基于厭氧甲烷氧化的微生物燃料電池研究進展

摘""""" 要： 甲烷是生態碳循環的組成之一，也是僅次于二氧化碳的溫室氣體。消減甲烷的排放備受關注，對緩解全球溫室效應有重要意義。與費托法轉化甲烷相比，生物轉化甲烷是相對來說更經濟環保的可持續發展技術。甲烷的厭氧氧化（anaerobic oxidation of methane，AOM）是減少全球甲烷排放重要且有效的生物途徑，綜述了AOM的四種類型以及代謝機制。近年來對微生物燃料電池（Microbial fuel cell， MFCs）底物的研究現狀，系統綜述基于厭氧甲烷氧化的微生物燃料電池的研究進展。指出 AOM-MFC系統仍存在厭氧甲烷菌族不能單獨分離培養且電活性相對較弱的問題以及優化系統結構和深化研究厭氧甲烷菌族的產電機理的工作方向，以期達到利用AOM-MFCs消減全球甲烷排放的目的。

關" 鍵" 詞：甲烷；微生物燃料電池；底物；生物轉化；厭氧甲烷氧化

中圖分類號：TQ201""" ""文獻標識碼： A" """"文章編號： 1004-0935（2023）08-1175-06

甲烷，大氣中重要的溫室氣體之一，也是生態碳循環的組成之一?，F如今，內陸濕地是甲烷的重要排放源，其每年向大氣中排放的甲烷約占全球年排放總量的33.3%。全球湖泊甲烷年排放量是自然界甲烷排放總量的10%，且排放量呈逐年增加趨勢。全球河流甲烷年排放量是自然界甲烷排放總量的2.4%～6.4%。河流甲烷排放對全球變暖較為敏感：在溫度增加2°C的情景下，河流甲烷排放量將增加８％^[1]。據估計全球水庫甲烷年排放量為 3%～7.4%^[2]，其單位面積甲烷排放量遠高于其他水生生態系統?？梢哉f，消減甲烷的釋放濃度，是當前研究的重中之重。

海洋沉積物是地球上最大的甲烷儲庫。AOM是控制海洋沉積層中甲烷通量的重要過程，因而大氣中只有2%^[3-4]的甲烷是來自海洋。由此可見，AOM 是消減全球甲烷排放的重要途徑。微生物燃料電池（MFCs）是一種以微生物介導，將化學能轉化為電能的生物電化學系統。自 1990 年開始，MFCs成為降解有機物最具創新性和可持續發展潛力的技

術^[5]。而甲烷作為高效的碳氫化合物，最小的有機物，在2017年就確定了作為潛在的MFCs的底物的可能性^[6-7]。近年來對AOM與MFCs結合的研究前景備受關注^[8]。雖然MFCs對于氣體底物的研究并不是那么廣泛，但對甲烷氣體為底物的這類新型MFCs在2018年成功啟動并運行的案例^[9]。以上這類研究成果是近年來甲烷氧化菌對MFCs輸出功率和產電機理。

本文將綜述AOM的類型與產電機理，并總結近年來對MFCs底物的研究現狀，結合國內外建立AOM-MFCs系統的研究成果，為甲烷驅動新型微生物燃料電池的發展提供參考和研究新思路。

1 "厭氧甲烷氧化的類型與機制

AOM的研究從現象發現到微生物菌群確定，再從多種電子受體AOM現象到電子轉移機理探究。至今有關AOM現象的控制酶和基因依然未能明晰，同時關于AOM菌群未能純化。研究表明，AOM類型主要有四類分別是，以硫酸鹽為電子受體的以硫酸鹽依賴型的甲烷厭氧氧化（Sulfate-dependent anaerobic oxidation of methane， S- DAOM），以硝酸鹽/亞硝酸鹽依賴型甲烷厭氧氧化（Nitrate/nitrite- dependents anaerobic oxidation of methane， N-DAOM）及金屬離子依賴型厭氧甲烷氧化（metaliona- dependent anaerobic oxidation of methane， M-DAOM）， 還有其他類型厭氧甲烷氧化。

20世紀末，Alderin和Koehler等多名研究員們通過分子生物學技術，發現并證實了AOM是由未知生物或涉及未知甲烷氧化劑和硫酸鹽還原細菌的聯合體介導的^[8-10]。并且Sivan證明了海洋沉積層中滲漏沉淀物的與硫酸鈉還原物、鐵還原物、AOM和產甲烷有關菌群共存。而鐵離子代替硫酸鹽作為電子受體的甲烷厭氧氧化反應（S-DAOM）更容易在海洋沉積層中發生，由此可論證鐵的氧化物刺激了S-DAOM反應進行。隨后的實驗也表明，厭氧甲烷營養型古菌（ANME）產生的甲基輔酶M（Mcr）是促進厭氧硫酸鹽還原菌（SRB）完全氧化CH₄的關鍵^[12-13]。隨后，Strous論證了存在的以硝酸鹽或亞硝酸鹽成為電子受體的甲烷厭氧氧化反應（N-DAMO）。2006年， Raghoebarsing^[15]成功富集了能夠以亞硝酸鹽為電子受體的甲烷厭氧氧化微生物。并利用分子生物學技術，發現富集的微生物類型大致分為兩種：屬NC10門的優勢菌以及厭氧亞硝酸鹽型還原菌親緣關系遠的甲烷氧化古菌。Bhattacharjee ^[16]等對湖泊中的N-DAMO研究，提出了在污水處理中利用甲烷厭氧氧化和脫氮作用的可能性。

金屬氧化物，以及金屬離子都可以作為AOM中的電子受體，即M-DAOM。2009年，Beal^[17-18]等對深海沉積物分析結果表明，微生物能夠利用鐵錳化合物作為電子受體氧化CH4.一般來說海洋沉積層中含有豐富的金屬資源，這類金屬礦物也可能作為S-DAMO過程硫酸鹽的替代品，從而產生了AOM與硫酸鹽還原反應（sulfate reduction， SR）解耦的反應環境。研究表明，雖然在產生M-DAOM的環境條件中Fe通常比Mn更含量高，但Mn作為電子受體的AOM速率卻遠高于Fe，其成因與機理目前尚不明確。MINHANG^[19]等在研究水田中的甲烷厭氧氧化現象的過程中，成功分離提純出了一株甲烷厭氧氧化菌，并證明了、等離子能夠增強其甲烷的厭氧氧化功能。Lu^[20]等在實驗室中驗證了Cr⁶⁺還原與甲烷厭氧氧化的潛在聯系，再次拓寬了甲烷厭氧氧化及其生物化學循環的領域。

關于其他類型厭氧甲烷氧化，大部分是對鉻離子、腐殖酸、銻酸鹽的研究。Lu^[20]研究發現耦合甲烷厭氧氧化與鉻離子的過程中，伴隨著氧化CH₄和還原鉻離子，而鉻離子會直接影響到反應體系中反硝化過程。Tan^[21]通過研究濕地土壤中腐殖酸的試驗，發現腐殖質可以作為電子受體參與AOM過程。并且Valenzuela^[22]分析了沿海紅樹林沼澤沉積物的厭氧生物活動發現，腐殖酸不但能夠參與AOM過程，還有促進的生態固碳作用。Lai^[23]在生物膜反應器中以甲烷為唯一碳源的實驗發現，銻酸鹽的還原速率在不斷提高，實驗結果表明銻酸鹽可能在整個反應過程中發揮電子受體功能，可能是存在參與 AOM 過程的其他電子受體。

對于厭氧甲烷氧化的機制，以M-DAOM為例。M-DAOM微生物分為產甲烷古菌和ANME兩類，其氧化甲烷吸附的方法大致有五種。其中，兩種方式主要應用于ANME， He^[24]等發現存在于ANME的氧化甲烷都是需要將甲烷氧化成二氧化碳。不同之處是，一種方式可以獨立完成M-DAOM反應，產生的電子直接傳遞到含金屬的底物上，比如可溶性金屬離子，金屬離子絡合物，以及固態金屬氧化物；而第二種方式由ANME和金屬電子還原細胞（MRM）的耦合共同完成M-DAOM反應，將生成的電子直接傳輸給MRM，并將金屬氧化物還原成金屬。M-DAOM的其他三種方式，則是由產甲烷古菌進行：產甲烷古菌氧化底物產生的電子。差別在于傳遞電子的方式，Hoehler^[25]認為產甲烷古菌將氧化甲烷產生的電子，直接傳輸給金屬離子，金屬離子絡合物，固體金屬氧化物，再將之還原，也可以傳輸給金屬原子的子穿梭體，然后再將金屬離子及離子絡合物或固態金屬氧化物還原，進而實現甲烷厭氧氧化過程，此外，還發現了產甲烷古菌將氧化甲烷產生的電子通過氧化甲烷產生的中間產物被MRM利用，還原金屬氧化物，進而進行甲烷的厭氧氧化。

2" 微生物燃料電池底物類型

由于底物是影響MFCs系統發電的重要因素之一，現代研究者們對MFCs的底物研究從來沒有間斷過。現如今對于MFCs的研究主流是保證廢物廢水的能源回收與再利用，更偏向于MFCs系統的產電能力。以下是MFCs研究中常用的有機碳源底物近年來研究成果的概述。葡萄糖是MFCs研究中常用的底物之一，也是碳水化合物這類純凈物有機物的代表底物之一。Kim^[26]等首次研究了碳源對MFCs性能的影響，在研究以變形桿菌為微生物介導的MFCs受到初始碳源種類的影響，在這類MFCs 中葡萄糖引發的細胞運行時間比半乳糖更短。Rabaey^[27]等實驗以氰化鐵作為陰極氧化劑的 MFCs，保證葡萄糖供應充足的條件下，其最大功率密度為 216 W/m³ 。另一個單室MFCs實驗中，對比檢測12種不同碳基糖為底物的電流^[28]，其中最高功率密度是葡萄糖為原料的MFCs，為2770 mW /m²。甘露糖的功率密度最低約為1 240 mW /m²。庫侖效率普遍在22% ～ 34%之間，并且COD去除率最高可達80%。在一種連續運行模式的新型MFCs中^[29]，30 g/L純葡萄糖和200 mmol/L天然紅葡萄酒為底物，釀酒酵母作為活性生物催化劑附著陽極上和400 mmol/L的高錳酸鉀作為氧化劑在陰極產生6 447 mA /m²為最大電流，最高功率密度為2 003 mW /m²，庫侖效率可達到22%。實驗結果表明，木質纖維素酸水解產物中的所有單糖都可以用于發電。

由于啤酒廠的廢水無毒，并且含有大量的糖、淀粉和蛋白質組成的有機物，啤酒廠的廢水一直是研究人員常用的廢水MFCs底物。此外，由于有機物來源于食物且缺少抑制電活性菌活性的物質，啤酒廠的廢水也適用于MFCs中的發電。以COD為2 240 mg/L 的啤酒廠的廢水為例^[30]，在單室MFCs中運行，最高功率密度為205 mW/ m²， COD去除為87%和庫倫效率卻只有10%，通過加入200 mM磷酸鹽緩沖液（PBS）進一步的最高功率密度，增加至528 mW/ m²。在另一項研究中^[31]，廢水COD為2 239 mg /L和50 mm磷酸鹽緩沖溶液（PBS）的最高功率密度為483 mW/m²。此外，Feng^[32]以啤酒廠廢水作為底物，構件運行的空氣陰極MFCs，最大功率可達0.669 W/m²，最大產電可達31.7 W/h，COD去除率65%，庫倫效率也提高到18%^[33]。Rengasamy和Berchmans^[34]研究了在兩室MFCs中，以7.8 g/L的COD廢水為底物，以乙酰乙酸桿菌和玫瑰葡萄糖桿菌為生物催化劑的發電實驗，其最高功率密度為3.82 W/m³。Sciarria^[35]等研究了空氣陰極MFCs利用白葡萄酒和紅葡萄酒殘渣發電。研究表明，白葡萄酒殘渣的COD去除率和庫倫效率比紅葡萄酒殘渣更高。酸化的食物垃圾滲濾液也被認為是潛在的資源。用5 000 mg/ L 的COD垃圾滲濾液，最高功率密度約為15.14 W /m³和90%的COD去除率^[36]。在另一項研究中，1 000 mg /L的COD食物垃圾滲濾液產生432 mW/m³功率密度，COD去除率高達87%^[37]。Habermann 和 Pommer^[38]首次報道了主要應用于COD去除的生物燃料電池，但沒有提及產能效率。Zhang^[39]等報道了一種上流式空氣陰極MFCs，以滲濾液為底物連續發電50 h。Gálvez^[40]等證明在MFCs組中發電并同時處理垃圾填埋場滲濾液的可能性。

3" 基于厭氧甲烷氧化的微生物燃料電池

生物轉化甲烷是相對來說更經濟、更環保的可持續技術。與有氧氧化相比，厭氧氧化在將甲烷轉化為燃料時，具有更高的能量和碳產率效率，且二氧化碳排放量更低。Valerie W. C. Soo等^[41]設計了古細菌產甲烷原甲烷八疊球菌（methanogen Methanosarcina acetivorans），使其能依存甲烷中厭氧生長，將甲烷轉化為醋酸鹽。該實驗是從ANME-1菌群的基因組中提取了Mcr的基因，注入M. acetivorans的基因序列中，設計出全新的M. acetivorans菌株。該菌株在產甲烷過程中產生了甲烷菌的Mcr。因此該宿主具有產生活性ANME-1 所需的輔助因子和細胞機制。實驗中通過在產甲烷宿主中Mcr，能夠實現逆產甲烷途徑的其余反應。由此證明AOM對全球甲烷循環的重要性。Michael J. McAnulty^[42]等通過提取Clostridium acetobutylicum32中產3-hydroxybutyryl-CoA脫氫酶的基因，用以改造產甲烷的M. acetivorans菌株，使其能合成乳酸。將能產生Mcr代謝工程M. acetivorans與G. sulphreducens相結合，創建以CH₄為底物的MFCs系統。在該系統中產生明顯的電流，庫倫效率更是高達90%。與可以用陰極的溶解氧或溶液中其他電子受體的MFCs系統相比，該系統在陰極介質中缺乏其他合適的電子受體。但由于該系統的高庫倫效率，為以后甲烷厭氧驅動MFCs的研究也提供了思路。

Jing Ding^[43]等在陽極室中構建了以甲烷為電子供體、電極為電子受體的MFCs，研究了ANME古菌與其伴菌的去耦作用。這種甲烷驅動的MFCs雖然成功運行，但顯示出的發電能力相對微弱，在MFCs系統中，DAMO古菌顯著增強，而DAMO伴細菌卻顯著減少，這說明了ANME古菌與其伴細菌分離可能存在途徑。Jaewook Myung^[44]等首先將甲烷轉化為甲醇，然后在MFC中以甲醇作為底物發電的實驗步驟，來實現提高甲烷驅動的MFC的產電功率。為了讓系統生產甲醇，將甲烷通入培養在高磷酸鹽緩沖液的甲烷氧化菌，促使甲烷氧化菌的甲醇積累。產生的富甲醇介質是可以直接作為底物提供給MFCs，MFC的產電能力也顯著提高了。楊祖潔^[48]等的研究這類電池長期運行中可以保持最大輸出電壓為 0.6 V，最大電流密度為1 130.2 mA/m²，最大單位面積功率達到703.89 mW。他們還發現甲烷驅動的MFCs產電性能受陽極材料、ph、面積、電極電勢的影響。微生物在電極表明形成一層良好的生物膜，膜上的微生物包括各種細菌和古菌，大部分微生物是電活性微生物。而由古菌和電活性微生物構成的互營菌群，主要存在于陽極液中。

何丹^[45]等也實驗了不同陰極電子受體對AOM-MFCs產電性能的影響，對比了4種不同的電子受體：空氣陰極，溶解氧，高錳酸鉀，鐵氰化鉀。其中溶解氧產電量最高，并且啟動速度明顯快于其他三種。由于高猛酸鉀會氧化破壞質子交換膜，滲透陽極室氧化陽極室微生物，因而其產電性相對較低。陳壯^[46]等微量元素的正交試驗發現Ni、W和Mo對AOM-MFCs性能的影響較為顯著，而Co影響較弱。研究人員也證明了AOM微生物產電過程沒有代謝電子穿梭體，以細胞接觸電極的直接途徑為電子傳遞途徑^[47]。AOM-MFCs的產電性能受到溫度影響。隨著溫度的升高，AOM-MFCs電壓在周期內達到穩定的時間縮短。但是過高或者過低的溫度均不利于AOM-MFCs性能，AOM-MFCs運行的最佳溫度為30 ℃。

4" 結 論

綜上所述，目前對甲烷驅動的MFCs研究重心主要在于提高產電效率，摸索不同類型陽極材料、pH、電極面積、電極電勢等以及研制電極催化材料。由于AOM的厭氧甲烷菌族可以作為MFCs的生化介質微生物，但是不能單獨分離培養且電活性相對較弱的問題，增加了對甲烷驅動的MFCs研究的難度。

現階段關于AOM-MFCs實驗研究的陰極材料主要以鐵氰化鉀為主，雖然對比了陽極電極的產電性能，但對于AOM-MFCs的陰極氧化劑的研究并沒有更多的拓展。研究表明，可以作為電子受體的生物陰極氧化劑種類多樣，除了單物質純凈物，也可以是混合物，甚至是成分更加復雜的廢氣廢水。并且現階段對AOM-MFCs實驗器具大部分都是以傳統雙室MFCs系統為主，少部分是單室空氣陰極MFCs系統。對于MFCs電池構造改進可以更加深入，以達到增加其產電性能，縮短開啟時間的目的。有關MFCs有機碳氮源為底物的研究對比發現，相比于較純凈的簡單有機底物，成分相對復雜的低毒有機廢水的產電效率普遍較低。這個特點也反應在部分研究AOM-MFC實驗的研究成果，雖然系統成功運行，但其發電能力相對微弱，甚至未能發揮AOM-MFCs的高庫倫效率的優勢。

除了以上兩點外，由于單種純甲烷厭氧氧化菌生長條件十分嚴格且培養周期長，難以分離出可供研究的甲烷厭氧菌，國內實驗室培養的微生物大部分還是以采集消化池污泥通過長期產電馴化，得到富集產電性能較好的優勢菌。國外研究的AOM微生物也是通過基因技術，改造工程菌，得到目標微生物用以研究。但這增加了整體的實驗成本，也加大了實驗難度，AOM-MFCs電池開啟時間也相對較長，拉長實驗過程。為此對于AOM的微生物菌產電機理研究還要繼續深化，以求縮減培養甲烷厭氧菌的成本。

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Research Progress of Microbial Fuel Cells

Based on Anaerobic Methane Oxidation

QIN Miao

（School of Municipal and Environmental Engineering， Shenyang Jianzhu University， Shenyang Liaoning 110168， China）

Abstract：" As the second most potent greenhouse gas after carbon dioxide， methane is a component of the carbon cycle in the environment. As part of the effort to mitigate the global greenhouse effect， reducing methane emissions is crucial. Biological methane conversion is comparatively more cost-effective and environmentally friendly than Fischer-Tropsch methane conversion for sustainable development. The anaerobic oxidation of methane （AOM） is an important and effective biological pathway for reducing global methane emissions. In this article， four types of AOM and their respective metabolic mechanisms were introduced， and recent research on microbial fuel cells （MFCs） was summarized. The research progress of microbial fuel cells based on anaerobic methane oxidation was systematically reviewed. It was pointed out that there were still some problems in the AOM-MFC system， such as anaerobic methanogens could not be isolated and cultured separately and their electrical activity was relatively weak; it was also necessary to optimize the system structure and deepen the research on the mechanism of anaerobic methanogens， so as to achieve the purpose of reducing global methane emissions by using AOM-MFCs.

Key words： "Anaerobic methane oxidation; Microbial fuel cell; Substrates; Bioconversion; Methane