、PS和PVC,其中PET和PP占比一半以上, PET微塑料的形貌多為透明碎片和藍色纖維, PP微塑料的形貌多為透明和黑色碎片,其來源可能為生活洗滌廢水、破碎漁網、土地農用薄膜和透明塑料瓶等.

4.3 劉家峽水庫表層水微塑料潛在生態風險指數(PERIzone)于2021年和2022年分別為0.0217和0.0005, 2021年處于低生態風險, 2022年無顯著生態風險.

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Occurrence characteristics and risk assessment of microplastics in Liujiaxia reservoir.

ZHOU Tian-hong, ZHANG Jia-qian, MIN Rui, YANG Si-yi, SONG Shang-jian, ZHANG Guo-zhen*

(Key Laboratory of Yellow River Water Environment in Gansu Province, Lanzhou Jiaotong University, Lanzhou 730070, China)., 2023,43(11)：6007～6015

Liujiaxia Reservoir was selected as the research area in this paper, and the occurrence characteristics of microplastics in different surface water of reservoir were investigated and analyzed in 2021 and 2022 respectively, meanwhile, the potential ecological risk index (PERI) was used to assess the risk of microplastic pollution in the reservoir area. The results show that: The average abundance of microplastics in surface water of Liujiaxia Reservoir in 2021 is (0.52±0.21) items/m3, and the average abundance in 2022 is (0.58±0.17) items/m3. The abundance level is significantly lower than that of domestic lake-type water bodies, slightly lower than that of river type water bodies, similar to that of reservoir type water bodies, and higher than that of the downstream ocean Bohai Sea. Fourier infrared spectroscopy and microconfocal laser Raman spectroscopy were used to identify the types of microplastics, which are mainly polyethylene terephthalate (PET), polypropylene (PP), polyethylene (PE), polystyrene (PS) and polyvinyl chloride (PVC). The microplastics are mainly fragments and fibers, and the smaller the particle size, the more the number of characteristics. The potential ecological risk of microplastics in the surface water of Liujiaxia reservoir in 2021 is low, and the abundance of microplastics in the reservoir in 2022 is high, but the polymer type is relatively less toxic and has no significant ecological risk.

microplastics；liujiaxia reservoir；surface water；occurrence characteristics；risk assessment

X524

A

1000-6923(2023)11-6007-09

周添紅(1984-),男,甘肅蘭州人,副教授,博士,主要從事水污染控制研究.發表論文70余篇.zhouth@163.com.

周添紅,張佳倩,閔 芮,等.劉家峽水庫微塑料的賦存特征及其風險評估 [J]. 中國環境科學, 2023,43(11):6007-6015.

Zhou T H, Zhang J Q, Min R, et al. Occurrence characteristics and risk assessment of microplastics in Liujiaxia reservoir [J]. China Environmental Science, 2023,43(11):6007-6015.

2023-03-27

國家自然科學基金資助項目(52060012);中國工程院院地合作項目(GS2022ZDI02);甘肅省科技廳自然科學基金資助項目(22JR5RA316);蘭州交通大學重大科技成果培育項目(2022CG07)

* 責任作者, 教授, guozhenzhang126@126.com