成都氣象要素等級對大氣污染的改善作用研究

張 穎,高夢醒,陳 林,劉智媛,汪 玲,費永成

1.成都市溫江區氣象局,四川 成都 611130

2.成都市彭州市氣象局,四川 成都 611930

3.成都市都江堰市氣象局,四川 成都 611830

由于我國經濟發展和城市化進程加快,大氣污染問題隨之加劇,重污染過程頻發,對生態環境和人類健康有著很大影響。 目前四川盆地已成為我國區域性大氣復合污染最嚴重的四大區域之一,以PM2.5和O3污染為主要特征的區域性、復合型大氣污染問題日趨凸顯[1-6]。 成都位于四川盆地西部,是西南地區最大的城市之一,由于城市人口、機動車保有量的爆發式增長以及大型工業開發區的快速建設與擴張,導致成都地區工業污染物排放量大,城市污染源復雜[7-11]。

氣象條件是造成污染天氣的關鍵因素之一,成都地區常年靜風、濕度高、日照時間短、夏季熱島效應明顯、冬季多逆溫,大氣擴散能力弱使污染容易持續并且加重[12-17]。 因此了解近年來年氣象條件對大氣污染過程形成、擴散的影響對今后控制措施的發展和改善至關重要。 馮小瓊等[18]研究了成都冬季3 次灰霾污染過程的氣象特征,發現3 次污染過程均發生在相對濕度和溫度持續上升,風速和邊界層高度持續降低的不利氣象條件下。 王碧菡等[19]構建了成都地區冬季空氣停滯氣象條件閾值經驗公式,指出當地面風速小于2.2 m/s、邊界層高度小于520 m 且無有效降水(日降水量＞1 mm)時,氣象條件阻礙了污染物的擴散。 吳鍇等[20]發現當紫外輻射大于12 MJ/m2、氣溫高于15 ℃、相對濕度低于65%、西風或偏東北風控制時,成都市容易發生高濃度O3污染。 楊景朝等[21]認為小時臭氧超標近地面氣象要素特征為氣溫和總輻射曝輻量相對較高,分別為30 ～36 ℃和0 ～3.5 MJ/m2,相對濕度在60%以下,總云量低于40%,以偏南風影響為主。 現有的研究更多是圍繞大氣污染過程分析其不利的氣象條件,而氣象要素等級對大氣污染物的改善作用卻研究較少,進一步明確對成都空氣質量有改善作用的氣象要素等級,對基層環境氣象服務能力提升具有較強的指導和參考意義,也能為成都空氣環境保護、大氣污染治理和大氣環境影響評價提供更加科學的氣象支撐。 為弄清成都氣象要素等級對大氣污染物的影響情況,本文基于2015—2018 年成都空氣質量數據及同期氣象因子數據,分析成都大氣污染物的區域分布及首要污染物特征,探討氣象因子與大氣污染物的關系,找到對空氣質量有改善作用的氣象要素等級,量化成都氣象條件對大氣污染物的影響,以期為科學應對污染防治、提高環境氣象決策服務的針對性、推進區域產業布局調整提供客觀依據。

1 數據與方法

1.1 研究數據

空氣質量數據來源于成都市環境監測站,包括2015—2018 年成都市區和崇州、蒲江、彭州、溫江、新都、雙流、龍泉驛、金堂等8 個區縣的逐日空氣質量指數AQI 及首要污染物數據。 成都主要污染物PM2.5、PM10、NO2、O3、SO2和 CO 的逐時濃度數據為金泉兩河、十里店、大石西路、君平街、梁家巷 、三瓦窯和沙河鋪等7 個國家環境空氣質量監測站點的平均值。 氣象數據來源于溫江國家氣候觀象臺,包括2015—2018 年氣壓、溫度、降水、風速、相對濕度、輻射等逐時的地面觀測資料。

1.2 分析方法

1.2.1 污染過程統計

根據成都主要污染物逐時濃度數據,計算出成都PM2.5日均質量濃度和O3日最大8 h 滑動平均質量濃度(O3-8 h),統計出2015—2018 年成都PM2.5持續重污染過程(PM2.5日均質量濃度大于150 μg/m3且持續3 d 及以上)和成都典型O3污染過程(O3-8 h 大于160 μg/m3、持續3 d 及以上且有中度污染發生)。

1.2.2 相關性分析

為更好地了解PM2.5的氣象影響因素,對PM2.5持續重污染過程中的氣壓、氣溫、最高氣溫、風速、相對濕度、降水量小時數據與PM2.5小時數據進行Spearman 相關性計算分析。 由于PM2.5持續重污染過程均集中在冬季,而成都冬季降雨過程較少,因此降水量與PM2.5的相關性分析主要選取2015—2018 年成都冬季出現降水的時段進行分析,并選取過去1 h 時降水量、過去3 h 時降水量、過去6 h 時降水量、過去12 h 時降水量和過去24 h 時降水量與同時次PM2.5進行相關性計算。

已有研究表明,降水對O3濃度有明顯影響,出現降水時成都O3平均濃度遠低于未出現降水時的O3平均濃度,且沒有出現O3超標情況[15]。考慮到出現降水時O3濃度普遍較低,因而探討氣象因子與O3的關系時,主要采用典型O3污染過程期間氣壓、氣溫、最高氣溫、地面溫度、風速、相對濕度、總輻射的逐時觀測資料(未考慮降水)。

1.2.3 改善作用分析

根據楊柳等[22]研究成果,本文主要利用降水12 h 或24 h 后的PM2.5質量濃度較過去12 h 或24 h PM2.5質量濃度的百分比來表示過去12 h 或24 h 降水對PM2.5污染的改善作用,計算公式:

式中:R 表示過去12 h 或24 h 降水對PM2.5污染的改善率,ρi表示降水12 h 或24 h 后的PM2.5質量濃度, ρi-1表示過去12 h 或24 h 的PM2.5質量濃度。 當R＞0 時表示PM2.5質量濃度較過去12 h或24 h 有所下降,降水對PM2.5污染具有改善作用;當 R＜0 時表示某日PM2.5質量濃度較過去12 h或24 h 有所增加,并未體現降水的濕清除作用。

2 結果和討論

2.1 區域分布及首要污染物特征

通過對2015—2018 年成都市區及其8 個區縣的AQI 進行統計(圖1)發現,成都地區的AQI年平均為98,其中年均AQI 最大地區為溫江,其次為雙流、新都和崇州,低于區域均值的地區有成都市區、金堂、龍泉驛和蒲江,其中蒲江的空氣質量情況最優。 從AQI 分級占比來看(表1),成都地區空氣質量主要為良,占比48.64%,其次為輕度污染占比 25.54%, 空氣質量為優占比13.25%,中度污染、重度污染和嚴重污染累計占比12.56%。 中度污染、重度污染和嚴重污染累計天數占比高于均值的地區有崇州、彭州、雙流、溫江和新都,其中新都最高,占16.66%,其次為溫江和雙流。 空氣質量優良天數占比高于均值的地區為成都市區、蒲江、龍泉驛和金堂,其中蒲江最高,達68.21%,但金堂空氣質量為優的天數最多。 從空間分布上來看,除市區外,成都中部地區的空氣質量污染較為嚴重,而東部和西部地區污染相對較輕。 市區相對較優的空氣質量與城區產業結構調整、機動車尾氣污染控制、重點行業除塵設施建設等管控措施息息相關。

圖1 2015—2018 年成都市區和8 個區縣的年均AQ IFig.1 The annual average AQI distribution in Chengdu from 2015 to 2018

2015—2018 年成都中度污染、重度污染和嚴重污染累計天數占比高于均值的地區有崇州、彭州、雙流、溫江和新都,因此,本文主要以該地區為代表分析成都大氣污染物的首要污染物特征。 從成都的首要污染物特征來看(圖2),成都首要污染物的季節特征差異較大,但全年主要以PM2.5和O3為主,占比達75%。 從首要污染物的季節特征來看,春季主要以PM2.5和O3為主且PM2.5占比更高,達46%;夏季的首要污染物則表現為O3污染最多,占比達到69%,其次為PM10和PM2.5;秋季首要污染物以PM10和PM2.5為主,兩者占比分別為21%和43%,其次為O3,另外秋季清潔日天數最多,占比達16%;而冬季是污染最重的季節,其首要污染物主要以PM2.5為主,占比達88%,其次為PM10,占比達8%。 其他污染物在首要污染物中的占比均較小,幾乎可以忽略不計。

圖2 成都不同季節首要污染物出現天數占比Fig.2 The proportion of days with major pollutant occurrence in different seasons in Chengdu

從成都首要污染物PM2.5和O3出現天數占比的變化來看(表2),成都的PM2.5污染出現天數占比除2016 年達50%外,其余年份均維持在45%～46%,其中2017 年最低為45.19%;O3污染出現天數占比呈升高趨勢,其中2017 年O3污染占比達29.51%。 從不同季節首要污染物出現天數占比變化來看(圖3),成都春季和秋季主要以PM2.5污染為主,其中秋季O3污染占比有所增加,夏季O3污染出現天數占比呈遞增趨勢,冬季幾乎無O3污染。

表2 2015—2018 年成都首要污染物出現天數占比變化統計Table 2 The proportion of days with major pollutant occurrence in Chengdu from 2015 to 2018

圖3 2015—2018 年成都不同季節首要污染物出現天數占比Fig.3 The proportion of days with major pollutant occurrence in Chengdu in different seasons from 2015 to 2018

從成都首要污染物PM2.5和O3的時間變化趨勢來看(圖4),近年來成都的PM2.5污染有明顯改善,由2015 年的83.45 μg/m3上升至2016年的87.57 μg/m3,2017 年開始PM2.5濃度呈下降趨勢, 2018 年 PM2.5質量濃度降至 66.96 μg/m3;2015—2018 年成都O3雖有所波動但沒有顯著改善,O3-8 h 高于160 μg/m3共出現160 d,2015 年最多達61 d,2016 年最少為44 d,主要分布在4—8 月,以7 月和8 月居多,2015—2018 年共計出現45 d 和50 d。

圖4 成都首要大氣污染物的時間變化趨勢Fig.4 Long-term trends of main pollutants sequences in Chengdu

2.2 與氣象因子的關系

由于成都全年主要以PM2.5和O3為主,本文主要研究PM2.5和O3與氣象因子的關系。

2.2.1 PM2.5持續重污染過程分析

將PM2.5日均質量濃度大于150 μg/m3且持續3 d 及以上定義為一次持續性重污染事件。2015—2018 年成都PM2.5持續重污染過程統計結果顯示,2015 年1 月、2 月和12 月均出現持續重污染過程,總共31 d,主要集中在1 月,每次過程持續時間為5 ～8 d;2016 年PM2.5持續重污染過程發生在1 月和12 月,總共14 d,主要集中在12 月,每次過程持續時間為3 ～6 d;2017 年PM2.5持續重污染過程發生在1 月和12 月,總共26 d,主要集中在1 月,每次過程持續時間為7 ～11 d;2018 年1 月、2 月和12 月均出現持續重污染過程,總共10 d,每次過程持續時間為3 ～4 d。 總體來看,近年來成都PM2.5持續重污染過程呈現逐漸減少的趨勢,2015 年污染過程總天數為31,到2018 年污染過程總天數降為10 d。

統計成都持續重污染過程中氣象因子與PM2.5的相關性發現,相對濕度與同時段PM2.5濃度呈顯著正相關,較高的相對濕度在一定程度上減緩了空氣的流動速度,有利于顆粒物的吸濕性增長,進而促進污染物的積累。 10 min 平均風速、過去12 h 降水量和過去24 h 降水量與同時段PM2.5濃度呈顯著負相關,對PM2.5濃度水平的改善具有重要作用。

2.2.2 O3重污染分析

將O3日最大8 h 滑動平均質量濃度(O3-8 h)大于160 μg/m3、持續3 d 及以上且有中度污染發生定義為一次典型O3污染事件。 2015—2018 年成都O3污染過程統計結果顯示,2015 年4 月、7月和8 月均出現典型O3污染過程,總共28 d,主要集中在7 月,每次過程持續時間為4 ～12 d;2016 年典型O3污染過程發生在8 月,總共9 d;2017 年典型O3污染過程發生在7 月,總共16 d;2018 年5 月、6 月和8 月均出現典型O3污染過程,總共14 d,每次過程持續時間為3 ～7 d。

統計成都典型O3污染過程氣象因子與O3的相關性發現,相對濕度與同時段O3濃度呈顯著負相關關系,這是由于高相對濕度有利于O3干沉降作用的發生[23],而大氣中的水汽通過反應會直接消耗O3[24]。 統計發現,風速與同時段O3濃度呈顯著正相關,有研究發現,風速較低時,O3水平擴散作用弱于 O3的向下輸送作用,從而導致超標頻率隨著風速的增加而增大,而當風速超過一定值時,水平擴散作用逐漸占據主導地位,超標頻率隨著風速的增加將顯著下降[25]。 O3濃度與同時段的氣溫、總輻射和直接輻射呈顯著正相關關系,可見伴隨著輻射的增強,氣溫上升,O3濃度將明顯增加。 另外,對典型O3污染過程個例研究發現,總輻射最大值與O3最大值出現時間的平均時差為3.72 h,將O3小時濃度數據向后推遲4 h,4 h 后O3濃度與總輻射相關性達0.819,說明輻射對O3的影響存在一定程度的滯后。

2.3 氣象要素等級對大氣污染物的改善作用

2.3.1 氣象要素對PM2.5的影響分析

成都PM2.5持續重污染過程均發生在冬季,按照成都冬季過去12 h 降水量(P12)和過去24 h降水量(P24)的范圍及分布情況統計P12和P24對PM2.5污染具有改善率。 由圖5 可以看到,當P12和P24均≤1 mm 時,降水對污染物并未起到改善作用,P12≤0.1 mm 和P24≤0.1 mm 對PM2.5污染的改善率分別為-6.78%和-10.64%,有研究表明微量降水反而會引起空氣濕度增加,導致PM2.5容易吸濕增長,促使污染進一步惡化;當P12和P24均≥1 mm 時,降水對污染物的改善作用開始體現,特別P12和P24均為2.5 ～5 mm 時,對PM2.5污染的改善率顯著增加(達26.06%和15.48%);當P12達5 mm 后,P12對PM2.5污染的改善率有所降低,這是由于出現5 ～15 mm 降水量的一般為連續降雨過程,污染物在降雨過程前期已下降到一定程度,后期降水對污染物的改善率將明顯降低;而P24達5 mm 后對PM2.5污染的改善率繼續增加,是因為與P12相比,P24對污染的改善率會存在一定程度的滯后。 因此,成都冬季P12和P24均≥1 mm 時,降水過程為有效降水,對PM2.5污染開始起到改善作用,當P12和P24均≥2.5 mm時,對PM2.5污染的改善作用顯著增強。

在討論相對濕度對PM2.5污染的影響時,將2015—2018 年12 月、1 月和2 月成都冬季相對濕度小時數據(RH)劃分成7 個等級,觀察不同相對濕度區間內PM2.5濃度的分布特征。 由圖6 可以看到,2015—2018 年成都冬季空氣大多時候均保持在高濕狀態,RH＞70%的發生頻率為72%,其中高于90%的發生頻率達到了39%,有利于 SO2和NO2發生非均相反應轉化為二次粒子,造成細粒子質量濃度的增加,同時也為粒子的吸濕增長提供了有利條件。 當RH＜70%時,隨著RH 的降低,對中度及以上PM2.5污染的改善作用同步增加;當RH＜40%時,優良天氣的發生頻率顯著增加,對輕度PM2.5污染的改善作用較為明顯。

圖6 成都冬季各等級相對濕度的發生頻率和不同相對濕度區間內PM 2.5 濃度的分布特征Fig.6 The frequency of different interval relative hum idity and the PM 2.5 concentrations distribution on different humidity ranges in winter of Chengdu

風速對污染物的水平擴散具有重要作用,同時影響著污染物的平流輸送。 經統計不同區間風速(v)對PM2.5污染的影響情況(圖7)發現,成都典型PM2.5持續重污染過程中(0,1] m/s 風速頻率最多,占57%,當風速小于1 m/s 時,風速對PM2.5濃度影響不大;(1,2] m/s 風速頻率為33%,當風速大于1 m/s 時,PM2.5濃度平均值隨風速的增大而減小;若風速大于2 m/s,隨著風速的增大,對PM2.5濃度的改善作用顯著加強。 經分析2015—2018 年成都典型PM2.5持續重污染過程中風速大于2 m/s 的持續時間及對PM2.5污染的影響作用,發現成都風速大于2 m/s 的持續時間均較短,大多是1 ～2 h,2015—2018 年持續3 h 以上僅有10 次(表3)。 當PM2.5污染為中度及以上污染時,風速若大于2 m/s 且持續時間在3 h 以上,對PM2.5污染的擴散作用明顯,改善作用顯著。

表3 PM 2.5 持續重污染過程中風速大于2 m/s 且持續3h 以上的改善作用統計Table 3 The impact of wind speed higher than 2m/s and lasting more than 3 hours on the PM 2.5 during the typical PM 2.5 pollution processes

圖7 成都典型PM 2.5 持續重污染過程中各等級風速的出現頻率及對PM 2.5 的影響Fig.7 The frequency of d ifferen t interval relative wind speed and the impact of wind speed on the PM 2.5 during the typical PM 2.5 pollution processes

2.3.2 氣象要素對O3的影響分析

進一步分析典型O3污染事件中不同強度總輻射和氣溫背景下O3小時濃度變化、一級超標率和二級超標率變化情況可知,當總輻射低于3 MJ/m2,總輻射每減少0.5 MJ/m2,4 h 后O3濃度一級超標率按9.6%增幅降低,當總輻射低于2.5 MJ/m2,4 h 后O3濃度二級超標率在50%以下;當總輻射低于1 MJ/m2時,4 h 后O3濃度超標率將低于20%,對O3污染起到顯著改善作用[圖8(a)]。 由圖8(b)可知,當溫度低于32 ℃時,O3濃度超標率按7%減幅緩慢減少。

圖8 成都典型O 3 污染過程中總輻射和氣溫對O 3 的影響Fig.8 The impact of radiation and temperature on the O 3 during the typical O 3 pollution processes

進一步分析典型O3污染事件中不同相對濕度和風速區間中 O3濃度變化、一級超標率和二級超標率變化情況可知,當相對濕度為50% ～60%時,O3濃度一級超標率50%以上,二級超標率為35%,當相對濕度高于50%時,O3濃度隨相對濕度的增高而降低[圖9(a)]。 風速低于2 m/s 時,O3濃度一級超標率和二級超標率均隨風速的減小快速降低;另外,當風速高于2 m/s 和3 m/s 時,O3濃度二級超標率和一級超標率均有一定程度的降低,但幅度不大[圖9(b)]。

圖9 成都市典型O 3 污染過程中相對濕度和風速對O 3 的影響Fig.9 The impact of the relative humidity(a) and wind speed(b) on the O 3 during the typical O 3 pollution processes

3 結論

1)成都中部地區的空氣質量污染較為嚴重,東部和西部地區污染相對較輕。 中度污染、重度污染和嚴重污染累計天數占比高于均值的地區有崇州、彭州、雙流、溫江和新都,優良天數占比高于均值的地區為市區、蒲江、龍泉驛和金堂。

2)成都全年主要以PM2.5和O3污染為主,其中春季、秋季和冬季均為PM2.5污染出現天數占比較高,而夏季則以O3污染為主。 從其時間變化來看,2015—2018 年成都的PM2.5污染濃度呈下降趨勢,而O3污染出現天數占比呈升高趨勢。

3)成都PM2.5持續重污染過程中,相對濕度(RH)與同時段PM2.5濃度呈顯著正相關,10 min平均風速(v)、過去12 h 降水量(P12)和過去24 h降水量(P24)與同時段PM2.5濃度呈顯著負相關,對PM2.5濃度水平的改善具有重要作用。 成都冬季P12和P24均≥1 mm 時,降水過程為有效降水,對PM2.5污染開始起到改善作用,當P12和P24均≥2.5 mm 時,對PM2.5污染的改善作用顯著增強。當RH＜70%時,隨著RH 的降低,對中度及以上PM2.5污染的改善作用同步增加;當RH＜40%時,優良天氣的發生概率顯著增加,對輕度PM2.5污染的改善作用較為明顯。 當v＞1 m/s 時,PM2.5濃度平均值隨風速的增大而減小;若v ＞2 m/s,對PM2.5濃度的改善作用顯著加強。 另外,當PM2.5污染為中度及以上污染時,風速若大于2 m/s 且持續時間在3 h 以上,對PM2.5污染的擴散作用明顯。

4)成都典型O3污染過程中,相對濕度與同時段O3濃度呈顯著負相關關系,O3濃度與同時段的風速、氣溫、總輻射呈顯著正相關關系。 當總輻射低于1 MJ/m2、溫度低于32 ℃、相對濕度高于50%、風速低于2 m/s 時,O3污染將得到顯著改善。