彎曲應變下六角晶格量子反鐵磁體的贗朗道能級*

解曉潔 孫俊松 秦吉紅? 郭懷明

1)(北京科技大學物理系,北京 100083)

2)(北京科技大學,理論物理研究所,北京 100083)

3)(北京航空航天大學物理系,北京 100191)

1 引言

石墨烯具有較高的韌性和可彎曲性[1],作為一種獨特的二維材料,其電子性能與機械形變密切相關.因此,可以采用對石墨烯施加應變的方法來研究它的電子性能[2].其中,應變工程在理論和實驗領域都有廣泛的研究.在實驗中,研究人員通過在Pt(111)表面產生石墨烯納米氣泡,成功地測量到應變誘導下磁場強度超過300 T 的贗磁場[3].這一實驗證明為探索超高贗磁場作用下二維材料的物理性質提供了新的基礎.理論研究中,為了更好地研究石墨烯的特性,人們發展了幾種應變方法: 彎曲石墨烯[4–6]、單軸應變[7,8]、三軸應變[9,10]和扭曲雙層石墨烯[11].研究表明這些應變方法已成為調制石墨烯和其他二維電子材料相關量子特性的有力工具[12–14].

最近,應變誘導規范場被推廣到非晶半導體[15]、蜂窩反鐵磁體[16–18]和狄拉克半金屬中[19].雖然蜂窩反鐵磁體的朗道量子化是由應變誘導的非零贗磁場形成的,它的性質與石墨烯中的性質并不完全相同.具體來說,在蜂窩反鐵磁體三軸應變誘導的非零贗磁場下,磁子贗朗道能級出現在能譜的上端并且是等間距的[18].通過類比石墨烯中的跳躍振幅并以與前者相同的方式修改交換耦合,將應變引入蜂窩反鐵磁體中.應變誘導的規范場可能不像在石墨烯中那樣作用于磁子.因此,用于設計石墨烯中均勻贗磁場的不同方法是否對蜂窩反鐵磁體的自旋激勵有相同的影響,是值得探討的問題.

本文利用線性自旋波理論(LSWT)和量子蒙特卡羅模擬(QMC)研究了六角晶格反鐵磁體在彎曲應變作用下的物理性質.首先利用線性自旋波理論分析了反鐵磁體中贗朗道能級的形成,并觀察到這些能級與石墨烯中所見能級的不同.然后研究了反鐵磁體中磁序的演化.本文結構如下: 第2 節介紹研究的精確模型和采用的計算方法; 第3 節展示線性自旋波理論中的磁子贗朗道能級; 第4 節利用線性自旋波理論和量子蒙特卡羅模擬研究反鐵磁序的演化; 第5 節給出了進一步的討論和結論.

2 模型和方法

考慮具有自旋S的蜂窩量子反鐵磁體,其哈密頓量可以表示為

其中〈i,j〉是最近鄰配對;Jij是連接i,j位點的最近鄰交換耦合,未加應變時格點間的交換作用一致Jij=J表現反鐵磁性(J＞0);表示在位點i上自旋為1/2 的算符,位點i,j上的自旋算符滿足對易關系(x,y,z循環).在沒有應變的情況下,晶格格點i的位置矢量是ri,如圖1,每個格點周圍有3 個最近鄰格點,格點i的3 個最近鄰矢量δk(k=1,2,3)的值是:

圖1 (a)彎曲應變下具有鋸齒狀邊緣的內半徑為R,外半徑為R+W 的蜂窩扇形納米帶,納米帶在x 方向具有周期性,y 方向的寬度是Ly=6;(b)彎曲應變下寬度為Ly=200 的納米帶上邊界處的晶格放大圖.不同厚度的鍵表示不同的交換耦合值,數值標記在旁邊Fig.1.(a) A honeycomb fan-shaped nanoribbon with jagged edges with an inner radius R and an outer radius R+W under bending strain.The nanoribbon is periodic in the x direction,and the width in the y direction is Ly=6.(b) Enlarged lattice at the upper boundary of a nanoribbon with a width of Ly=200 under bending strain.Keys of different thicknesses represent different exchange coupling values,and numerical values are marked next to them.

加入彈性應變后,晶格位置發生變化,從而影響最近鄰交換耦合,使其偏離無應變下的值.形變后的晶格格點i位置矢量U(ri)=ri+u(ri)=((1/c+y)sin(cx),(1/c+y)cos(cx)?1/c),其中c=1/R表示應變強度,u(ri) 是平緩變化的位移函數,彎曲應變下u(x,y)=c(xy,?x2/2).新的最近鄰矢量=U(ri+δk)?U(ri),連續極限下的鍵長變化量可寫成=(δk·?)U(ri);應變后的鍵長為.最近鄰交換耦合以鍵長的指數函數形式變化為

其中β是格林艾森常數.這里考慮足夠窄的納米帶上的較小彎曲,交換耦合可以近似表示為

當u(r) 是平緩的位移函數時,可以定義應變張量,應變張量產生贗矢勢:

在彎曲應變下,εxx=cy,εyy=εxy=εyx=0;因此在x方向的贗矢勢Ax=γcy/2.這個贗矢勢產生一個均勻的贗磁場B=?×A=.石墨烯中的狄拉克費米子在贗磁場下,形成相應的贗朗道能級.同樣地,磁子也會受到贗磁場的影響,形成贗朗道能級.

考慮彎曲應變下的六角晶格納米帶,如圖1(a)所示.扇形納米帶由A,B兩套格子組成,每條zigzag 鏈上的A,B格子數量是N,格子總數是NA+NB=N2;納米帶寬度為W=,長度為.選取扇形納米帶底部中心為坐標原點,沿著y方向第j條zigzag 鏈上A格子格點的縱坐標為,隨著y值的增加,交換耦合逐漸減小.對于有固定尺寸的彎曲蜂窩納米帶,能夠研究的最大應變程度由相互作用的零值決定.上邊界最高處的水平鍵預估會在最大應變強度下消失,因此有;納米帶寬度為W,得到最大應變強度.在最大應變強度下,贗朗道能級呈現最明顯的特征.因此在后續的研究中,應變強度將取最大值.

下面的討論中,在上述彎曲應變下使用線性自旋波理論和具有定向環更新的隨機級數展開(SSE) 量子蒙特卡羅方法[20–24]研究等式(1)中的模型.SSE 方法將配分函數展開為冪級數,并且將求跡表示為對角矩陣元素的總和,定向循環更新使得模擬進行得很有效.納米帶沿x方向具有周期性,沒有近似造成的系統誤差,因此可以在一個離散構型空間中進行抽樣來分析物理性質.在進行量子蒙特卡羅模擬時,設定溫度的倒數為βt=200,該溫度足夠低可以獲得基態性質.

3 線性自旋波理論

首先使用線性自旋波理論來研究應變模型(1)式的物理性質,通過Holstein-Primakoff (HP)變換[25]用玻色子算符代替自旋算符,在子晶格A,B上自旋算符寫為

在線性自旋波近似下,自旋算符可以簡化為

將簡化后的自旋算符代入到哈密頓量中,保留雙算符項,得到玻色子的緊束縛哈密頓量

在x方向做傅里葉變換

T矩陣有下列形式:

其中A+是NA×NA的矩陣;B?是NB×NB的矩陣.因為基矢包含玻色子算符,變換矩陣T保持玻色子的對易關系,T矩陣滿足

因此,原基矢可以用對角化表象下的新基矢(αi,βi)表示

在線性自旋波理論下,可以計算得到局域磁化強度

晶格形變產生贗磁場并且誘導贗朗道能級,磁子能帶中出現一系列平臺.因此,在磁子態密度中出現一系列尖銳的峰是贗朗道能級形成的直接證據.利用線性自旋波理論獲得的磁子能譜,可以計算磁子態密度

其中,δ函數近似為一個具有很小常數c0的窄高斯波包,在下面的計算中取展寬c0=3×10?3.在多體物理中,局域磁化率是一個與實驗更相關的物理量,其定義為

在線性自旋波理論中,可以得到局域磁化率的表達式:

首先研究無應力的情況,圖2(a)計算了磁子能譜,中間出現的獨立分支與邊界相關.我們發現對應的波函數主要分布在邊界附近,說明了這些模式是邊界態.磁子態密度如圖2(c)所示,反鐵磁體中的磁子激發呈現出線性色散的低能態.這種線性色散在系統的態密度中得到體現.在施加應變后,能級簡并度降低,能譜變得更為擴展,如圖2(b)所示.這種變化在動量kx=π 處最為明顯,在沒有應變的情況下,kx=π 處所有的能級解是簡并的.高能范圍的磁子能譜變得更平緩,同一能量上的態數目增多,態密度表現出明顯的振蕩行為.在高能附近,磁子態密度出現尖銳的尖峰,這是磁子能帶中的一系列平臺造成的.因此,態密度中尖銳峰的出現是磁子贗朗道能級出現的直接證據.

圖2 鋸齒狀反鐵磁蜂窩納米帶的磁子能譜(a)無應變情況;(b)彎曲應變情況;圖(c)和圖(d)是圖(a)和圖(b)兩種情況對應的磁子態密度.在圖(b)和圖(d)中,應變強度為 c/cmax=1.圖(d)中的紅色虛線框內的曲線將放大顯示在圖3 中Fig.2.The magnon spectrum of the antiferromagnetic honeycomb nanoribbon: (a) Without strain; (b) under bending strain.Panels (c) and (d) are the magnon density of states corresponding to panels (a) and (b).In panels (b) and (d),the strain strength is c/cmax=1.The curve inside the red dashed box in panel (d) will be enlarged as shown in Fig.3.

圖3(a)給出了圖2(d)高能端(紅色虛線框范圍)的放大圖,當施加彎曲應變時,磁子的贗朗道能級從能譜的頂端開始出現,這與石墨烯中贗朗道能級在低能端出現的情況有明顯不同[26–28].然而,如圖3(b)所示,通過擬合峰的位置,可以發現能量ωn與能級指數n的平方根成正比,這表明它們之間呈線性關系,這類似于石墨烯中狄拉克費米子的性質.磁子贗朗道能級的出現還可以在局域磁化率上反映出來.圖3(c)和圖3(d)給出了子晶格A和B上的局域磁化率,它們也形成了尖銳的峰,且峰的位置與態密度中峰的位置完全相同,進一步證實了彎曲應變下贗朗道能級的存在.

圖3 (a)磁子能譜上端態密度;(b)贗朗道能級的能量ωn 作為能級指數n 的平方根的函數,實線反映了數據的線性擬合.圖(c)和圖(d)是子晶格A 和B 上的局域磁化率.在圖(a),圖(c)和圖(d)中,應變強度采用c/cmax=1,線性尺寸Ly=200,Lx=20Fig.3.(a) The density of states at the upper end of the magnon spectrum; (b) the energy ωn of the pseudo-Landau level is a function of the square root of the energy level index n,and the solid line reflects the linear fit of the data.Panels (c) and (d) are the local magnetic susceptibility on the sublattices A and B.In panels (a),(c) and (d),the strain strength is c/cmax=1,the linear size is Ly=200,Lx=20.

4 反鐵磁序的演化

海森伯自旋模型是一個典型的強關聯模型,在二維空間以上并沒有嚴格的解析解.在第3 節的線性自旋波理論中,將自旋算符表示成玻色子算符的(6)式和(7)式是精確的.但是得到的玻色子哈密頓量將包含四算符以上的相互作用項,解析上仍然無法處理,因此通常做線性自旋波近似(見(8)式和(9)式).該近似的物理意義是忽略自旋量子漲落,因此只能得到海森伯模型的定性物理性質.為了得到海森伯模型的精確解,需要采用完全考慮量子漲落的數值方法,比如本文采用的隨機級數展開的量子蒙特卡羅數值方法(該算法詳細細節見附錄A).在下面的研究中溫度倒數設置為βt=200,該溫度足夠低可以代表有限尺寸系統的基態性質.

進一步,研究了應變對反鐵磁序的影響.在線性自旋波理論中,通過有限的磁化強度來確認反鐵磁序的存在.由于彎曲的蜂窩納米帶在x方向上具有平移不變性,局域磁化只在擴展到整個帶寬的單元格內變化(見圖1).圖4 給出了幾種應變強度值下,單元格中局域磁化強度與格點位置之間的關系.在沒有應變的情況下,邊界附近的反鐵磁序會受到擾動.當格點接近邊界時,數值逐漸減小.然而,不管位置如何,局域磁化強度ms(i) 始終是有限的,且當遠離邊界時,大部分格點的數值趨于均勻.這意味著在存在開放邊界的情況下,長程反鐵磁序仍然能夠保持.需要注意的是,邊界最外層格點的局域磁化要比其附近的格點更大(詳見圖4(b)和圖4(c)).這兩個最外層格點代表了邊界鋸齒鏈的兩個子晶格.盡管沿著一維鏈方向上是反鐵磁的,但是這兩個格點的磁矩不相等,這在zigzag 邊界上形成了一個凈鐵磁矩.因此,在鋸齒邊界上形成了一個鐵磁序,這在蜂窩納米帶上的哈伯德模型中也得到了揭示.

圖4 (a)在應變強度c/cmax=0,0.5 和1 下,通過線性自旋波理論和量子蒙特卡羅模擬得到的局域磁化強度.圖(b)和圖(c)分別放大了圖(a)中無應變和最大應變時靠近下邊界的曲線.計算的格點范圍延伸到400 (與此后的圖表相同)Fig.4.(a) The local magnetization obtained by linear spin wave theory and quantum Monte Carlo simulations under c/cmax=0,0.5 and 1.Panels (b) and (c) magnify the curves near the lower boundary at no strain and maximum strain in panel (a),respectively.The calculated grid point range is extended to 400 (same as charts hereafter).

在施加應變后,局域磁化的數值隨著應變強度的增加而逐漸減小.這是因為在反鐵磁材料中,應變會影響交換耦合強度,而交換耦合決定了磁性的穩定性.在y方向上,交換耦合逐漸減小,因此離下邊界較遠的格點受到的影響更大.特別是在足夠大的應變強度和靠近上邊界時,局域磁化迅速減小,并在臨界位置處變為負值,這意味著反鐵磁序在此后消失.這是因為靠近上邊界的位置,水平鍵的交換耦合非常小,系統可以被視為一系列孤立的一維垂直鍵.在此情況下,二維反鐵磁序消失[29–32].相反地,靠近下邊界的區域受到的影響較小.因為這里的交換耦合程度改變最小.因此,在該區域內,反鐵磁序相對穩定.盡管線性自旋波理論忽略了自旋量子漲落,該量子漲落能量尺度正比于1/S,因此線性自旋波方法只有在自旋S取很大數值時才是精確的.本文研究的是自旋1/2 的海森伯模型,因此自旋波理論進行的近似較大.為了得到反鐵磁序隨應變演化的精確結果,需要使用大尺度的精確量子蒙特卡羅數值模擬[33,34]方法進行計算,該方法可以在計算機數值精度內準確地模擬海森伯模型基態的物理性質.

其中,通過對所有晶格格點j進行求和來計算局域磁化的數值;符號因子sgn(i,j)=1(?1)由i和j屬于相同(相反)的子晶格來確定.圖4 對比了相同應變強度下線性自旋波理論與量子蒙特卡羅模擬中的數值.可以看到,量子蒙特卡羅模擬得到的數值小于線性自旋波理論的預測值.此外,隨著應變強度的增加,兩種方法得到的數值差異也會增大.當沒有應變時,量子蒙特卡羅模擬曲線緩慢上升,并在大部分區域趨于平緩.需要注意的是,在圖4(a)中,量子蒙特卡羅模擬和線性自旋波理論的結果只有輕微不同,大部分數值之間的差異小于10%.這意味著HP 變換中使用的線性近似是相當準確的,這也得到了現有文獻的證實.在取最大應變強度的0.5 倍的情況下,量子蒙特卡羅模擬和線性自旋波理論在上邊界附近的結果明顯不同.根據線性自旋波理論,局域磁化強度在靠近上邊界時會迅速減小,然后趨于穩定; 而在更精確的量子蒙特卡羅模擬中,局域磁化在靠近上邊界時出現了上翹的現象.因此,需要進一步討論,以研究導致這種變化的原因.

如圖5 所示,利用量子蒙特卡羅模擬分析了應變強度 0—1 區間的局域磁化強度,可以發現c/cmax為 0.4—0.7 時,上邊界附近的曲線向上彎曲,局域磁化強度增大,當應變強度為最大應變強度的0.5 倍時,變化最為顯著.

圖5 在應變強度 c/cmax=0—1 下,量子蒙特卡羅模擬得到的局域磁化強度(a)0—400號格點上的數值;(b)250—400號格點上的數值Fig.5.The local magnetization obtained by quantum Monte Carlo simulations under c/cmax=0–1: (a) Values at grid points 0–400; (b) values at grid points 250–400.

接著研究了交換耦合隨晶格位置的變化.J⊥表示豎直方向的交換耦合,J//表示沿zigzag 鏈方向的交換耦合;令J⊥=1,.圖6表明,垂直交換耦合保持不變,水平交換耦合隨著y值的增加逐漸減小,在靠近上邊界時趨近于零.這些結果表明交換耦合幾乎不影響上邊界處局域磁化的上翹.

圖6 在應變強度 c/cmax=0—1 下,作為zigzag 鏈指數函數的垂直和水平交換耦合Fig.6.Under c/cmax=0–1,the variation of horizontal bond and vertical bond with the lattice position.

最后計算了自旋關聯強度,其定義為C(i,j)=.本研究中使用的模型由200 條鋸齒狀鏈組成,一個單元內有400 個格點.由于上翹只出現在系統上邊界處,所以這里研究靠近上邊界格點處的關聯,如圖7 所示,關注390—400 號格點,計算他們的水平關聯平均值和垂直關聯平均值.具體來說,水平關聯平均值對應于zigzag 鏈上的第10 個格點的值.取390—-400 號中某一格點,計算該格點與380 到400 號格點的垂直關聯的平均值,作為垂直關聯平均值.結果表明,水平關聯在上邊界附近逐漸增加,而垂直關聯基本不變.這些結果表明,局域磁化在上邊界處的上翹在很大程度上受水平關聯的影響.

圖7 在c/cmax=0—1 范圍內390—400 號格點上的(a)水平關聯,(b) 垂直關聯Fig.7.(a) Horizontal correlations,(b) vertical correlations at grid points 390–400 under c/cmax=0–1.

5 結論

本文利用線性自旋波理論和量子蒙特卡羅模擬研究了反鐵磁蜂窩納米帶在彎曲應變下的贗朗道能級和反鐵磁序的演化.在施加應變后,在能譜的上端形成了一系列平臺.這些能級的間距與能級指數的平方根成正比.水平鍵的交換耦合強度在y方向上逐漸減小,在足夠大的應變強度下,在納米帶上邊界附近的水平方向的交換耦合減弱為零,系統解耦成孤立的垂直棒.兩種計算方法都發現,局域磁化強度隨y值的增加而逐漸減小,并且在靠近上邊界處消失.這說明上邊界附近的反鐵磁序被彎曲應變破壞,雖然線性自旋波理論給出了反鐵磁序演化的正確趨勢,但它在相同應變強度下繪出的反鐵磁區域更大,相比而言,量子蒙特卡羅結果更加準確.在過去的幾年里,二維量子磁性材料領域取得了重大進展[36–39].應變工程作為一種控制和操縱磁性物態的重要方法,在二維磁性材料的研究中會有廣泛的應用.本文研究的彎曲應變導致的新的物理現象一定會引起相關實驗的興趣.

目前人們已經發現一系列二維磁性材料,典型的材料包括三鹵化鉻 CrX3(X=Cl,Br,I)[40].在對這些二維磁性材料的研究中應變已經開始作為調控二維磁性材料磁性的一種有效方法.利用密度泛函理論研究二維單層材料CrI3的應變演化過程中,研究者發現應變可以誘導鐵磁與反鐵磁的磁態轉變[41].與石墨烯類似,可以通過將單層二維材料放在襯底上,調控襯底來實現磁子贗朗道能級的應變.除了六角晶格反鐵磁體,籠目晶格中非線性反鐵磁中的應力效應也值得進一步研究,具體包括:非線性反鐵磁序隨應變演化,利用應變調控籠目晶格上的反鐵磁序,以及磁子能譜中可能的贗朗道能級.最近的研究發現,具有層狀籠目結構的Mn3Sn 材料中的非線性反鐵磁可以由電流控制,這為研究籠目晶格的應力效應提供了額外的調控手段[42].

附錄A

量子蒙特卡羅隨機級數展開(SSE)方法就是通過對玻爾茲曼算子 e?βH做泰勒展開來構造適合蒙特卡羅采樣的構型空間:

泰勒展開后來被更普遍地認為是廣泛模型的精確量子蒙特卡羅 (QMC)算法的起點.指數算子的冪級數展開對于有限β和有限晶格收斂.選擇一套基矢,配分函數可以寫為

其中 {α}n對系統的所有基矢求和.以自旋為S=1/2 的海森伯模型為例,可以將哈密頓量寫成對鍵算符求和的形式,鍵算符定義為

進一步可以將每個鍵對應的相互作用算符分成對角算符和非對角算符Ha,b:

其中a=1,2 分別代表對角和非對角算符,b代表鍵算符作用的鍵的位置.因此可以將原始的海森伯哈密頓量寫成

將定義在鍵上的哈密頓量的形式代入到配分函數中,于是有

這個配分函數的形式就是SSE 算法的起點.其中Sn是哈密頓量中各個鍵上的對角算符和非對角算符乘積組成的算符序列,來源于Hn.當Sn這樣一個算符序列作用在某一個基矢態后,會把這個基矢態變成其他的基矢態.根據定義的對角算符H1,b和非對角算符H2,b的形式可以知道,只有當這兩種算符作用的鍵連接的兩個自旋方向相反時才會對配分函數有貢獻,因為Ha,b作用后非0 的只有4 種情況:

所以對于一個包含n個Ha,b的算符序列Sn,只有當這個算符序列作用在某個基矢態 |α〉后,能夠回到原來的基矢的狀態,這個算符序列作用在相應的基矢態時才會對配分函數有貢獻,即

由于對配分函數有貢獻的構型中每一個非單位算符會貢獻一個1/2,因此每一個允許的構型對應的權重為

這樣定義出每個構型對應的權重之后就可以按照經典蒙特卡羅的方法對符合條件的構型和算符序列按照它們對應的權重進行抽樣.