車用國六柴油機氧化亞氮（N2O）排放特性研究

摘要：對一臺滿足國六排放的車用柴油機進行臺架試驗，探究其在國六標準試驗循環中的氧化亞氮（N2O）排放特性。結果表明：在穩態和瞬態循環中，N2O的排放均受排溫及尿素噴射的影響。在冷熱態瞬態循環中，前期N2O排放差異較大，熱態循環排放遠高于冷態，后期排溫升高，冷態與熱態N2O排放趨勢基本一致。在穩態循環中，隨著負荷增加，排溫升高，N2O排放會出現峰值，當負荷降低時，過量噴射的尿素使逃逸的NH3在ASC中被氧化，同樣會出現峰值。

關鍵詞：柴油機；氧化亞氮；排放特性；臺架試驗

中圖分類號：U467 收稿日期：2023-08-25

DOI：10.19999/j.cnki.1004-0226.2023.11.022

1 前言

柴油機具有經濟性好、動力性強、可靠性高等優點，被廣泛應用于交通、軍事等諸多領域，在我國日常生活和國防建設中發揮著重要作用[1]。然而，隨著我國的經濟飛速發展，汽車的保有量也不斷增加，柴油機排放帶來的環境污染問題也日趨嚴重，氮氧化物（NOx）作為柴油機排放污染物之一，一直備受環保監管部門關注。NOx是對NO和NO2的統稱，其中絕大部分為NO，約為95%。然而，在這個化合物群體中，還有一種不容忽視的污染物氧化亞氮（N2O），作為《京都議定書》中規定的六種溫室氣體之一，它的溫室效應是CO2的300多倍[2]，且對臭氧層有著極強的破壞作用。

為了應對嚴格的國VI排放法規，廣泛應用的后處理技術有氧化催化器（Diesel Oxidation Catalyst，DOC）、顆粒捕集器（Diesel Particulate Filter，DPF）、選擇性催化還原（Selective Catalytic Reduction，SCR）以及氨氣氧化催化器（Ammonia Slip Catalysts，ASC）等，然而大量試驗研究表明，這些后處理裝置會顯著地增加N2O的排放[3]。

對于柴油機后處理系統N2O排放特性，國內外許多學者的研究表明，DPF主動再生時，由柴油不完全氧化反應生成的HC會在DOC貴金屬催化劑表面與排氣中的NOx發生副反應生成N2O[4]；相比于鐵沸石和礬基SCR催化劑，銅沸石催化劑更易于生成N2O[5]；在SCR催化器中，當溫度較低時，SCR催化劑表面生成的NH4NO3受熱分解會生成N2O，當溫度較高時，NH3在SCR中發生氧化反應也會生成N2O[6]；在ASC中，SCR中泄漏的NH3會繼續發生氧化反應，部分生成N2O[7]。

本次試驗通過運行世界統一穩態循環（world harmonized steady state cycle，WHSC）和世界統一瞬態循環（world harmonized transient cycles，WHTC），對排放結果進行分析，研究標準工況下N2O的排放特性。

2 試驗設備

本文以一臺四缸國六車用柴油機為研究對象，其后處理型式為DOC-DPF-SCR-ASC，該柴油機主要技術參數如表1所示。

本次試驗搭建的排放測試臺架主要由HORIBA HT250型電力測功系統、FQ3100DP型油耗儀、INCA電腦、MEXA-ONE-DC-OV型排放分析儀、AVL SESAM I60 FT SII型傅里葉變換紅外分析儀等設備組成，對發動機轉速、扭矩、油耗、后處理溫度、常規及非常規污染物排放數據進行采集記錄。除此外還采用全室空調、進氣空調、中冷水恒溫控制系統、冷卻水溫控制系統來控制發動機各項邊界條件，發動機臺架試驗系統示意圖見圖1。

3 試驗方法

測試臺架搭建完成，按照廠家規范熱機完畢后，額定點運行發動機調節邊界條件至發動機制造廠規定值，維持邊界條件穩定至少10 min，在WHSC第9工況下運行至少10 min進行預置，完成預置后發動機停機，停機后的（5±1）min，發動機啟動進入WHSC測試循環。

在進行冷熱態WHTC試驗前，需運行2次熱態WHTC循環進行預處理，預處理結束后進行至少6 h的冷機處理，待機油、冷卻液及后處理溫度都達到293 k和303 k（20～30 ℃）之間后，進行冷啟動循環試驗。

4 數據分析

4.1 WHSC循環N2O排放特性

WHSC循環由13個穩態工況點組成，各工況轉速扭矩如圖2所示。本次試驗研究測量了原機排放（在后處理前安裝采樣探頭）和后處理裝置后排氣中N2O體積分數。

由圖3可知，WHSC循環中，后處理裝置前后排氣中N2O的體積分數差異巨大，原機排放中的N2O體積分數平均值為0.68×10-6，整個循環過程中無明顯峰值；后處理后排氣中N2O體積分數均值為16 .5×10-6，且隨工況變換在循環第210 s、850 s、1 450 s左右形成多處峰值，其中最大峰值為26.5×10-6。循環0～210 s，排氣中N2O體積分數先上升后下降，SCR入口溫度在260 ℃左右，據此推測N2O主要來源為SCR催化劑表面NH4NO3受熱分解以及存儲的NH3在ASC中被氧化，40 s由于后氨存儲量下降，N2O生成速率降低；循環第210 s、850 s處由于工況切換，轉速負荷快速提高，排溫迅速升高，尿素大量噴射，NH3被O2或N2O氧化生成大量N2O，1 235～1 450 s時隨著轉速負荷降低，SCR入口溫度由410 ℃降至330 ℃，過量噴射的NH3在ASC中發生氧化反應生成N2O且生成速率隨溫度降低逐漸上升，最終在1 450 s處形成排放峰值。

4.2 WHTC循環N2O排放特性

WHTC冷熱態后處理裝置前后排氣中N2O體積分數對比如圖5、圖6所示。冷熱態循環過程中原機N2O排放幾乎為0，后處理后排氣中N2O體積分數相較原機排放有顯著提高且隨工況變換產生多處峰值。

為了進一步探究N2O排放特性，對比冷熱態WHTC后處理后N2O體積分數以及SCR入口排氣溫度，如圖7、圖8所示。由圖可知，冷熱態WHTC排氣中N2O體積分數差異主要存在于循環前半段，熱態排放明顯高于冷態，冷態循環前100 s內幾乎沒有N2O生成，而熱態WHTC在循環第50 s便迅速形成一個排放峰值，這是由于冷態循環前期SCR入口溫度僅有25 ℃左右，而熱態循環則有216 ℃，在此溫度下，ASC內存儲的NH3被氧化生成NO等自由基吸附在貴金屬表面，N與NO反應生成N2O[4]。800～1 000 s冷熱態循環N2O排放差距逐漸縮小，由于SCR入口排氣溫度達到190℃，尿素噴射系統開始工作，較低溫度下NH4NO3受熱分解生成N2O，且生成速率隨著溫度升高逐漸加快。1 000 s以后，隨著SCR入口排溫差距縮小，冷熱態WHTC的N2O排放趨于一致；循環1 300 s以后，由于SCR入口溫度過高，SCR催化劑表面難以生成NH4NO3，尾氣中N2O體積分數逐漸降低。

5 結語

a.車用柴油機原排中N2O排放很低，可以忽略，而尾排中N2O主要是在后處理中生成的，降低N2O排放需要從柴油機后處理（DOC+DPF+SCR+ASC）的優化途徑來實現。

b.車用柴油機N2O排放與排氣溫度以及尿素噴射量具有很高的相關性，可通過優化熱管理以及尿素噴射策略來降低N2O排放。

參考文獻：

[1]王建昕，帥石金.汽車發動機原理[M].北京：清華大學出版社，2011.

[2]Hu Z，Lee J W，Chandran K，et al.Nitrous oxide（N2O）emis- sion from aquaculture：a review[J].Environmental Science & Technology，2012，46（12）：6470-6480.

[3]Graham L A，Rideout G，Rosenblatt D，et al.Greenhouse gas emissions from heavy-duty vehicles[J].Atmospheric Environment，2008，42（19）：4665-4681.

[4]Kamasamudram K，Henry C，Currier N，et al . N2O formation and mitigation in diesel aftertreatment systems[C].SAE Paper 2012-01-1085.

[5]唐韜，張俊，帥石金，等.柴油機后處理系統N2O排放特性的試驗研究［J］.汽車工程，2014，36（10）：1193-1196.

[6]Suzuki H，Ishii H .Analysis of emission and formation character- istics of nitrous oxide（N2O）under urea SCR［J］.Transactions of Society of Automotive Engineers of Japan，2009，40（4）：991-996.

[7]Gil E S.Evaluation of ammonia slip catalysts［D］.Chalmers University of Technology，2013.

作者簡介：

常鵬，男，1995年生，工程師，研究方向為發動機節能減排與測試技術。

吳春玲（通訊作者），男，1984年生，高級工程師，研究方向為重型車排放檢測與控制。