球形雙曲色散超材料腔的多重窄帶回音廊模式及透明顯示應(yīng)用*

李艷 任思萌 褚博 燕汝江 于群星 孫輝 邵立 鐘發(fā)成

(鄭州航空工業(yè)管理學(xué)院材料學(xué)院,鄭州 450046)

1 引言

透明顯示技術(shù)因具有透明的顯示面板的特性,受到廣泛的關(guān)注,被用作平視顯示器(head-up display,HUD),頭戴式投影顯示器及適用于建筑窗戶與商店櫥窗上的懸浮顯示等[1–4],成為當(dāng)代顯示技術(shù)發(fā)展的新趨勢.但目前對于最簡單的投射式透明顯示器,仍面臨觀察角度窄、透明度和信號光亮度低等問題.人們?yōu)榱苏箤捯暯?常用的方法是采用漫反射屏[5],并對視角的展寬起到很好的效果.但是由于漫反射屏對光的散射缺乏波長選擇性及方向性,該方法會大幅降低屏的透明度.為了解決該問題,研究者們通過引入部分光反射的微棱鏡陣列[6,7],回歸反射球陣列[8]等方案,將散射光限制在一定的視角范圍,從而提高散射光的亮度.盡管如此,在保證一定透明度的情況下,要做到視角寬度和亮度的同時改善仍有困難.

金屬納米結(jié)構(gòu)支持的局域表面等離激元(LSP)共振[9,10],能夠把光局域到亞波長的尺寸[11,12],并選擇性地增強光散射,將這種納米顆粒嵌入到透明基體中,可形成透明顯示屏.當(dāng)用共振波長的光投射到該屏幕上,由于納米顆粒對共振波長附近光的強散射,因此提高了投射圖像的亮度,而遠離共振波長的光因與顆粒的弱相互作用,可透過屏幕,使得屏幕透明,因此窄帶 (高品質(zhì)因子Q) 模式的構(gòu)建是增強這種透明顯示器性能的關(guān)鍵.早在2014 年,Hsu 等[1]提出利用支持LSP 共振的銀球顆粒實現(xiàn)了高對比度透明藍光顯示.Saito 和Tatsuma[13]利用銀納米立方顆粒的LSP 共振和TiO2襯底之間的相互作用獲得的兩個散射峰,實現(xiàn)了透明雙色顯示.Ye 等[14]利用Ag@TiO2核殼結(jié)構(gòu)的LSP 共振實現(xiàn)了透明綠光顯示.Soomro 等[15]結(jié)合AR 技術(shù),實現(xiàn)了3D 透明顯示.Shin 等[16]利用圖案化的量子點薄膜實現(xiàn)了透明顯示.近期,本課題組利用傳統(tǒng)的鍍膜和熱退火結(jié)合的方法,制備出了銀截斷球超表面,實現(xiàn)了透明藍光和綠光顯示[17].

前期研究主要基于單納米結(jié)構(gòu)產(chǎn)生單個偶極LSP 共振來提高透明顯示性能,且由于金屬的本征損耗,使得共振線寬較寬,從而降低了透明顯示的透明度.近期,關(guān)于雙曲色散超構(gòu)材料 (hyperbolic metamaterial,HMM) 的研究,為提升透明顯示性能提供了新機遇.HMM 的等效介電常數(shù)在某一方向上是負數(shù),色散關(guān)系展現(xiàn)出雙曲線型,理論上具有無限大的倒格矢,從而具有深度亞波長特性[18],有利于器件的小型化和集成化.近期,研究者們利用HMM 實現(xiàn)了可見光波段的超透鏡[19]、納米激光器[20,21]和強耦合[22]等方面的應(yīng)用.Wan 等[20]說明球形HMM 腔(金屬和介質(zhì)交替包裹介質(zhì)核形成),支持多個(等于HMM 腔中的金屬層數(shù))同階但不同模式序數(shù)的回音廊模式,并能夠把電磁波的能量高度局域在介質(zhì)層中,從而降低歐姆損耗.因此,比起傳統(tǒng)的LSP 共振,HMM 腔支持的回音廊模式具有更高的Q值.這為構(gòu)建紅綠藍波段的三重窄帶共振,并實現(xiàn)彩色透明顯示應(yīng)用提供了新思路.

不同于金屬/介質(zhì)交替包裹介質(zhì)核形成的球形HMM 腔[20–23],本文提出了一種新的球形HMM腔設(shè)計(由介質(zhì)/銀交替包裹銀核組成),并用于提高彩色透明顯示性能.選擇金屬做HMM 腔的核,可以用更少的殼層實現(xiàn)相同數(shù)目的同階模式,從而簡化結(jié)構(gòu).首先,利用有效介質(zhì)理論,說明這個由多層介質(zhì)/銀交替包裹銀核形成的球形HMM 腔具有雙曲色散的特點.進一步利用米氏散射理論[24]求解該HMM 腔的散射效率譜和電場分布,證明該腔雖然和之前報道的HMM 腔[20–23]設(shè)計不同,但支持的回音廊模式數(shù)目仍然由銀層數(shù)目決定,并能夠把電磁波能量高度局域在腔的介質(zhì)層內(nèi),從而降低歐姆損耗,降低共振線寬.接下來,針對5 層銀/介質(zhì)交替包裹形成的HMM 腔(3 層銀),詳細研究了結(jié)構(gòu)參數(shù)對回音廊模式的調(diào)諧規(guī)律,發(fā)現(xiàn)僅改變最外層銀或介質(zhì)層的厚度,幾乎不影響TM1,2和TM1,3模式的共振位置,但能對TM1,1及3 個模式的共振強度產(chǎn)生明顯的調(diào)諧.因此通過改變腔的結(jié)構(gòu)參數(shù),在紅綠藍波段實現(xiàn)了三重窄帶共振.該HMM 腔還具有偶極輻射特點,能夠?qū)⑸⑸涔庀拗圃谂c入射光夾角為–45°—+45°范圍內(nèi),從而能夠保證透明顯示應(yīng)用時所需的視角寬度.因此,本文設(shè)計的HMM 腔具有結(jié)構(gòu)簡單,可實現(xiàn)紅綠藍三重窄帶共振,寬的散射角等特點,將給實現(xiàn)高透明度,高亮度和寬視角的全彩透明顯示應(yīng)用帶來新思路.

2 理論基礎(chǔ)

2.1 球形HMM 腔結(jié)構(gòu)的色散特性

本文設(shè)計的多層銀/介質(zhì)球形核殼結(jié)構(gòu),由介質(zhì)/銀層交替包裹銀核實現(xiàn),如圖1(a)所示,一次交替包裹形成一對銀/介質(zhì)層 (把銀核看作第一銀層),因此圖1(a)所示的結(jié)構(gòu)共包含8 層(4 對)銀/介質(zhì)交替層,總外半徑用Rout來表示,銀層的厚度可用d來表示,介質(zhì)層的厚度可用s表示,銀核半徑用Rin表示.在計算中,銀的介電常數(shù)用Johnson和Christy[25]的實驗數(shù)據(jù).該結(jié)構(gòu)的有效介電張量可以采用如下形式[26]:

圖1 (a) 由介質(zhì)和銀交替包裹銀核組成的球形HMM 腔結(jié)構(gòu)示意圖;(b) 由有效介質(zhì)理論在f=0.5×1015 Hz 處計算該HMM 腔的等頻面 (黑色曲線),藍色圓代表光在空氣中的等頻面;(c) 4 對銀 (Rin=d=5 nm)/介質(zhì)層 (s=4 nm) 交替包裹形成的HMM 腔,在角動量數(shù)n=3 的八極子共振 (波長λ=600 nm,頻率f=0.5 ×1015 Hz) 處的電場強度分布圖Fig.1.(a) A schematic of the HMM cavity formed by alternately wrapping a silver core with dielectric and silver layers;(b) the hyperbolic isofrequency contour (black line) of the cavity in the momentum space calculated with the effective medium approximation at a frequency of f=0.5×1015 Hz,the blue line represents the corresponding isofrequency contour of air;(c) electric field intensity enhancement distributions of the HMM cavity formed by 4 pairs of silver (Rin=d=5 nm) and dielectric (s=4 nm,nd=1.45) layers at octupolar resonant wavelength λ=600 nm with the angular momentum n=3.

式中εr,εθ,εt分別為介電常數(shù)的徑向、極角和方位角方向分量,

其中,fAg表示銀層的占空比fAg=d/(d+s),nd表示介質(zhì)層的折射率.如果εr大于0,εθ小于0,則波矢滿足,具有雙曲型色散關(guān)系.球形HMM 腔的參數(shù)取為: 銀層厚度Rin=d=5 nm,介質(zhì)層厚度s=4 nm,介質(zhì)折射率nd=1.45.計算頻率取f=0.5×1015Hz (對應(yīng)真空中波長λ=600 nm),利用(1)—(3)式計算得到等頻面,如圖1(b) 中黑線所示,確實呈現(xiàn)雙曲線型.因此這類球形HMM 腔可支持無限大的波矢k,能將電磁波局域在深度亞波長的尺寸.

2.2 HMM 腔結(jié)構(gòu)支持的電磁模式及求解

用米氏散射理論[24]可以計算圖1(a) 中所示的球形HMM 腔的電場分布以及消光、散射和吸收效率譜,具體如下.

假設(shè)入射光沿z軸方向傳播,電場沿x軸方向偏振 (如圖1(a)所示),在球坐標系下,可以將多層球殼結(jié)構(gòu)內(nèi)外的電場用矢量球諧函數(shù)的級數(shù)形式展開.對于入射電場:

核內(nèi)電場:

殼層內(nèi)電場:

結(jié)構(gòu)外的散射場:

式中En=Enin(2n+1)/n(n+1),l表示結(jié)構(gòu)的層數(shù),這里將核當(dāng)作核殼結(jié)構(gòu)的第1 層 (l=1),第一殼層代表結(jié)構(gòu)的第2 層 (l=2),···,以此類推.其中為矢量球諧函數(shù),展開系數(shù)an,bn,能夠根據(jù)邊界條件解方程組獲得.結(jié)構(gòu)的消光、散射和吸收截面分別為顆粒在單位時間內(nèi)散射+吸收、散射、吸收的光能量與入射光強度的比值,具有面積的量綱.而消光效率(Qext)、散射效率 (Qsca) 和吸收效率 (Qabs) 分別定義為消光、散射和吸收截面與顆粒迎著入射光方向的投影面積S(S=) 之比,是無量綱的量,可用米氏散射系數(shù)an和bn來表示[24]:

式中,n代表模式的角動量數(shù),n=1 指電偶極子(磁偶極),n=2 指電四極子(磁四極),以此類推.由于米氏散射系數(shù)an引起的共振模式?jīng)]有徑向(球坐標系中的er方向) 磁場分量,被稱為橫磁模(TMn).而bn引起的共振模式因沒有徑向的電場分量被稱為橫電模(TEn).TMn模對應(yīng)的是第n階電共振,而TEn模對應(yīng)第n階磁共振.利用米氏散射理論[24]還能進一步獲得每一階電或磁模式的貢獻,以散射效率為例,第n階電(an)和磁(bn)的貢獻為

為了說明所提出的多層銀/介質(zhì)交替包裹的球形HMM 腔支持回音廊模式,下面以8 層銀/介質(zhì)HMM 腔為例,仍然取銀層厚度Rin=d=5 nm和介質(zhì)層厚度s=4 nm,介質(zhì)折射率nd=1.45.根據(jù)(4)—(7)式,研究結(jié)構(gòu)在波長600 nm 處的電場強度分布情況,如圖1(c) 所示.發(fā)現(xiàn)電場主要局域在2,3 層介質(zhì)中 (靠近銀核的為第1 介質(zhì)層),展示出6 重對稱性特征,屬于角動量n=3 的八極子共振模式.該模式和文獻[20–23,26]報道的金屬/介質(zhì)層交替包裹介質(zhì)核形成的HMM 腔支持的回音廊模式類似.

3 結(jié)果與分析

3.1 球形HMM 腔的模式分析

接下來,研究金屬核被多層介質(zhì)和金屬交替包裹形成的球形HMM 共振腔的模式特性.這里以8 層(4 對)銀/介質(zhì)層組成的HMM 腔為例,銀層(包括銀核)厚度設(shè)為Rin=d=5 nm,介質(zhì)層厚度均為s=4 nm,第1 層介質(zhì)折射率n1=1.8,其他介質(zhì)層折射率n2=n3=n4=1.45 (第2 介質(zhì)層折射率表示為n2,第3 介質(zhì)層折射率表示為n3,以此類推).為使HMM 腔應(yīng)用于提高透明顯示性能,在模擬過程中考慮實際工作環(huán)境是必要的.這種透明顯示屏通常由納米顆粒分散到透明基體材料(例如: 聚乙烯醇) 中形成[1,14](透明顯示屏示意圖見圖4(b)),因此HMM 腔周圍的環(huán)境折射率一般設(shè)為nb=1.5.圖2(a)展示了前兩階電分量(a1,a2)對結(jié)構(gòu)散射效率的貢獻(為了展示四極子模式,將其對應(yīng)的散射效率值放大50 倍).圖2(a)上方的插圖給出了利用有限元仿真軟件COMSOL Multiphysics 5.6 模擬的散射效率譜(藍色三角).具體仿真方法: 計算域設(shè)為半徑1.5 μm 的球體;計算域的外邊界設(shè)為散射邊界條件,并在計算域外附加完美匹配層.考慮到實際的透明顯示應(yīng)用,HMM 腔處于折射率為nb=1.5 的透明介質(zhì)中(示意的透明顯示器見圖4(b)),背景電場Eb設(shè)為,Eby=0,Ebz=0.散射效率由遠場散射強度的球面邊界積分獲得[27].從圖2(a)插圖可明顯看出,基于有限元方法模擬的散射效率譜(藍色三角) 和基于米氏散射理論計算的散射效率譜(藍色實線)符合得很好,說明基于米氏散射理論求解的正確性.

圖2 (a) 由8 層銀(Rin=d=5 nm)和介質(zhì)層(s=4 nm,nb=1.5) 交替包裹組成的HMM 腔的散射譜,這里展示了偶極和四極電分量的貢獻(a1,a2),為了更清楚地顯示電四極子的貢獻,將其散射效率值擴大了50 倍,右上方插圖是通過Comsol 軟件模擬(藍色三角)和米氏散射理論計算(藍色實線)的總散射效率譜;(b) 結(jié)構(gòu)在TM1,1 模式共振波長λ=1266 nm 處的電場強度分布圖;(c) 結(jié)構(gòu)在TM1,2 模式共振波長λ=768 nm 處的電場強度分布圖;(d) 結(jié)構(gòu)在TM2,1 模式共振波長λ=791 nm 處的電場強度分布圖;(e) 結(jié)構(gòu)在TM2,2 模式共振波長λ=531 nm 處的電場強度分布圖Fig.2.(a) The scattering efficiency spectra (the contributions from the first two electric terms (a1,a2),respectively) of the HMM cavity (inset) formed by eight layers of silver (Rin=d=5 nm) and dielectric (s=4 nm).For clarity,the contribution from a2 is magnified 50 times.Top inset shows the total scattering efficiency spectra simulated based on Comsol software (blue triangle) and calculated based on Mie scattering theory (blue line),respectively.(b)—(e) Electric field intensity enhancement distributions of the two dipolar resonances (b) TM1,1 and (c) TM1,2,and two quadrupolar resonances (d) TM2,1 and (e) TM2,2,respectively.

其次,從圖2(a) 中發(fā)現(xiàn),對于直徑僅72 nm的HMM 腔,最小共振波長與直徑的比值接近于6,因此準靜態(tài)近似成立,偶極電分量起主要貢獻,并存在4 個偶極共振模式,分別記為TM1,1,TM1,2,TM1,3和TM1,4,相應(yīng)的共振波長分別為1266,768,533 和425 nm.這里TMn,m的下角標n表示模式對應(yīng)的角動量數(shù),m則為相同模式角動量數(shù)下的次級階數(shù),共振波長越長,次級階數(shù)m越低.該直徑僅72 nm 的HMM 球形腔,支持的最低階TM1,1模式的共振波長達1266 nm,其與直徑的比值接近18,具有深度亞波長特性,基于此原理的透明顯示屏將具有高的分辨率.需要說明的是,由于HMM腔展現(xiàn)出雙曲型色散關(guān)系 (如圖1(b)所示),理論上能夠提供無窮大的波矢k.但這里由于腔的層數(shù)有限,不能嚴格用有效介質(zhì)理論描述,因此共振波長有限[26].另外,電場在腔內(nèi)傳播并在某一層劇烈變化時,有效介質(zhì)理論也會失效[26],從而出現(xiàn)多個共振波長有限的模式.這一點也可以通過接下來的電場分布圖得到驗證.

HMM 腔的電場分布情況,能夠通過(4)—(7)式計算獲得.圖2(b),(c)展示了TM1,1,TM1,2兩個模式對應(yīng)的電場強度增強分布.從圖中可以看出,共振時電場強度得到很大的增強.另外,由于電場的分布展示出二重對稱性特征,也證明了對于這兩個角動量數(shù)n=1 的回音廊共振模式TM1,1(圖2(b)),TM1,2(圖2(c)),均為偶極電模式,其不同之處在于具有不同次級階數(shù)m的模式將電場局域在不同的電介質(zhì)層(例如,TM1,1模式的電場主要局域在2,3 層介質(zhì)中,TM1,2模式的電場主要分布在第1,2 層介質(zhì)中).相當(dāng)于電場在不同殼層發(fā)生了劇烈變化,有效介質(zhì)理論失效[26],進一步驗證了該HMM 腔出現(xiàn)多個模式的原因;另一方面由于電場主要局域在介質(zhì)層,因此和傳統(tǒng)的等離激元模式相比,具有更小的歐姆損耗,模式線寬更窄.圖2(d),(e)展示了TM2,1和TM2,2兩個回音廊模式的電場強度增強分布.由于電場分布展示出四重對稱性,證明這兩個角動量n=2 的回音廊模式均為電四極模式.另外,由于該HMM 腔滿足準靜態(tài)近似,高階模式的貢獻小,因此這里的電場增強也明顯減弱.

當(dāng)去掉上述HMM 腔的最外層介質(zhì)層,值得注意的是,其仍支持4 個偶極回音廊共振模式(詳見補充材料圖S1(online)),因此HMM 腔中銀層是引起電場在腔內(nèi)劇烈變化的關(guān)鍵,數(shù)目決定了回音廊模式個數(shù),且電場高度局域在HMM 腔的介質(zhì)層內(nèi),從而降低歐姆損耗,降低模式線寬.因此,當(dāng)考慮到彩色透明顯示應(yīng)用(構(gòu)建紅綠藍波段的三重窄帶共振),可以將HMM 腔簡化到三層銀和兩層介質(zhì),即可激發(fā)出3 個窄帶的回音廊模式,從而應(yīng)用于增強彩色透明顯示的透明度和亮度.

3.2 實現(xiàn)紅綠藍波段三重窄帶共振的HMM 腔設(shè)計及優(yōu)化

接下來主要研究由5 層銀/介質(zhì)交替包裹組成的HMM 腔(如圖3(a)插圖所示,相當(dāng)于去掉圖2(a)中HMM 腔的最外面3 層)的散射特性.圖3(a)展示了5 層HMM 腔 (Rin=d1=d2=5 nm,s1=s2=4 nm,n1=1.8,n2=1.45,環(huán)境折射率為nb=1.5) 的散射效率譜.可以觀察到,在λ=427 nm (TM1,3模式),λ=548 nm (TM1,2模式)以及λ=865 nm (TM1,1模式) 附近,確實存在3 個模式,證明5 層HMM 腔(包含3 層銀) 有望在紅綠藍波段實現(xiàn)3 個窄帶共振,應(yīng)用于透明顯示.

圖3 (a)5層銀(Rin=d1=d2=5 nm)/介質(zhì)層(s1=s2=4 nm,n1=1.8,n2=1.45)交替包裹組成的球形HMM 腔的散射譜,插圖為HMM 腔的結(jié)構(gòu)示意圖;(b) 改變HMM 腔中銀核尺寸Rin 的散射效率譜;(c) 改變HMM 腔中銀層厚度(保持Rin=5 nm,d1=d2)的散射效率譜;(d) 改變HMM 腔中介質(zhì)層厚度s1=s2 的散射效率譜;(e) 分別改變HMM 腔中第2 層銀層厚度d1 和第1 層介質(zhì)層厚度s1 的散射效率譜;(f) 分別改變HMM 腔中第3 層銀層厚度d2 和第2 層介質(zhì)層厚度s2 的散射效率譜Fig.3.(a) The scattering efficiency spectrum of the HMM cavity (inset) formed by five layers of silver (Rin=d1=d2=5 nm) and dielectric (s1=s2=4 nm,n1=1.8,n2=1.45);(b)–(d) the scattering efficiency spectra of HMM cavities same as the structure used in (a),but with different core radii (b),different thinknesses of the silver layers (c) and different thinknesses of the dielectric layers (d);(e),(f) the scattering efficiency spectra of HMM cavities same as the structure used in (a),but with different thinknesses of the second silver layer (d1) and first dielectric layers (s1) (e) and different thinknesses of third silver layer (d2) and second dielectric layers (s2) (f).

為了得到適用于透明顯示的最優(yōu)HMM 腔,接下來研究結(jié)構(gòu)參數(shù)對回音廊模式的調(diào)性作用.首先,圖3(b)展示了僅改變銀核尺寸時,結(jié)構(gòu)的散射效率譜.發(fā)現(xiàn)隨著內(nèi)核半徑增大,由于延遲效應(yīng)(retardation effect)[28],TM1,1,TM1,2,TM1,3三個模式均發(fā)生紅移.結(jié)合3.1 節(jié)關(guān)于產(chǎn)生多個模式原因的分析,可推斷TM1,1,TM1,2,TM1,3模式分別由最外層到最內(nèi)層銀引起的電場劇烈變化產(chǎn)生,發(fā)現(xiàn)和最外層銀相關(guān)的TM1,1模式隨尺寸變化最敏感,而與最內(nèi)層銀有關(guān)的TM1,3模式,隨尺寸增大紅移不明顯.因此通過改變腔的內(nèi)核半徑,能夠在保證藍光模式位置幾乎不變的情況下,調(diào)諧綠光和紅光波段的模式位置.

其次,由等離激元雜化理論[29]可知,在核殼結(jié)構(gòu)中銀殼層所支持的球模和腔模,及多個銀殼層雜化后的模式之間均會發(fā)生耦合,殼層越薄,耦合作用越強,對模式的調(diào)諧作用越明顯,體現(xiàn)到光譜上即對稱模式 (本文中的回音廊模式) 紅移越厲害;反之當(dāng)殼層厚度增大,耦合作用減弱,模式發(fā)生藍移.當(dāng)厚度繼續(xù)增大,耦合作用體現(xiàn)不明顯,而延遲效應(yīng)[28]起主導(dǎo),則隨著殼層厚度增大,模式發(fā)生紅移.本部分重點關(guān)注殼層厚度(＜10 nm)變化對回音廊共振模式的調(diào)諧作用.首先,保持銀核半徑Rin=5 nm 不變,且銀層和介質(zhì)層厚度分別相同,研究僅改變銀殼層厚度(圖3(c))和介質(zhì)的厚度(圖3(d))時,HMM 腔的散射譜.有趣的是,由于決定TM1,3模式的銀核尺寸不變,TM1,3共振位置幾乎保持不變,而隨著銀殼層厚度(圖3(c))和介質(zhì)層厚度(圖3(d))的增大,相當(dāng)于耦合作用減弱,引起TM1,1(主要受最外層銀和介質(zhì)厚度d2,s2影響)和TM1,2(主要受次外層銀和介質(zhì)層厚度d1,s1影響)模式發(fā)生藍移.仍然是次級階數(shù)最低的TM1,1模式對厚度變化最敏感,且共振強度也隨著殼層厚度的增大得到明顯提高.從圖中還可看出,當(dāng)殼層較薄時,耦合作用較強,模式隨厚度變化藍移更明顯.例如,殼層厚度從d=3 nm(或者s=2 nm)增大到d=4 nm(或s=3 nm),引起TM1,1和TM1,2模式發(fā)生的藍移比殼層厚度從d=6 nm(或s=5 nm)增大到d=7 nm(或s=6 nm)更明顯.但是,在所選的殼層厚度變化范圍內(nèi),發(fā)現(xiàn)TM1,1和TM1,2模式能夠被調(diào)諧到所需的藍光和綠光波段,而TM1,1仍然處于近紅外波段.為此,圖3(e)—(f)給出單獨調(diào)控每層銀殼層厚度和每層介質(zhì)層厚度時的散射效率譜.圖3(e)顯示次外層(第二層)銀厚度d1從4 nm變化到9 nm,次外層(第1 層)介質(zhì)厚度s1從5 nm變化到8 nm,保持其他結(jié)構(gòu)參數(shù)和圖3(a)相同的情況下,3 個模式的移動情況.由于次外層銀和介質(zhì)層厚度增大引起的耦合作用減弱,主要影響TM1,2模式的藍移;但由于和TM1,3模式相關(guān)的銀核半徑不變,TM1,3模式的共振位置幾乎不變;而主要影響TM1,1的最外層銀和介質(zhì)層由于厚度也沒有發(fā)生變化,因此耦合作用的影響不明顯,增大了次外層銀和介質(zhì)層厚度,相當(dāng)于增大最外層銀殼的尺寸,這時延遲效應(yīng)將引起TM1,1模式紅移,更加偏離紅光波段.因此,基于上述分析,如果保持銀核半徑及次外層介質(zhì)和銀殼層厚度均不變,則TM1,2和TM1,3模式將不發(fā)生大幅移動;而僅增大最外層介質(zhì)和銀層厚度,減弱由此因起的耦合作用,僅藍移TM1,1模式,如圖3(f)所示.當(dāng)最外層銀厚度d2從4 nm 增大到10 nm,最外層介質(zhì)層厚度s2從5 nm 變化到9 nm,保持其他結(jié)構(gòu)參數(shù)和圖3(a)的相同情況下,發(fā)現(xiàn)確實TM1,2和TM1,3模式的共振位置幾乎不變,而TM1,1發(fā)生明顯藍移,并從近紅外移動到紅光波段,且TM1,1和TM1,2模式共振的強度逐漸增大.其余結(jié)構(gòu)參數(shù)(介質(zhì)折射率n1,n2)對散射譜的調(diào)諧性,詳見補充材料圖S2(online)).

基于上述優(yōu)化結(jié)果,固定HMM 腔中Rin=5 nm,s1=4 nm,d1=5 nm,和n1=1.8,n2=1.45,進一步分析HMM 腔中最外層銀 (d2) 以及介質(zhì)層厚度(s2) 分別對散射效率譜的影響,從而得到適合透明顯示應(yīng)用的最優(yōu)化結(jié)構(gòu).圖4(a)展示了最外層介質(zhì)厚度s2固定為9 nm 時,最外層銀殼層厚度d2對TM1,1,TM1,2,TM1,3三個模式的影響.和預(yù)期的一樣,隨著銀殼層厚度d2增大,TM1,1模式發(fā)生藍移,強度增大,且發(fā)現(xiàn)當(dāng)d2＞4 nm 時,才能將其調(diào)諧到紅光波段.TM1,2,TM1,3模式的共振位置幾乎不變 (由于對TM1,2和TM1,3模式起關(guān)鍵作用的銀核半徑及第1 層介質(zhì)和銀殼層厚度均不變),但TM1,3強度逐漸減弱.圖4(b)研究了最外層介質(zhì)厚度s2對HMM 腔散射的影響.發(fā)現(xiàn)和圖4(a)中所示的調(diào)諧規(guī)律類似,其中TM1,3模式隨著s2的增大,一直保持在λ=425 nm 處;TM1,2略紅移;TM1,1模式隨著s2的增大發(fā)生藍移,且當(dāng)s2＞5 nm 時,TM1,1模式出現(xiàn)在可見光波段.因此,基于以上得出的結(jié)構(gòu)參數(shù)對模式的調(diào)諧規(guī)律,很容易找到支持紅綠藍波段三重窄帶共振,適用于增強彩色透明顯示的HMM 腔.其余參數(shù)(銀核半徑Rin;介質(zhì)折射率n1,n2;第2 層銀殼層厚度d1;第1 層介電層厚度s1)對模式的調(diào)諧規(guī)律詳見補充材料圖S3(online)),給出了用于提高透明顯示性能的HMM 腔的其他結(jié)構(gòu)優(yōu)化方案.

圖4 固定HMM 腔中Rin=5 nm,s1=4 nm,d1=5 nm,介質(zhì)折射率n1=1.8,n2=1.45 情況下 (a) 同時固定s2=9 nm,銀殼層厚度d2 從0 nm 到10 nm 時,HMM 腔的散射效率譜;(b) 同時固定d2=8 nm,介質(zhì)層厚度s2 從5 nm 到15 nm 時,HMM 腔的散射效率譜Fig.4.(a) The scattering efficiency spectra as a function of the wavelength and the thinkness of the third silver layer (d2) for the HMM cavities with fixed Rin=5 nm,s1=4 nm,d1=5 nm,d2=8 nm,s2=9 nm and n2=1.45;(b) the scattering efficiency spectra as a function of the wavelength and the thickness of the second dielectric layer (s2) for the HMM cavities with fixed Rin=5 nm,s1=4 nm,d1=5 nm,d2=8 nm,n1=1.8,and n2=1.45.

最后,給出一組適用于透明顯示的優(yōu)化結(jié)構(gòu)參數(shù): 銀層厚度分別為Rin=5 nm,d1=5 nm,d2=10 nm;介質(zhì)層厚度為s1=4 nm,s2=9 nm,以及介質(zhì)層折射率n1=1.8,n2=1.45,環(huán)境折射率為nb=1.5.該HMM 腔的散射效率譜如圖5(a)所示,黑色三角形代表用Comsol 軟件模擬的結(jié)果,黑色實線為基于米氏散射理論解析計算的結(jié)果,二者符合得很好,說明該結(jié)構(gòu)在紅綠藍波段支持三重窄帶散射模式,且呈Fano 線型,散射效率均大于6.基于該HMM 腔共振散射的透明顯示器,如圖5(b)所示.透明顯示屏由透明基體和分散其中的球形HMM 腔組成,HMM 腔可以選擇性地散射共振波長附近的光,而對遠離共振波長的光幾乎透明.于是,當(dāng)向該透明顯示屏投射圖像時,因HMM 腔的紅綠藍三重窄帶散射特性,可實現(xiàn)彩色透明顯示.另外,透明顯示器的視角寬度與透明基體中摻入的納米粒子的散射角分布有關(guān),如圖5(b)中插圖所示.圖5(c)—(e) 展示了圖5(a) 所示3 個共振波長附近的散射角度分布圖,說明該HMM 腔確實具有偶極輻射特點;并能夠?qū)⑸⑸涔庀拗圃诤腿肷涔鈯A角為–45°—+45°范圍內(nèi),從而確保在透明顯示應(yīng)用中具有大的觀察視角和高的顯示亮度.上述結(jié)果表明,通過優(yōu)化5 層銀/介質(zhì)交替包裹的HMM 腔的結(jié)構(gòu)參數(shù),可以在紅綠藍波段實現(xiàn)三重窄帶共振,并具有偶極輻射特征,能夠有效提高透明顯示器的透明度,亮度和視角寬度.

圖5 (a) 5 層銀 (Rin=d1=5 nm,d2=10 nm)/介質(zhì)層 (s1=4 nm,s2=9 nm,n1=1.8,n2=1.45) 交替包裹形成的球形HMM腔的散射效率譜,黑色三角形代表用Comsol 軟件模擬的結(jié)果,黑色實線為基于米氏散射理論求解析計算的結(jié)果;(b) 基于HMM腔波長選擇性散射的透明顯示器示意圖;(c)—(e) HMM 腔在偶極共振波長(c)λ≈425 nm (TM1,3),(d)λ≈544 nm (TM1,2),(e)λ≈680 nm (TM1,3)的二維散射角分布圖.其中紅色和黑色曲線分別為散射平面處于和?=0 和?=π/2 的情況Fig.5.(a) The total scattering efficiency spectra based on Comsol software (black triangle) and Mie scattering theory (black line)for the HMM cavity formed by five layers of silver (Rin=d1=5 nm,d2=10 nm) and dielectric (s1=4 nm.s2=9 nm,n1=1.8,n2=1.45);(b) a schematic for a transparent display based on HMM cavities with wavelength-selective scattering;(c)–(e) the 2D scattering angle distribution of the structure at wavelengths of (c)λ≈425 nm (TM1,3),(d)λ≈544 nm (TM1,2),and (e)λ≈680 nm (TM1,3) at dipole resonance.Red and black curves correspond to the case of scattering plane at ?=0 and ?=π/2,respectively.

4 結(jié)論

本文提出一種利用介質(zhì)/金屬交替包裹金屬核構(gòu)成的HMM 腔,以提高彩色透明顯示性能的設(shè)計方案.首先,利用有效介質(zhì)理論,說明由多層介質(zhì)/銀交替包裹銀核形成的球形腔具有雙曲色散特性.然后利用米氏散射理論求解了多層銀/介質(zhì)組成的球形HMM 腔的電場分布,證明該腔支持回音廊模式,能夠把電磁波能量高度局域在腔的介質(zhì)層內(nèi),從而降低歐姆損耗,降低共振線寬.值得一提的是,該結(jié)構(gòu)中銀層的數(shù)目和同階回音廊模式的個數(shù)相同.因此有望構(gòu)建紅綠藍波段的三重窄帶共振,用于彩色透明顯示.其次,本文針對5 層銀/介質(zhì)(3 層銀,兩層介質(zhì))交替包裹組成的球形HMM 腔,詳細分析了結(jié)構(gòu)參數(shù)對回音廊模式的調(diào)諧作用.發(fā)現(xiàn)同時改變最外層介質(zhì)和銀層厚度,能保持TM1,2和TM1,3模式共振位置不變情況下,對TM1,1模式共振位置和3 個模式的強度產(chǎn)生明顯的調(diào)諧作用,從而在紅綠藍3 個波段實現(xiàn)了三重窄帶共振.最后,展示了該HMM 腔的偶極輻射特點,能夠?qū)⑸⑸涔庀拗圃诤腿肷涔鈯A角為–45°—+45°范圍內(nèi),由此證明其具有大的散射角.該HMM 腔可實現(xiàn)紅綠藍三重窄帶共振,并具有寬的散射角,因此,可應(yīng)用于實現(xiàn)高透明度、高亮度和寬視角的彩色透明顯示.