低比例甲醇摻混下氨 /甲醇燃燒的化學機制和 N O生成分2析

摘 要：為探究氨燃料減少溫室氣體（GHG）排放的效益，克服氨點火能量較高、層流火焰速度較慢的缺點， 使用Chemkin構建化學反應器網格（CRN）仿真模型對低比例甲醇（0～10%）與氨摻混燃燒進行組分演化、產物生成速率和敏感性分析， 利用化學反應動力學，分析N2O生成和還原機理。結果表明：純氨燃燒在當量比為1.1～1.2時，可同時降低NO、未燃NH3和N2O的排放，較純甲醇燃燒可減少70%以上的溫室氣體排放；當量比超過0.9時，氨燃燒的GHG排放始終低于純甲醇燃燒。加入甲醇能有效控制N2O生成，進一步降低GHG排放。在富燃條件下，甲醇的添加促進了H的生成，使N2O消耗增加；在貧燃條件下，甲醇的增強抑制了NH的生產，使N2O生成降低。另外，提高壓力和溫度也能有效降低溫室氣體排放。

關鍵詞： 氨/甲醇燃燒；化學反應機理；化學動力學建模；甲醇摻混；一氧化二氮（N2O）

中圖分類號： TF 054；X 511 文獻標識碼： A DOI： 10.3969/j.issn.1674-8484.2024.04.010

Chemical mechanism and N2O generation analysis of ammonia-methanol combustion in low proportions of methanol blends

JIN Guangjie1， LU Mingfei1， LIU Xing2， LONG Wuqiang*1， WANG Peng1

（1. School of Energy and Power Engineering， Dalian University of Technology， Dalian 116000， China; 2. Aerospace Planning and Design Group Co.， Ltd. Seventh General Department， Beijing 100071， China）

Abstract： In order to investigate the benefts of ammonia fuel in reducing greenhouse gas （GHG） emissions， and overcome the shortcomings of high ammonia ignition energy and slow laminar fame speed， a chemical reactor network （CRN） model of the combustion of methanol-ammonia mixtures was developed using Chemkin to analyze the component evolution， product generation rate and sensitivity of low proportion methanol （0～10%） and ammoniacombustion. Chemical reaction kinetics was used to analyze the N2O generation/reduction mechanism. The results show that pure ammonia combustion at equivalence ratios of 1.1-1.2 can concurrently decrease emissions of NO， unburned NH3， and N2O， resulting in a reduction of over 70% in GHG emissions compared to pure methanol combustion. Ammonia combustion remains benefcial for GHG emission control when the equivalence ratio exceeds 0.9. Methanol addition effectively controls N2O generation， further mitigating

GHG emissions. Under rich combustion conditions， methanol addition promotes H generation， leading to increased N2O consumption. However， under lean combustion conditions， methanol enhances the suppression of NH production， resulting in reduced N2O generation. Moreover， increasing pressure and temperature can effectively reduce GHG emissions， although the mechanisms vary.

Key words： a mmonia-methanol combustion; chemical mechanism; kinetic modelling; methanol addition;"nitrogen dioxide（N2O）

全球變暖日益成為全球性的緊迫問題，人們逐漸對氨和氫等能減少二氧化碳排放的零碳燃料展開研究。與氫相比，氨的單位體積含氫量更高 （約為氫的1.7倍），且產量豐富，更易液化，這使得氨在儲存和運輸上更加便利，擁有巨大的減碳市場前景。

然而，在實際應用中氨燃料仍有一些問題需要解決。氨燃燒需要高點火能量且層流火焰速度慢，這限制了其在壓燃式發動機中的應用，導致燃燒效率低，污染物排放增加。提高氨燃燒性能的一種直接而有效的方法是利用雙燃料技術，即氨與高反應性燃料的結合。因此，眾多學者對氨與柴油[1]、二甲醚[2]、甲烷[3]等混合燃燒進行廣泛的研究。甲醇作為一種低碳燃料，可以通過碳捕集的方法直接由可再生能源合成，具有污染物排放低、點火延遲時間短等優點。近年來，多位學者相繼進行了氨/甲醇混合燃料的基礎實驗，WANG Zhihua等[4]、LI Mengdi等[5]學者進行了氨/甲醇混合燃料層流燃燒速度 （laminar burning velocity，LBVs） 和點火延遲時間 （ignition delayed times，IDTs） 的基礎實驗。后續S.Nadiri [6]、XU Hao [7]等進一步研究了氨/甲醇燃燒反應機理。LU Mingfei [8]提出的氨/甲醇燃燒反應機理，考慮了氨與甲醇的交叉反應，能準確預測大范圍甲醇摻混比下的LBVs和IDTs。WANG Zhihua等[9]將氨/甲醇機理的研究擴展到三維模擬，研究氨/甲醇發動機的燃燒和排放性能，結果表明，在氨中加入甲醇可以提高燃燒效率，降低NOx的排放，氨/甲醇的最佳摻混比為8∶2。在實驗研究中，WEI Fuxing等[10]進行了定容彈實驗，研究了甲醇點火室射流引燃氨對氨燃燒的影響，結果表明，甲醇點火室提高了燃燒效率，縮短了燃燒持續期，并延長了貧燃極限。DONG Dongsheng等[11]利用甲醇預燃室有效增強了氨的燃燒，提高了燃燒效率并減少了NO排放。這些研究都證明，氨中摻入甲醇可以x改善氨的燃燒性能，降低NO的排放，為同時實現穩定的x氨燃燒和有效減少NOx排放提供了一種選擇。

氨作為零碳燃料的另一個挑戰是N2O的排放。N2O是一種強效溫室氣體，其全球變暖潛勢為CO2的298倍。然而，目前對氨發動機的排放研究多集中在NOx上，而對N2O研究的較少。也有學者，如S. Mashruk等[12]基于化學反應器網格（chemical reactor network，CRN）模型研究了NH3 / H2 / 空氣預混燃燒過程中，不同體積比、不同功率條件下影響N2O生成的主要反應。NI Siliang等[13]、YANG Yu等[14]通過實驗以及數值模擬探究了N2O、NO排放與氨燃燒的關系，揭示了N2O生成的機理和關鍵反應路徑，評估了不同因素對N2O生成的影響，并為控制N2O的生成提供了科學依據。

但是，目前對氨/甲醇燃燒過程中N2O的生成機理還缺乏系統的研究。此外，甲醇摻混比、溫度和壓力等變量對N2O排放的具體影響尚不清楚，需要進一步研究通過不同的燃燒策略來減少N2O的排放。為研究低比例甲醇摻混比下氨燃燒過程中的N2O排放特征，本研究采用基于CRN的仿真模型，進行產物生成速率 （rate of product，ROP） 和敏感性分析，利用化學反應動力學，分析N2O生成/還原機理，研究結果將對低碳燃燒系統的設計和優化具有一定的指導意義。

1 燃燒反應動力學建模方法

所有工況下，氨/甲醇燃燒與排放的模擬分析均基于動力學分析軟件ANSYS Chemkin-PRO，仿真包括模型構建、參數配置，細節如下所示。

1.1 化學反應機理的開發與驗證

采用的NH3 / CH3OH 燃燒反應機理基于LU Mingfei的工作[8]，該改進機理源自E. Okafor等提出的NH3 / CH4機理[15]。在開發過程中，避免了對NO相關反應的修改，從而保留了其被廣泛驗證的NO排放特性[16]。

K.Osipova等[17]評估了不同的氨燃燒機理發現，適當改變NO轉化為N O的反應參數不會顯著干擾實驗與2預測之間的一致性。N O的生成主要由NH + NO = N O + 22H反應控制。因此，本文對N2O + H = NH + NO反應速率常數的指前因子進行了調整，引入了預測N2O效果更好的MEI Bowen機理[18]中N2O + H = N2 + OH的反應參數，如表1所示。這些改進增強了該機理預測N2O排放的能力。

圖1給出了一維預混合層流火焰模型在0.4 MPa下的N2O峰值數值計算結果與其他研究者的氨氫火焰結構實驗結果[19]對比。可以看出在0.4 MPa壓力下，與其他常用的氨燃燒機理相比，改進機制對N2O峰值的預測能力更好。0.6 MPa下也得到了類似的結果，從而驗證了改進機制的準確性。

1.2 化學反應器網格 （CRN）仿真模型

氨/甲醇燃燒過程中的N2O排放特性研究采用CRN仿真模型，該模型用于模擬旋流燃燒器，對多組分燃料具有很強的適應性，能夠有效處理包含不同燃料組分和燃料混合物在內的多種燃燒情況，其對多種燃燒器具有參考意義[13，19-20]。如圖2所示，本文中的CRN模型基于Mashruk的工作[21]進行了修改，其中包括一個活塞流反應器（plug flow reactor，PFR）和3個完全反應攪拌器（pure stir reactor，PSR）。氨甲醇混合物和空氣分別通過進氣口供給燃燒器，在PSR2內模擬氨的混合燃燒特性。3個PSR分別表示混合區、火焰區和中央再循環區（central recirculation zone，CRZ），而PFR用于模擬火焰后區。流動介質在火焰區的停留時間設置為5 ms，此外，每級燃燒區產生的氣體再循環率設置為20%，這種設置已被廣泛應用[22]。再循環率是指定了反應器并進入后續反應器的產物百分比，再循環比為1時，即為氣體產物全部進入下一個串聯的反應器。

NH3/CH3OH 燃料入口保持0.8 g/s的恒定質量流量。根據全局氧化反應方程計算氨 -甲醇混合物的甲醇摻混比XCH3OH，如式（1）所示：在不同甲醇摻混比下，通過調節進氣口空氣的質量流量?air來控制預混氣體的當量比。當量比可表示為

其中： ?（CH3OH + NH3） = 0.8 g/s。在此基礎上，研究了當量比、甲醇摻混比、初始壓力和進氣溫度對N2O生成的影響。數值模擬初始條件如表2所示。

2 結果與討論

2.1 火焰區域排放特性

圖3顯示了氨摻混低比例甲醇燃燒過程中的主要排放。在圖3a中，在當量比約為0.85時NO排放達到最高水平后，隨著當量比的增加，NO的排放量逐漸減少。此外，貧燃條件下，隨著當量比的降低，未燃NH3排放量增加（在純氨燃燒條件下，Ф = 0.9時為0. 537×10-3，Ф = 0.7時為1.190×10-3）。而未燃NH3在當量比1.1之后迅速增加，Ф = 1.4時最高達39×10-3，這是因為在當量比達到1.0后，NH未被空氣完全氧化，而過量的NH通過脫硝33反應與NO反應，使NO排放量迅速減少。添加低比例甲醇后，未燃NH3的排放量顯著降低。當加入10%的甲醇， NH3的排放量減少約為75%，在當量比為1.1～1.2可以同時實現理想的NH3和NO的低排放。

在圖3b中，N2O的排放也與NH3和NO的排放相關。在低當量比時，NH被完全氧化，N O隨N32O的升高而激增，在當量比為0.7達到峰值，而在當量比為1.1～1.2時N2O取得最小值。在此范圍內，可以同時實現NO、N2O和未燃NH3的低排放。然而，隨著甲醇的加入，N2O與NO的排放特性呈現相反的趨勢。N2O隨著甲醇摻混比的增加而減少，這與N2O主要生成反應NH + NO = N2O + H [17]相矛盾，需要進行進一步的反應機理分析。CO2排放基本與甲醇摻混比成正比，甲醇在高當量比下由于不完全燃燒，在低當量比下由于被氧化成CO， CO2排放量都略有下降。

N2O和CO2排放都是導致溫室氣體（GHG）升高的重要因素。在氨燃燒過程中，N O排放可能會抵消2氨替代含碳燃料對GHG減排的貢獻。因此，需要通過式（3）對N2O和CO2排放進行綜合評估，將N2O的溫室效果轉化為等效的CO2，以評估NH3在減少GHG排放方面的潛力，等效GHG排放計算式為

GHG = 298xN2O + xCO2. （3）

其中： xN2O為溫室氣體N2O排放量，xCO2為溫室氣體CO排放量2。

圖4為不同甲醇摻混比下的等效GHG排放。其中可劃分為N2O控制區、CO2控制區和GHG低排放區3個區域。圖4a中曲線表示燃燒純甲醇時的GHG排放水平60。β定義為排放相同質量的GHG所需燃燒的甲醇 2 β / %ふ?GHG（CO2）??/10的量。在低當量比時，N2O排放占主導地位。但隨著甲醇摻混比例的增加，GHG排放量逐漸減少。在高當量比時，隨著甲醇摻混比的增加，CO排放量占主導地位2。2個控制區之間的過渡發生在當量比0.95附近。顯然，在低當量比下無法避免N O排放，只有當當量比大于0.29時，在所有甲醇摻混比下才能減少GHG排放。另外通過提高甲醇摻混比，可以擴大減少GHG排放的當量比范圍。

GHG排放量沿箭頭所示方向減少，依次經過N2O控制區、CO2控制區，最終到達GHG低排放區（圖4a中紅色短虛線所示）。圖4b表示該區域的放大視圖，當量比為1.2時，純氨燃燒的GHG排放量達到最低。在當量比為0.9時，隨著甲醇摻混比的升高，GHG排放量逐漸降低，因此，在適當當量比下摻入低比例甲醇有利于控制GHG排放。

2.2 N2O排放動力學分析

根據圖4，當甲醇摻混比為5%時，沿圖像當量比的方向觀察到GHG排放量的顯著變化。如圖5所示，對甲醇摻混比為5%時N2O排放進行了敏感性分析。影響N2O排放的主要反應可分為3類：第1類直接涉及N2O的生成和消耗反應，如NH + NO = N2O + H和N2O + H = N2 + OH的反應，它們是N2O生成和消耗的主要反應。隨著當量比的增加，這些反應變得不那么敏感。第2類包括與燃料NO形成或脫硝相關的反應，例如HNO + OH = NO + H2O，N + NO = N2 + O，H + NO + M = HNO + M和NH2 + NO = NNH + OH等反應。這些反應主要控制NO的生成和消耗，而NO是N2O的主要來源。第3類涉及OH和H之間的相互轉化，例如

H + O2 = O + OH，N + OH = NO + H和NH + OH = NO + H等

反應。在氨甲醇預混燃燒時，當量比超過1.1時，H將取代OH成為最重要的鏈傳播載體。因此，隨著當量比的變化，這些反應的方向也會改變，在圖中反映為符號相反的敏感性系數。

圖6為甲醇摻混比為5%時氨燃燒的反應路徑。圖中的數值表示每種組分通過該路徑消耗所占的百分比，每個反應路徑中涉及到的最重要的活性自由基用紅色字體表示。氨主要與OH發生反應形成NH2，隨后通過3條主要反應路徑進行消耗。第1條路徑涉及胺（NH2、NH和N）的偶聯反應，在還原的條件下變得更為顯著。顯然，富燃燃燒條件創造了有利的高溫還原環境，隨著當量比的增加，第1條路徑穩步增強，從當量比為1.0時的1.0%上升到當量比為1.2時的7.3%。第2條路徑為胺、OH和H之間的提氫反應，這是氨的主要消耗路徑，并隨著當量比的增加逐漸加強。第3條路徑涉

及胺與O或O之間的增氧反應，這是燃料NO生成2的主要路徑，其所占比例隨著當量比的升高而降低，在富氧條件下占的比例較大。另外值得注意的是，在NO還原反應（脫硝反應）中，顯著參與反應的活性自由基從NH2轉變為NH，最終變為N，這是由于氨的不完全氧化，增強了氨的逐步分解。因此，氨通過第2條路徑被大量消耗，第3條路徑被削弱。 N2O的生成和消耗主要受NH和H控制。隨著當量比的增加，N2O生成路徑一直削弱，而消耗路徑相對穩定。因此，可以推斷N2O的排放主要受NO轉化為N2O的路徑控制。

為了進一步分析N2O的生成和消耗機理，圖7考察了不同甲醇摻混比下N2O的消耗速率、生成速率和凈生成速率。圖中N2O的凈生成和排放變化具有一致性，在高當量比時保持較低水平，在當量比小于1.0時急劇增加。摻入低比例甲醇延緩了這一上升趨勢。將N2O的凈生成速率分解為N2O的消耗速率和N2O的生產成速率，可以發現兩者的變化規律與NO相似，均在當量比0.85左右達到峰值。但當量比0.85并不是最大N O排放點，由圖7可以看出，在當量比大于1時2，N2O的消耗速率和生成速率逐漸接近，這是因為N2O的消耗速率主要由生成速率控制。

如圖8所示，當量比升高時，自由基H的濃度也隨之升高，在富H的高還原性環境中，N2O一旦形成就與H反應而被迅速消耗。另一方面，在貧燃條件下，H濃度迅速下降，導致N2O的消耗速率和生產速率曲線分離，生成速率大于消耗速率，導致大量N2O排放。OH是燃料NO生成的重要參與自由基，在0.9左右達到最大值，間接控制了N2O的消耗和生成速率。

從圖9可以看出，甲醇的摻入促進了胺的氧化和分解。在富燃條件下，更多的NH2和NH轉化為N，隨著甲醇摻混比的增加，N濃度也隨之增加，而NH2和NH的濃度隨之減少。如圖8所示，在貧燃條件下，甲醇的摻入導致更多的OH生成，從而增強了燃料消耗NH生成NO的路徑，導致更多胺轉化為NO。而N2O的生成完全由NH + NO = N2O + H的反應控制。因此，在2種情況下，加入甲醇都降低了N2O生成的主要參與自由基NH的濃度，從而降低了N2O的生成速率。

此外，摻入甲醇也增加了H的濃度，從而縮小N2O的消耗速率和生成速率之間的差距，最終減少N2O的凈生成量。當當量比超過1.1時，發現N O的消耗和生2成速率基本上不受甲醇添加的影響，這可能是由于NH和NO的變化趨勢相反，抵消了NO分數增加導致的N2O消耗率的增加，導致更多胺轉化為NO，而N2O的生成完全由NH + NO = N2O + H的反應控制。因此，在2種情況下，加入甲醇都降低了N2O生成的主要參與自由基NH的濃度，從而降低了N2O的生成速率。此外，摻入甲醇也增加了H的濃度。從而縮小N2O的消耗速率和生成速率之間的差距，最終減少N2O的凈生成量。當量比超過1.1時，發現N O的消耗和生成速率基2本上不受甲醇添加的影響。這可能是由于NH和NO的變化趨勢相反，抵消了NO分數增加導致的N2O消耗率的增加。

綜上所述，氨摻混甲醇這一活性燃料，可以增加活性自由基H、OH的含量，前者加快了N2O的分解速率，后者降低了N O生成的主要參與自由基NH的濃度2，從而降低了N2O的生成速率。進而在一定程度上促進N2O的排放降低。但需要注意的是，這可能會增強燃燒強度，增加OH的濃度，從而促進NO的生成。因此，氨摻混甲醇燃燒時，需要在控制N2O排放和NO生成之間取得平衡。

2.3 壓力和溫度的影響

為了研究壓力和溫度對N O排放的影響，繼續在2不同的燃燒壓力和進氣溫度下進行了模擬。圖10為溫度298K的條件下低比例甲醇摻混比（0%～10%）條件下，不同壓力對等效GHG排放的影響，圖中用黑線表示GHG排放水平與對應百分比質量的純甲醇燃燒相同。如圖10a所示，GHG排放明顯分為2個區域，其中左側區域表示GHG高排放區（Φ＜0.8），右側區域表示GHG低排放區（Φ＞0.9）。在GHG高排放區，等效GHG排放量隨著甲醇摻混比的增加而降低，而GHG低排放區，情況正好相反。在初始壓力為1atm當量比為1.2時，純氨燃燒的等效GHG（CO2）排放值最低 （2.46×10-2 ），與純甲醇燃燒相比，GHG排放值降低到26%。

壓力對低排放區GHG排放的影響更顯著，隨著壓力的增加，低排放區中GHG排放低于25%的區域增加明顯（見圖10b）。這種趨勢是因為增加壓力會縮短分子間自由程，從而導致反應速率加快。然而，由于鏈終止反應OH + H + M = H2O + M增強，承載鏈式反應重要的活性基H和OH會被大量消耗，降低了NO的生成，進而降低了N2O排放。此外，壓力的增加也進一步削弱了甲醇摻混比的影響，如圖中紅色短箭頭所示，純氨燃燒100%的黑色實線對應的當量比由0.90降低至0.86，而甲醇摻混比為10%時對應的當量比由0.85降至0.83，說明添加甲醇后GHG低排放區域的擴展效果減弱。

圖11為1atm壓力下低比例甲醇摻混比（0%～10%）條件下不同溫度對等效GHG排放的影響。隨著溫度的升高，氨摻混甲醇燃燒減少溫室氣體排放的收益增加，當溫度達到398 K時，低排放區有近2/3的GHG排放低于純甲醇工況的25%。在GHG高排放區，等效GHG排放量隨著甲醇摻混比的增加而降低，在GHG低排放區，溫度的升高使得等效GHG排放量隨摻混比的變化不明顯。另外，相比壓力，溫度的影響并不只針對溫室氣體低排放區。如圖中箭頭所指示，100%的線左移，溫室氣體高排放區變小，溫室氣體低排放區擴大。以摻甲醇比為0%為例，當溫度由298 K增加至398 K，100%的黑色虛線對應的當量比由0.90降低至0.86，這意味著提高溫度能夠改善貧燃時的N2O排放。此外，隨著溫度的增加，摻混甲醇對溫室氣體高排放區改善的程度比增大壓力時也更加明顯。

盡管溫度上升，使得反應傳播的主要載體OH和H分數增大，但初始溫度的升高也加速了燃燒過程，在固定停留時間下燃燒反應快速消耗了NH3，使得反應更加完全。而燃燒后的高溫環境下仍有大量OH和H殘留，這使得N2O的分解反應N2O + H = N2 + OH仍能繼續進行，從而降低了N2O的排放。

3 結 論

本研究探討了氨摻混低比例甲醇（0%～10%）燃燒時的N2O生成機制。在混合PSR-PFR的化學反應器網格（CRN）中分析了當量比、甲醇摻混比以及溫度和壓力的影響，得出以下結論：

1） 氨摻混低比例甲醇相較于純甲醇燃燒減少了70%以上的GHG排放，當量比Φ大于0.9時，與純甲醇燃燒工況相比，對控制GHG的排放始終是有利的。在Φ = 1.1～1.2條件下，可以同時減少NO、未燃NH3和N O的排放2。

2） 氨摻入低比例甲醇可以有效減少N2O的排放。在富燃時，主要通過增加活性自由基H的生成，促進N2O的消耗實現；在貧燃時，加入甲醇增強了燃料消耗NH生成NO的路徑，導致NH濃度降低，N2O的生成被抑制。

3） 提高壓力和溫度都可以有效降低GHG排放。兩者的影響機制不同，壓力升高通過削弱鏈式反應來減少NO的排放，隨后通過削弱NH + NO = N2O + H的反應來減少N2O的排放。增加初始溫度導致燃燒后期殘留的大量H，通過N2O + H = N2 + OH的反應加速了N2O的分解。

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