相干布居囚禁振蕩與拉曼失諧的關系*

韓艷晨 李昱東 李維

(中國航空工業集團公司北京長城計量測試技術研究所,計量與校準技術重點實驗室,北京 100095)

1 引言

相干布居囚禁(coherent population trapping,CPT)是指相干雙色激光的頻差與Λ 型三能級原子的基態超精細能級間隔相等時,原子被制備到基態超精細能級的相干疊加態上,產生不吸收激光也不發射熒光的現象,可用于實現低成本、高精度、芯片化的原子鐘和磁力計裝置[1–5].目前,基于穩態過程的CPT 現象已被廣泛地研究[6,7],而瞬態過程研究相對較少.1998 年,意大利國家電子研究所在具有拉曼失諧的銫原子Λ 型三能級結構中觀察到振蕩現象[8].2004 年,韓國標準與科學研究所采用方波進行微波頻率調制,研究了拉曼失諧對CPT 信號振蕩的影響[9].2009 年,北京大學量子電子學研究所從理論方面證明瞬態CPT 現象是一種阻尼振蕩,并使用頻率為100 Hz 的方波進行微波頻率調制,證實了CPT 振蕩與拉曼失諧之間的關系,提出基于CPT 瞬態振蕩現象的原子鐘方案[10].2015 年,該團隊[11]基于雙色相干激光頻率差與Λ 型三能級原子基態能級頻率間隔近失諧時所產生的弛豫振蕩,提出相干布居數拍頻(coherent population beating,CPB)概念,并使用方波對微波頻率調制,研究了銣原子基態超精細能級相干性對CPB 信號的影響.2016 年,俄羅斯新西伯利亞州立大學分別采用方波和正弦波兩種微波頻率調制方式,研究了不同雙色泵浦調制頻率下CPT 瞬態振蕩的演化過程,并從理論和實驗上證實了增大微波調制信號的頻率會增強CPT 信號的瞬態過程,產生瞬態振蕩[12].2019 年,該研究團隊[13]使用正弦波進行頻率調制,發現當調制信號的掃描頻率和掃描寬度近似相等時,利用CPT 共振激發的動力學可以提高原子鐘對比度.此后,研究人員將CPT 瞬態振蕩的研究拓展至同屬于光誘導相干現象的非線性磁光旋轉(nonlinear magneto optical rotation,NMOR)領域[14–16],研究磁場調制的頻率、振幅以及掃描速率對NMOR 瞬態過程的影響.除此之外,隨著研究的不斷深入,基于CPT 瞬態振蕩的潛在應用也被發現并研究,例如基于CPT瞬態振蕩的原子鐘以及磁場測量裝置等[10,17–19].

CPT 的瞬態振蕩現象已被多個研究組發現并從理論和實驗上予以證明,該現象與相干雙色激光頻差和原子基態能級間隔之間存在拉曼失諧有關.不同的頻率調制方式會導致拉曼失諧的變化方式不同,進而引起不同的CPT 瞬態振蕩過程.然而,目前已有的研究大多聚焦于采用方波、正弦波對微波頻率進行調制,探究相干雙色激光頻差發生階躍變化和非均勻變化對CPT 瞬態振蕩的影響[9–12],針對相干雙色激光頻差均勻變化方面的研究相對較少.此外,已有研究表明,掃描速率過快會增強NMOR 瞬態過程[14],但針對掃描速率對CPT 瞬態過程影響的研究仍是空白.本文采用周期性鋸齒波對微波頻率進行調制,實現一個周期內相干雙色激光頻差同時存在均勻變化和階躍變化,并利用87Rb 原子基態52S1/2的超精細子能級F=1,F=2和激發態52P1/2的F=2 所構成的Λ 型三能級結構,探究拉曼失諧的變化方式以及變化速率對CPT 瞬態振蕩的影響.

2 理論基礎

CPT 現象涉及光泵浦和量子干涉兩個過程.圖1 是典型的相干雙色光激發Λ 型三能級結構原子示意圖.其中,|1〉和|2〉表示原子的兩個基態能級,|3〉表示原子的激發態能級.當兩個頻率分別為ω1和ω2的相干光場與三能級原子相互作用時,處于基態能級的原子被泵浦至激發態.處于激發態能級的原子會發生向基態能級輻射,Г用于表示激發態原子的弛豫率,而γ1和γ2表示兩個基態能級之間的弛豫率.三能級結構原子的基態超精細能級頻率間隔為Δ21,與其相互作用的雙色相干激光的頻率差為 ω21(ω21=|ω1–ω2|).Δ1(Δ2)表示頻率為ω1(ω2)的光與能級|1〉和|3〉(|2〉和|3〉)之間的單光子失諧.而雙光子拉曼失諧Δ表示雙色相干激光頻差和原子基態能級頻率間隔之間的失諧量,即Δ=ω21–Δ21.根據圖1 可知,ω21,Δ21,Δ1以及Δ2之間存在如下關系:

圖1 雙色光激發Λ 型三能級原子示意圖Fig.1.A typical Λ energy system coherent bichromatic laser fields.

即雙光子拉曼失諧也可以表示為Δ=Δ1+Δ2.

在上述Λ 型三能級原子結構中,CPT 瞬態振蕩現象可以通過密度矩陣方程進行理論計算[17].由于系統中存在激發態原子的弛豫率Г以及兩個基態能級之間的弛豫率γ1和γ2,密度矩陣算符的演化方程組可以使用劉維爾(Liouville)方程來推導[12].已有研究廣泛采用假設兩束激光拉比頻率相等(均為Ω),且兩束激光與能級之間的單光子失諧滿足Δ1=Δ2的方式,實現簡化計算的目的[10,11].上述Λ 型三能級原子結構滿足Г遠大于γ1,γ2以及Ω,且|3〉能級上的布居數ρ33遠小于|1〉,|2〉能級上的布居數ρ11和ρ22.在此條件下,可以推導得到布居數ρ33的解析表達式[10,11]:

其中

(2)式中第一項表示慢速衰減項,衰減速率為γ2+?2/Γ,第二項和第四項為快速衰減項,衰減速率為Г.通常情況下,Г的數值在108—109量級,而γ2+?2/Γ在103量級,因此忽略(2)式中第二項和第四項.簡化后得到方程:

當ω21嚴格等于Δ21,即Δ=0 時,部分原子被泵浦至兩個基態能級的相干疊加態上,使處于激發態的原子布居數最少,從而產生透射光的增強現象即CPT 現象[20].若ω21與Δ21不相等,即Δ≠0,此時會引起CPT 瞬態振蕩現象.

3 實驗方法及系統

為了探究相干雙色激光頻差同時存在均勻變化和階躍變化時,相干布居囚禁振蕩激發與拉曼失諧之間的關系,搭建了如圖2 所示的實驗測試系統.采用半寬調制的方法,設置微波調制頻率為87Rb 原子基態的超精細能級間隔的一半,即約為3.417 GHz.微波信號與電流源輸出的直流信號(大小約為1.2 mA),經Bais-Tee 耦合后注入波長為795 nm 的垂直腔面發射激光器(vertical cavity surface emitting laser,VCSEL),產生一系列頻率間隔等于微波頻率的邊帶.實驗中利用±1 級邊帶作為與87Rb 原子作用的相干雙色光,通過調整偏振片和1/4 波片,使進入原子氣室的激光變為左旋圓偏光,出射光經光電探測器轉換為電信號.87Rb原子氣室表面纏有無磁加熱絲以及提供弱磁的螺線管線圈,并放入磁屏蔽裝置中.VCSEL 激光器和原子氣室外部均設置有溫度控制裝置,工作溫度依次為75 ℃和40 ℃.利用鎖相放大器和伺服控制器構成的鎖定環路,實現將VCSEL 激光頻率鎖定至原子氣室疊加吸收譜的最低點.

圖2 CPT 信號測試系統框圖Fig.2.Experimental setup for the CPT signal.

采用鋸齒波對微波頻率進行調制,以實現相干雙色激光頻差與87Rb 原子基態能級間隔之間的失諧量同時存在均勻變化和階躍變化.鋸齒波掃描頻率、微波輸出頻率以及拉曼失諧之間的關系如圖3 所示.其中,ω0表示微波源所設置的中心頻率,m表示頻率偏移,f表示鋸齒波的頻率.在使用鋸齒波對輸出微波進行頻率調制過程中,輸出微波頻率由ω0–m變化至ω0+m,掃描寬度為2m,拉曼失諧由–4m變化至4m.在一個鋸齒波周期內,拉曼失諧均勻變化,而在鋸齒波的下降沿處,拉曼失諧發生階躍變化.

圖3 鋸齒波信號與微波頻率和拉曼失諧之間的關系 (a) 用于微波頻率掃描的鋸齒波信號; (b) 微波頻率變化; (c) 拉曼失諧變化Fig.3.The relationships of sawtooth signal,microwave frequency and Raman detuning: (a) Sawtooth signal for microwave frequency scanning; (b) the change of microwave frequency; (c) the change of Raman detuning.

4 結果與討論

4.1 拉曼失諧均勻變化速率對CPT 振蕩的影響

將微波中心頻率和偏移頻率分別設置為3.417340064 GHz 和2 kHz,分別使用頻率為10 Hz和100 Hz 的鋸齒波進行頻率調制.由圖3 可知,當微波源的中心頻率和頻率偏移保持不變,鋸齒波頻率與拉曼失諧變化速率呈正相關.因此,隨著鋸齒波頻率的增加,拉曼失諧均勻變化速率增加.圖4(a)為采用頻率為10 Hz 的鋸齒波調制微波信號所得到的CPT 信號,呈現洛倫茲線型.圖4(b)為頻率為100 Hz 的鋸齒波調制得到的CPT 信號.可以發現當頻率為100 Hz 時,在拉曼失諧均勻增大至0 的過程中(CPT 建立過程),CPT 信號呈現洛倫茲線型; 隨著拉曼失諧進一步增加,CPT 信號出現振蕩現象.已有研究表明,當系統狀態變化速率大于原子弛豫速率時,使原子趨向不同的平衡狀態,從而產生振蕩現象[14].而CPT 現象是相干雙色激光與Λ 型三能級原子相互作用,并隨時間演化的過程.因此,采用頻率為100 Hz 的鋸齒波進行頻率調制,會增大相干雙色光頻率的變化速率,進而增大拉曼失諧均勻變化速率,使CPT 過程偏離穩態,從而產生振蕩現象.

圖4 不同頻率鋸齒波信號調制下的CPT 信號 (a) 10 Hz;(b) 100 HzFig.4.Different CPT signals excited by sawtooth waves with different frequencies: (a) 10 Hz; (b) 100 Hz.

4.2 拉曼失諧變化方式對CPT 振蕩的影響

通過改變微波中心頻率,使激發態原子布居數最少,基態能級相干程度最高,即透射光最強的系統狀態位于鋸齒波的下降沿位置,可以實現在鋸齒波周期內拉曼失諧均勻變化,而在下降沿處拉曼失諧階躍變化.由圖3 可知,當微波調制頻率保持不變時,增大頻率偏移可以擴大掃描寬度,導致拉曼失諧均勻變化的速率增大.同時,也會使發生階躍變化所對應的拉曼失諧增大.因此,使用頻率為100 Hz 的鋸齒波對微波信號進行頻率調制,調整微波中心頻率,并設置不同的頻率偏移,使掃描寬度依次為1,1.5,2,2.5,3 和4 kHz; 發生階躍變化的拉曼失諧依次為2,3,4,5,6 和8 kHz,實驗參數如表1 所列.

表1 微波頻率調制參數Table 1.The modulation parameters of experiments.

使用以上微波頻率調制參數進行CPT 信號表征,結果如圖5 所示.由圖5(a)—(f)可以看出,在每個鋸齒波周期內,均包含CPT 態建立和CPT振蕩激發兩個過程.并且,在CPT 態建立過程中,不同拉曼失諧均勻變化速率所得到的信號線型相同.而當原子被囚禁至相干布居態后,拉曼失諧的階躍變化使CPT 信號出現明顯的振蕩現象,且不同失諧量所激發的CPT 振蕩的幅度基本相同.已有研究表明,CPT 振蕩幅度與基態原子能級的相干程度有關,相干程度越高,則CPT 振蕩幅度越大[11].而基態原子能級的相干程度與CPT 態建立時間有關.在圖5(a)—(f)中,CPT 態建立時間相同,因此不同拉曼失諧所激發的CPT 振蕩幅度基本一致.

圖5 不同拉曼失諧與CPT 信號的關系 (a) 2 kHz; (b) 3 kHz; (c) 4 kHz; (d) 5 kHz; (e) 6 kHz; (f) 8 kHzFig.5.The relationships of different Raman detuning and CPT signals: (a) 2 kHz; (b) 3 kHz; (c) 4 kHz; (d) 5 kHz; (e) 6 kHz;(f) 8 kHz.

為了進一步分析拉曼失諧均勻變化速率對CPT 態建立過程的影響,對圖5(a)—(f)中CPT態建立過程曲線(紅色)進行對稱處理(藍色),并使用洛倫茲函數擬合,如圖6 所示.圖6(a)—(f)均較好地滿足洛倫茲曲線,表明拉曼失諧均勻變化速率不會影響CPT 態建立過程線型.此外,圖6(a)—(f)中,洛倫茲曲線的半峰全寬(FWHM)由2.99減小至1.66.將FWHM 轉換至拉曼失諧,得到CPT信號線寬隨著拉曼失諧均勻變化速率增大而呈現增大趨勢.該變化趨勢與圖4 結果相符,與拉曼失諧均勻變化速率減慢,相干雙色光與三能級原子作用過程近似為穩態有關.

圖6 不同拉曼失諧均勻變化速率條件下,CPT 態建立過程所得信號擬合 (a) 掃描寬度為1 kHz; (b) 掃描寬度為1.5 kHz;(c) 掃描寬度為2 kHz; (d) 掃描寬度為2.5 kHz; (e) 掃描寬度為3 kHz; (f) 掃描寬度為4 kHzFig.6.The CPT signals excited by different change rate of Raman detuning: (a) The scan span is 1 kHz; (b) the scan span is 1.5 kHz; (c) the scan span is 2 kHz; (d) the scan span is 2.5 kHz; (e) the scan span is 3 kHz; (f) the scan span is 4 kHz.

圖7 為不同階躍變化拉曼失諧所激發的振蕩信號頻率的擬合結果.其中,黑色為圖5 中部分CPT 振蕩曲線,紅色為阻尼振蕩函數擬合結果.圖7(a)—(f)曲線能夠較好滿足阻尼振蕩函數,表明拉曼失諧階躍變化可以激發CPT 信號產生阻尼振蕩.擬合得到振蕩頻率分別為2.03,3.05,4.04,5.03,6.05 和8.008 kHz,與發生階躍變化的拉曼失諧大小相等.此外,與圖4(b)相比,二者的振蕩線型有明顯區別.可知,拉曼失諧以較大速率均勻變化所引起的振蕩呈現非諧波行為,而拉曼失諧的階躍變化所引起的振蕩呈現阻尼振蕩過程,該實驗結果與已有研究一致[12,21].

圖7 不同拉曼失諧條件下,CPT 信號的振蕩頻率 (a) 2 kHz; (b) 3 kHz; (c) 4 kHz; (d) 5 kHz; (e) 6 kHz; (f) 8 kHzFig.7.The CPT oscillation frequency excited by different Raman detuning: (a) 2 kHz; (b) 3 kHz; (c) 4 kHz; (d) 5 kHz; (e) 6 kHz;(f) 8 kHz.

圖8(a)為拉曼失諧與CPT 振蕩頻率之間的關系圖,可以看出,隨著拉曼失諧的增加,CPT 信號的振蕩頻率也呈現增加趨勢,并且二者存在相等關系.圖8(b)為拉曼失諧與CPT 振蕩衰減速率之間的關系.根據擬合結果計算得到的阻尼振蕩衰減速率在1.38×103—1.45×103范圍內波動,可以近似認為不同拉曼失諧條件下得到的CPT 振蕩衰減速率相同.由理論模型可知,CPT 振蕩信號的衰減速率僅與激發態原子弛豫率Г、基態原子弛豫率γ2以及拉比頻率Ω有關[8].因此,實驗結果可以較好地符合理論結果.除此之外,利用拉曼失諧與振蕩頻率相等的關系,可以將該系統用于弱磁場強度的測量等領域.

圖8 CPT 信號的振蕩頻率以及衰減速率與拉曼失諧關系圖 (a) 阻尼振蕩頻率; (b) 阻尼振蕩衰減速率Fig.8.The relationships between the oscillation frequency and damping decrement of CPT signals and Raman detuning: (a) The damping oscillation frequency; (b) the damping decrement.

5 結論

本文采用周期性鋸齒波對微波頻率進行調制,使相干雙色激光頻差同時存在均勻變化和階躍變化,從而獲得同時存在均勻變化和階躍變化的拉曼失諧,并研究了拉曼失諧變化方式以及變化速率對CPT 振蕩瞬態過程的影響.研究結果表明,當拉曼失諧均勻變化時,CPT 振蕩激發過程與失諧量的變化速率有關,變化速率過大會激發CPT 信號產生非諧波振蕩行為.當拉曼失諧發生階躍變化時,CPT 信號產生阻尼振蕩行為,且振蕩頻率與拉曼失諧相等.此外,研究發現CPT 態的建立過程中,信號線型與拉曼失諧均勻變化速率無關,均呈現洛倫茲線型; 但信號線寬隨著變化速率減小而減小.相比于方波和正弦波等調制方式,采用鋸齒波對微波頻率調制可以使CPT 態建立和振蕩激發過程的拉曼失諧分別發生均勻變化和階躍變化,實現CPT 態的完全建立和CPT 振蕩的完全衰減過程.