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高溫天氣對生物源排放及其O3 生成貢獻的影響:以四川盆地2022 年7-8 月為例

2023-12-20 01:30:28龍啟超喬玉紅駱麗紅
環境科學研究 2023年12期
關鍵詞:區域模型研究

龍啟超,喬玉紅,姜 濤,李 媛,何 敏,駱麗紅

1. 四川省生態環境科學研究院,四川 成都 610041

2. 四川省環保科技工程有限責任公司,四川 成都 610041

3. 重慶市生態環境科學研究院,重慶 401147

4. 成都信息工程大學資源環境學院,四川 成都 610225

PM2.5與O3是影響我國環境空氣質量的兩大重要污染物,隨著大氣污染治理進程的推進,PM2.5污染逐漸改善[1-3],但O3污染越發嚴重,大部分地區O3濃度持續升高[4-6]. 近地面O3是一種強氧化劑,對人體健康有極大危害[7-10],其形成的重要前體物之一是揮發性有機物(VOCs),包括人為源揮發性有機物(AVOCs)和生物源揮發性有機物(BVOCs)[11-13]. 在城市地區,AVOCs 排放往往高于BVOCs[14-15]. 但在全球范圍內,BVOCs 占比高達90%,且99%的BVOCs來自植被[16]. BVOCs 的光化學反應活性遠高于AVOCs[17-18],對O3的生成有重要貢獻[19-20]. 系統研究BVOCs 排放特征,并定量評估其對O3的貢獻具有重要的科學意義.

MEGAN 模型在國內外BVOCs 排放研究中得到了廣泛應用,如劉巖等[21-22]基于MEGAN 模型研究了我國長三角地區BVOCs 的排放特征,宋媛媛等[23-24]基于MEGAN 模型研究了我國東部地區和珠江三角洲地區BVOCs 的排放特征,王楚迪等[25]則基于MEGAN 建立了2018 年夏季我國高時空分辨率BVOCs排放清單,Guenther 等[20]采用MEGAN 模型計算了全球BVOCs 排放.

在MEGAN 模型的基礎上,結合WRF-CMAQ 模型可定量評估BVOCs 排放對O3的生成貢獻. Li等[26]、Liu 等[27]、Situ 等[28]分別使用該方法對關中地區、長三角地區和珠三角地區開展了研究,結果表明,BVOCs 對O3的貢獻為10×10-9~34×10-9. Wu 等[29]則使用該方法對全國范圍開展了研究,結果顯示,中國東部和西南部的高BVOCs 排放增加了地表O3濃度水平,特別是在京津冀、四川盆地、長三角和珠三角中部地區,地表O3濃度增加了47 μg/m3. Cao 等[30]應用該方法模擬了全國BVOCs 排放對O3的影響,發現四川盆地和重慶區域BVOCs 排放對O3生成的貢獻在5 個重點區域(包括珠三角地區、汾渭平原、長三角地區、京津冀地區、成渝地區)中最高.

四川盆地是我國O3污染較嚴重的地區之一[31-33],四川省O3污染導致的過早死亡增加人數高于其他省份[34]. 2022 年7—8 月,四川盆地O3污染高達253 d,同比增加149 d,遠超往年平均值[35]. 2022 年7—8 月高溫天氣頻發,BVOCs 排放又主要集中在夏季7 月和8 月[14-15,21],研究四川盆地BVOCs 排放及時空分布,定量解析其對O3的生成貢獻不僅有助于了解區域光化學特性,對城市O3污染的控制也有重要意義. 鑒于此,該研究運用生物源排放模型MEGAN 模擬計算四川盆地BVOCs 排放情況,研究其化學物種的時空分布特征,并通過空氣質量模型CMAQ 定量評估其對O3生成的影響,以期為改善O3污染提供決策依據.

1 數據與方法

1.1 研究區域

該研究區域為四川盆地(見圖1),包括成都平原城市群(包含成都市、德陽市、綿陽市、眉山市、資陽市、樂山市、雅安市、遂寧市)、川南城市群(包含內江市、自貢市、宜賓市、瀘州市)和川東北城市群(包含廣安市、南充市、達州市、廣元市、巴中市).

圖1 四川盆地區域示意Fig.1 Schematic diagram of the Sichuan Basin region

1.2 模型介紹及數據來源

1.2.1 WRF 模型

該研究采用WRF3.7.1 (Weather Research and Forecasting,天氣研究與預報模式)模擬氣象場. 采用3 層網格嵌套模擬,第一層網格分辨率為27 km×27 km,范圍為66.28°E~139.72°E、12.32°N~55.14°N,包含了中國幾乎所有區域,且包括了東亞和南亞一些區域;第二層網格分辨率為9 km×9 km,范圍為95.43°E~112.39°E、23.71°N~36.19°N,包含了四川省所有區域以及周邊城市部分區域;第三層網格分辨率為3 km×3 km,范圍為101.74°E~108.77°E、27.43°N~33.18°N,包含了成都平原、川南、川東北城市群以及重慶部分區域.

WRF 參數化方案的具體設置:微物理方案采用Thompson scheme;長波輻射和短波輻射方案均采用rrtmg scheme;近地面層方案采用Revised MM5 Monin-Obukhov scheme;陸面過程方案采用Unified Noah land-surface model;邊界層方案采用YSU scheme;積云參數化方案采用Grell 3D ensemble scheme. 氣象初始場和邊界場輸入數據采用NCEP/NCAR 根據全球觀測資料同化的再分析資料(https://rda.ucar.edu/datasets/ds083.2),水平分辨率為1°×1°,時間分辨率為6 h. 地形輸入數據來自MODIS 衛星遙感反演地形數據. 為了減少初始條件的影響,分別在每個模擬月份前一個月的26 日或27 日開始模擬,即每個模擬月份分別設置5 d 的初始場模擬. 用于模型驗證的地面溫度數據來自國家氣象科學數據共享服務平臺(http://cdc.nmic.cn/home.do).

1.2.2 MEGAN 模型

MEGAN (Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature,自然氣體、氣溶膠排放模型)模型是Guenther 等[36]在大量實驗資料以及G95 算法基礎上,通過完善機理和地表資料數據庫提出的估算全球或區域尺度BVOCs 和其他生物源污染氣體(NO、CO)排放量的具有高分辨率的數值模型,其在國內外BVOCs 排放研究中得到了普遍應用[37]. 該研究采用MEGAN2.1 模型,輸入數據有葉面積指數(leaf area index,LAI)、植被功能類型(plant function type,PFT)、排放因子(emission factor,EF) 和氣象數據. BVOCs排放量詳細計算方法及介紹參考文獻[16,20,36-37].

BVOCs 排放計算公式:

式中:E為排放量,mg/(m2·h);?為標準條件下的排放因子,mg/(m2·h);γ為排放校正因子;ρ為散逸系數. 由于標準排放因子在標準條件下測得,因此需要考慮LAI、光量子通量密度、溫度、葉齡及土壤濕度環境校正因子,計算公式:

式中:γCE為LAI、光照、溫度、相對濕度、風速的校正因子;CCE為將排放活動統一到標準條件下的校正因子,標準冠層環境條件下取0.57;γpt為溫度和光量子通量密度的加權平均;γage為葉齡因子;γSM為土壤濕度校正因子.

該研究LAI數據使用MODIS LAI 產品MOD15A2.PFT 指各植被類型面積在每個網格中所占的比例,該研究采用MODIS 發布的Land cover 產品MCD12Q1.EF 來源于MEGAN 模型的官方網站(http://lar.wsu.edu/megan/guides.html). 氣象數據由WRFv3.7.1 模擬獲得.

1.2.3 SMOKE 模型

SMOKE(Sparse Matrix Operator Kernel Emissions,稀疏矩陣排放清單處理系統)是大氣污染源排放清單前處理模型[38-39],可處理點源、面源和生物源等不同源類數據. 模型輸出結果可以直接整合成空氣質量數值模型(如CMAQ 等)可識別的數據格式. 模型主要考慮化學物種分配機制、空間分配、時間分配、污染源控制策略模擬等過程,采用稀疏矩陣運算方式,將排放數據內插到模式網格點上,并根據排放源的時間變化規律,將年排放轉化為小時排放源強度.

SMOKE 網格區域范圍參數設置、投影方式均與WRF 模型保持一致. 該研究使用的2021 年四川省SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs 和NH3人為源排放清單來自四川省生態環境科學研究院,省外排放采用清華大學發布的2017 年MEIC 排放清單(http://meicmodel.org.cn),生物源BVOCs排放采用MEGAN2.1模型估算結果.

1.2.4 CMAQ 模型

CMAQ(Community Multiscale Air Quality,區域多尺度空氣質量模型)模型是美國環境保護局(US EPA)基于“一個大氣”理念開發的第三代區域空氣質量模型,是一種多模塊、多尺度網格嵌套的三維歐拉網絡模型. 20 世紀90 年代以來,該模型不斷完善和發展,憑借其較為全面的大氣污染物輸送及化學反應機制,廣泛應用于科研、業務模擬工作中[27,29]. CMAQ模型主要由CCTM (CMAQ Chemical-Transport Model Processor,化學傳輸模塊)、ICON (Initial Conditions Processor,初始條件模塊)、BCON (Boundary Condition Processor,邊界條件模塊)、JPROC (Photolysis Rate Processor,光解速率模塊) 和MCIP (Meteorology-Chemistry Interface Processor,氣象-化學預處理模塊)等模塊構成[40-41],輸入數據包括氣象場和污染源排放.

該研究應用版本為CMAQv5.0.2,采用WRFv3.7.1為CMAQ 提供氣象背景場,SMOKE 為CMAQ 提供格點化的排放源數據. 化學機制采用推薦的CB05 氣相化學反應機制,以及第六代海鹽、水/云化學、活性氯氣溶膠化學機制cb05cl_ae6_aq. 用于模型驗證的空氣質量數據以及異戊二烯監測值均來自四川省生態環境科學研究院.

2 結果與討論

2.1 四川盆地O3 污染特征

2022 年7—8 月,四川盆地O3污染天比往年大幅增加. 四川盆地各城市7—8 月O3監測濃度及O3污染天數如表1 所示. 由表1 可見:2022 年7 月成都平原城市群和川南城市群所有城市以及川東北城市群的廣安市O3監測濃度均超過160 μg/m3;8 月四川盆地有8 個城市O3監測濃度超過160 μg/m3,分布在成都平原城市群和川南城市群,其中成都平原城市群的成都市和眉山市7 月和8 月均超過了200 μg/m3.從污染天數來看,7—8 月成都平原、川南和川東北城市群O3污染天數分別為168、78 和7 d,其中成都平原城市群出現了12 d 的中度污染,分別出現在眉山市、成都市、德陽市和樂山市. 同比2021 年7—8 月,成都平原城市群和川南城市群O3污染天數分別增加了107、49 d. 整體而言,四川盆地2022 年7月O3污染較8 月嚴重;分區域來看,成都平原城市群O3污染最嚴重,其次為川南城市群.

表1 四川盆地各城市2022 年7-8 月O3 監測濃度及污染天數統計Table 1 Statistics of O3 monitoring concentration and pollution days in cities of Sichuan Basin from July to August 2022

四川盆地2022 年7—8 月溫度平均值為30.41 ℃,同比去年增長3.63 ℃. 為探究各城市溫度變化對O3濃度的影響,進一步分析了二者之間的相關性. 由表2可見,各城市O3濃度與溫度均呈正相關,且相關系數均在0.60 以上,表明O3生成受溫度影響較明顯. 整體來看,成都平原城市群O3濃度與溫度的相關系數高于川南城市群和川東北城市群.

表2 四川盆地各城市2022 年7-8 月溫度監測值及其與O3 濃度的相關系數Table 2 Temperature monitoring and its correlation coefficient with O3 concentration in cities of Sichuan Basin from July to August 2022

2.2 四川盆地BVOCs 空間分布特征

掌握區域BVOCs 空間分布特征對地區O3污染防治尤為重要. 四川盆地2022 年7 月與8 月BVOCs排放空間分布(見圖2)特征基本一致,高值區主要集中在川南城市群的宜賓市和瀘州市中部、成都平原城市群的樂山市東北部以及川東北城市群的巴中市和達州市北部. 這些區域森林和灌木分布較密集[14],且氣溫相對較高[42]. 四川盆地中部BVOCs 排放量相對較低,一方面是因為這些區域是四川省經濟較發達的地區,建筑面積較大;另一方面是因為平原地區適宜種植農作物,其主要植被為排放因子較低的農田.四川盆地西部邊緣的山地地帶,雖然植被茂盛,但氣溫較低[42],因此排放也較小. 有“雨城”之稱的雅安市BVOCs 排放量較低主要是因為降雨較多[43-44]、氣溫較低[42]、日照時間短. 該研究BVOCs 空間分布特征與高超等[14]研究結果基本一致.

圖2 四川盆地2022 年7-8 月BVOCs 排放量空間分布情況Fig.2 Spatial distribution of BVOCs emissions in the Sichuan Basin from July to August 2022

四川盆地2022 年7—8 月BVOCs 總排放量為86.30×104t,區域BVOCs 排放強度為4.65 t/km2. 除川南城市群的宜賓市外,其余城市7 月BVOCs 排放量均大于8 月(見表3),主要因為7 月太陽輻射大于8 月. 其中,成都平原城市群7—8 月BVOCs 排放總量為31.19×104t,區域BVOCs 排放強度為3.61 t/km2,該區域樂山市BVOCs 排放量最大,其次是綿陽市;川南城市群7—8 月BVOCs 排放總量為23.09×104t,區域BVOCs 排放強度為6.55 t/km2,其中宜賓市和瀘州市的BVOCs 排放量遠高于內江市和自貢市;川東北城市群7—8 月BVOCs 排放總量為32.01×104t,區域BVOCs 排放強度為5.00 t/km2,該區域達州市BVOCs 排放量最大,其次為巴中市和廣元市. 從整個盆地來看,宜賓市BVOCs 排放量最大,其次為達州市、巴中市. 這3 個城市不僅是BVOCs 排放的高值區域,其行政區劃面積也較大,因此BVOCs 排放總量較大. 與2021 年7—8 月相比,四川盆地2022 年7—8 月BVOCs 排放量增長了39.38%,其中成都平原、川南、川東北城市群分別增長了42.41%、47.03%、31.72%.

表3 四川盆地2022 年7-8 月BVOCs 排放量、排放強度及其與溫度的相關系數Table 3 BVOCs emissions, emission intensity and correlation coefficient with temperature in the Sichuan Basin from July to August 2022

為了探究各城市溫度變化對BVOCs 排放的影響,該研究進一步分析了二者之間的相關性. 各城市BVOCs 排放量與溫度均呈正相關(見表3),相關系數范圍為0.45~0.65,說明溫度升高對BVOCs 排放有促進作用.

2.3 四川盆地BVOCs 物種組成特征

MEGAN 模型模擬結果表明,四川盆地2022 年7—8 月異戊二烯排放量最大,其次為甲醇和單萜烯(見表4),其排放量分別為42.16×104、17.32×104和9.92×104t,分別占BVOCs的48.86%、20.07%和11.49%.高超等[14]對2005—2016 年中國BVOCs 不同化學物種的排放量統計結果顯示,異戊二烯、甲醇和單萜烯占比分別為61.34%、14.66%和10.30%,與該研究整體特征基本一致. 四川省是農業大省,耕地面積較大,使得甲醇排放在BVOCs 中貢獻占比突出,略高于高超等[14]研究結果.

表4 四川盆地2022 年7-8 月BVOCs 不同化學物種排放量統計Table 4 Statistics on the emissions of different chemical species of BVOCs in the Sichuan Basin from July to August 2022

對于異戊二烯,排放量較大的城市分別是川南城市群的宜賓市、川東北城市群的達州市和巴中市以及成都平原城市群的樂山市,這些城市BVOCs 排放量也較大. 從排放占比來看,川東北城市群的巴中市異戊二烯排放占比最大,達57.81%;其次是川南城市群的宜賓市和成都平原城市群的樂山市,異戊二烯排放占比分別為56.79%、56.63%. 異戊二烯排放量空間分布特征(見圖3)與BVOCs 排放量空間分布特征基本一致. 對于甲醇,排放量較大的城市分別為川東北城市群的達州市、川南城市群的宜賓市以及成都平原城市群的綿陽市;排放占比較大的城市則是成都平原城市群的遂寧市和川東北城市群的廣安市,占比分別為28.99%和27.68%. 甲醇排放空間分布(見圖4)上,2022 年7 月甲醇排放高值區面積大于8 月,高值區域主要分布在川南城市群的中部、成都平原城市群的東部以及川東北城市群的南部,與異戊二烯排放空間分布特征具有顯著差異,因為甲醇主要來自農田排放[45]. 對于單萜烯,排放量較大的城市分布在川南城市群的宜賓市、川東北城市群的廣元市和達州市.雅安市單萜烯排放占比最大,達17.62%. 單萜烯排放空間分布(見圖5)上,高值區域主要分布在樂山市與宜賓市交界附近區域、宜賓市的長寧縣、眉山市的洪雅縣、資陽市的安岳縣以及瀘州市中部.

圖3 四川盆地2022 年7-8 月異戊二烯排放量空間分布Fig.3 Spatial distribution of isoprene emissions in the Sichuan Basin from July to August 2022

圖4 四川盆地2022 年7-8 月甲醇排放量空間分布Fig.4 Spatial distribution of methanol emissions in the Sichuan Basin from July to August 2022

圖5 四川盆地2022 年7-8 月單萜烯排放量空間分布Fig.5 Spatial distribution of monoterpenes emissions in the Sichuan Basin from July to August 2022

2.4 四川盆地BVOCs 日變化特征

從BVOCs 排放日變化趨勢(見圖6)可見,由于午間高溫和強烈的太陽輻射,使得BVOCs 排放量在14:00 達到峰值(89.59 t). 植被異戊二烯排放依賴于太陽輻射,因此異戊二烯夜間(20:00—翌日06:00)呈零排放,從07:00 開始排放逐漸升高,14:00 達到最大值(49.42 t),之后逐漸下降. 甲醇、單萜烯和其余BVOCs排放過程不依賴于光解反應,因此日變化呈現晝夜持續性排放特征[31],排放量均在14:00 達到峰值,06:00達最低值.

圖6 四川盆地2022 年7-8 月BVOCs排放量日變化特征Fig.6 Diurnal variation characteristics of BVOCs emissions in the Sichuan Basin from July to August 2022

2.5 BVOCs 排放對O3 生成的影響

2.5.1 模擬情景設置

為研究四川盆地2022 年7—8 月BVOCs 排放對O3生成的影響,該研究設置了基準情景和控制情景兩種方案進行模擬. 情景一(基準情景),研究區域內所有源排放不變,通過模擬結果與監測站點逐時濃度進行對比分析,驗證WRF-CMAQ 模型模擬結果的合理性與有效性;情景二(控制情景),去除四川盆地植被BVOCs 排放,其他設置同基準情景. 基準情景(情景一) 為研究的基礎,控制情景(情景二) 基于基準情景進行對比,定量分析植被BVOCs 排放對區域內O3生成的貢獻. 貢獻率計算公式:

式中:C為貢獻率,%;B為基準情景模擬O3濃度,μg/m3;A為控制情景模擬O3濃度,μg/m3.

2.5.2 模型驗證

溫度在BVOCs 排放過程中起關鍵作用[46],因此該研究選擇對WRF 模擬與地面監測2 m 逐時氣溫進行對比評估(見表5),常用的評估指標包括標準化平均偏差(NMB)、標準化平均誤差(NME)、皮爾森(Pearson)相關系數(R)等[47-48]. 各指標計算方法參考文獻[47]. 在P<0.001 水平下,氣溫模擬值與監測值的相關系數超過0.70,具有顯著相關性,可以作為CMAQ模型的輸入參數.

表5 WRF 模擬與地面監測2 m 逐時氣溫統計分析Table 5 Statistical analysis of 2 m hourly temperature between WRF simulation and ground observation

選取四川盆地各城市國控站點模擬值和監測值進行O3模擬效果對比分析(見表6),在P<0.001 水平下,模擬效果較好的城市有成都市、遂寧市和南充市,其NMB 相對較低,擬合度也較高;四川盆地各城市O3模擬值與監測值整體相關性在0.52~0.74 之間. 各城市O3模擬值均低于監測值,主要因為四川盆地受特殊的地形條件影響,WRF 模擬的風速偏高,導致污染物遷移速度比實際快,使得O3濃度被低估[49]. 除雅安市外,該研究模擬效果與李毅[47]模擬的珠三角各城市O3濃度評估效果相似. 總體來說,該研究WRFCMAQ 模型系統模擬結果較為合理,能夠較好地表現出實際監測的變化趨勢.

表6 CMAQ 模擬與O3 逐時監測濃度統計分析Table 6 Statistical analysis of CMAQ simulation and monitoring of O3 hourly concentration

四川省生態環境科學研究院樓頂大氣環境超級監測站異戊二烯體積分數監測值與模擬值的對比分析如表7 所示. 為方便與其他學者研究成果相比較,此處選擇評估指標為平均偏差(MB)、均方根誤差(RMSE)和相關系數(R). 總體而言,在P<0.01 水平下,異戊二烯體積分數模擬值與監測值相關性較好,MB和RMSE 分別為0.02×10—9和0.10×10—9,與Lou 等[22]模擬評估結果相似.

表7 異戊二烯體積分數模擬值與監測值統計分析Table 7 Statistical analysis of simulated and observed values of isoprene

2.5.3 BVOCs 排放對O3生成貢獻

比較基準情景和控制情景下國控站點的模擬結果,得出不同城市BVOCs 排放對O3濃度的貢獻率(見圖7). 2022 年7 月,成都平原城市群的樂山市BVOCs 排放對O3的生成貢獻率最大,超過40%;其次為川南城市群的內江市,貢獻率為39.87%. 2022年8 月,成都平原城市群的雅安市、樂山市和眉山市BVOCs 排放對O3的生成貢獻率較大,均超過30%.除宜賓市和廣元市外,其余城市BVOCs 排放對O3的生成貢獻率均呈7 月大于8 月的特征,尤其廣安、內江、自貢、達州、遂寧等城市7 月貢獻率較8 月高12%~16%. 為了探究溫度變化對O3生成貢獻的影響,與2021 年7—8 月BVOCs 排放對O3生成貢獻進行了對比分析. 與2021 年相比,四川盆地2022 年7 月BVOCs 排放對O3的生成貢獻率比2021 年7 月高4.60%,其中內江市、廣安市和樂山市增幅較大;2022年8 月BVOCs 排放對O3的生成貢獻率比2021 年8月高5.47%,廣元市、綿陽市和德陽市增幅較大;四川盆地2022 年7—8 月BVOCs 排放對O3的生成貢獻率總體比2021 年7—8 月高4.99%.

圖7 四川盆地各城市2022 年7-8 月BVOCs 排放對O3 生成貢獻率Fig.7 Contribution rate of BVOCs emissions to O3 generation in cities of Sichuan Basin from July to August 2022

四川盆地各城市2022 年7—8 月BVOCs 排放對O3生成貢獻的空間分布如圖8 所示. 2022 年7 月,BVOCs 排放對整個盆地O3生成影響較大,尤其成都平原城市群的樂山市北部和眉山市中西部BVOCs排放對O3的生成貢獻最顯著;川南城市群BVOCs排放對O3生成貢獻高值區主要分布在內江市和自貢市;川東北城市群BVOCs 排放對O3生成貢獻高值區主要分布在南充市和廣安市. 2022 年8 月,除宜賓市西北部BVOCs 排放對O3的生成貢獻率較7 月有所升高外,其他區域整體貢獻率較7 月均有所降低,BVOCs 排放對O3生成貢獻高值區主要分布在樂山市與眉山市交界中部附近區域. 整體來看,BVOCs 排放對城區的O3生成貢獻率大于郊區,從一定程度上說明四川盆地城區O3污染防治主要以控制VOCs為主.

圖8 四川盆地各城市2022 年7-8 月BVOCs 排放對O3 生成貢獻率的空間分布情況Fig.8 Spatial distribution of the contribution rate of BVOCs emissions to O3 generation in cities of Sichuan Basin from July to August 2022

2.6 不確定性分析

植被BVOCs 排放受植被類型、氣象參數、排放因子等多重因素的影響,因此該研究估算的BVOCs排放量仍存在一定的不確定性. 植被分布嚴重影響BVOCs 排放估算[50-51],該研究使用的遙感解譯資料帶來的植被分布解譯誤差是主要的不確定性因素之一.氣象參數也是估算誤差的主要來源[52],該研究氣象數據來自WRF3.7.1 模型,模型模擬數據與實際氣象情況存在的差別也會帶來一定的不確定性. 排放因子也會導致估算結果的不確定性,Zheng 等[53]采用蒙特卡羅模型研究發現排放因子對BVOCs 排放量的估算影響最大. 排放清單(人為源和生物源)的準確性是影響CMAQ 模型模擬結果的最重要因素[40],因此該文CMAQ 模型模擬結果具有一定的不確定性. 該研究僅簡單定性評價了研究結果的不確定影響因素,這些因素的量化評估還有待后續開展更深入的研究.

3 結論

a) 2022 年7—8 月,四川盆地各城市O3污染天數之和高達253 d,7 月污染較8 月嚴重. 區域分布上,成都平原城市群污染最嚴重,其次為川南城市群;成都平原城市群的成都市和眉山市7 月和8 月O3濃度均超過了200 μg/m3. O3生成受溫度影響較明顯,各城市O3濃度與溫度均呈正相關,且相關系數均在0.60以上.

b) MEGAN 模型模擬結果顯示,四川盆地2022年7—8 月BVOCs 排放量為86.30×104t,成都平原、川南、川東北城市群BVOCs 排放強度分別為3.61、6.55、5.00 t/km2;宜賓市、達州市和巴中市BVOCs 排放總量較大,高值區主要集中在川南城市群的宜賓市和瀘州市中部、成都平原城市群的樂山市東北部以及川東北城市群的巴中市和達州市北部. 排放量較大的BVOCs 物種有異戊二烯、甲醇和單萜烯,其排放量分別為42.16×104、17.32×104和9.92×104t,分別占BVOCs 排放量的48.86%、20.07%和11.49%;異戊二烯和單萜烯排放量空間分布特征均與BVOCs 排放量空間分布特征基本一致,而甲醇空間分布特征與BVOCs 排放量空間分布特征有顯著差異. BVOCs 排放有明顯的日變化特征,最大排放量出現在14:00.

c)從CMAQ 模型模擬結果來看,BVOCs 排放對O3生成貢獻率較大的城市有樂山市、眉山市、雅安市和內江市,貢獻率均超過30%;除宜賓市和廣元市外,其余城市BVOCs 排放對O3的生成貢獻率均呈7月大于8 月的特征. 空間分布上,成都平原城市群的樂山市北部和眉山市中西部BVOCs 排放對O3的生成貢獻最顯著;宜賓市西北部8 月BVOCs 排放對O3的生成貢獻率較7 月有所升高,其他區域整體上8 月貢獻率均較7 月有所降低. 2022 年7—8 月高溫天氣下BVOCs 排放對O3生成貢獻率同比增長4.99%.

d)植被BVOCs 排放受多重因素影響,CMAQ 模型系統不確定性來源眾多,該研究僅簡單定性評價了研究結果的不確定影響因素,這些因素的量化評估需要進一步深入研究.

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