面向循環壽命最優的電池組串-并混聯結構設計方法研究

裴 磊，吳寶坤，王天鷥，盤朝奉

(1.江蘇大學汽車工程研究院，江蘇鎮江 212013；2.江蘇大學汽車與交通工程學院，江蘇鎮江 212016)

隨著電動汽車與儲能系統所需的儲能需求日益增長，其配套鋰離子電池組的拓撲尺寸也在不斷增長。然而，由于制造過程中電池間關鍵性參數的不一致，使得成組電池并不能簡單等效為單體電池性能的克隆與疊加，成組的形式、結構與匹配，都會嚴重影響成組后的整體性能，包括但不限于電池組的可用容量和循環壽命。

這些限制電池成組性能的問題主要來源于組內單體電池的不一致性。在工業應用領域中，電池出廠時的工作電壓、內阻以及可用容量等方面的差異會導致成組電池存在不一致性。同時，隨著不斷充放電循環使用，電池組各單體間的不一致程度將進一步增大，電池組的性能衰減速率也將遠遠大于電池單體的行為，最終制約電池組的整體性能[1]。目前，電池連接方式主要有串聯與并聯，其在安全、性能與成本方面各有優劣。串聯方式使得各單體老化速率趨于一致，而最弱的單體總是決定整個電池組的性能且硬件成本較高；并聯方式則具有一定的自平衡能力和對電池開路故障的容錯能力，但并聯內部電流的不一致現象會加速電池組的“短板效應”。而這兩種連接方式各自的劣勢可以被相互彌補，當串聯電池組中某一單體出現故障時，其電池組電壓平臺將降低，結合并聯方式則可以維持其工作電壓；并聯電池組中的不平衡電流現象也可以通過添加串聯方式進行抑制。因此，尋找出減緩電池組循環壽命衰減的串聯與并聯配置方式，可以最大程度發揮電池組的整體性能，實現儲能系統的效益最大化。

為了最大限度發揮成組電池的整體性能，需要求出指定容量、電壓條件下的最佳串并聯結構，使得電池組的循環壽命最優。為此，需要從電池組建模和尋優策略兩方面進行研究。

在電池組建模方面：文獻[2]以單體等效電路模型為基礎，建立了電池組放電特性的數學模型，并通過不同的串并聯成組實驗驗證了該模型評估放電容量的有效性，但其忽略了工業場景中實際參數間存在的不一致性影響。在明確電池初始制造過程所存在的參數不一致性問題，文獻[3]以電化學熱模型為基礎，同時加入對陰極固體體積分數與溫度的參數變化的考慮，建立起計及老化的鋰離子電池組電化學模型。該模型能夠表征恒定工況下的電池組容量損失軌跡，然而隨著電池組的老化，相同電流倍率在其不同老化階段將產生差異性的影響，這使僅面向恒定工況的電池模型難以預測電池組全生命周期的容量損失軌跡[4]。

在尋優策略方面：文獻[5]采用基于數理統計模擬參數的大規模電池成組仿真方法，并結合并聯支路不均衡電流仿真，通過不斷地對不同串并聯結構的電池組建模仿真分析，遴選出最佳的電池組串并聯結構，結果顯示，電池組先并后串是最佳的連接拓撲，因為該結構將電池組的可用容量最大化并降低了參數的分散性。文獻[6]使用蒙特卡羅模擬來量化隨機采樣下四種典型連接拓撲下參數變化對電池組可用容量和功率的影響，得到了不同拓撲結構電池組的容量均值和方差表達式，結果表明，電池先并后串連接的電池組可以更好地降低電池參數變化的影響，獲得更高的性能，大大提高可用容量和能量利用率。文獻[7]提出了表征電池組容量分散性的容量極差和容量分散度指標，基于電池Thevenin 等效電路模型構建電池組模型并仿真得出了最大化電池組可用容量的組合方式。上述仿真分析遴選的方法在面臨大型陣列設計過程中存在的眾多拓撲問題時，逐一建模工作量巨大且可擴展性差。

為了兼顧電池組循環壽命預測的準確性與最佳結構尋優的高效性，本文提出一種面向循環壽命最優的鋰離子電池串并聯結構優化設計方法，其具體流程如圖1 所示。首先，在經典Thevenin 模型上添加對活性鋰損失與對隨容量損失變化的特征參數的計算，進而結合對組內不一致參數的表征，完成對電池組老化行為的刻畫。其次，從囊括商用成組方式的典型結構出發，基于所述電池組建模方法構建典型結構模型并仿真以形成預測樣本集；在此基礎上，利用預測樣本集并結合非線性推衍預測方法，得出所有結構的循環壽命，最終完成對最佳拓撲結構的標定。

圖1 整體算法流程圖

1 電池組老化行為建模方法

為了準確預測電池組的循環壽命，本節分別從單體電池的老化行為表征與電池組參數不一致性影響分析兩個方面開展了針對性的研究工作，具體流程對應圖1 中的“面向循環壽命最優的電池成組串并聯結構設計方法”下的“單體Thevenin 老化行為模型”與“電池組老化行為模型”環節。

1.1 單體電池老化行為模型

不同于新電池建模僅需要考慮其在短時間尺度下的動態行為，對于老化電池的建模則需要在典型動態行為建模的基礎上，考慮到模型中各個參數在電池長時間尺度運行過程中的性能衰退與數值演變，故對非全新電池行為的建模需要同時兼顧其“動態”與“老化”兩個方面。

1.1.1 短時間尺度下的單體電池動態行為

在短時間尺度下，刻畫出單體電池瞬時的電壓行為是模型的基礎。在考慮電池的電特性與系統實際的采樣能力下，選擇Thevenin 等效電路模型作為建?；鶞?，其具體模型形式與數學表達式分別如圖2與式(1)所示。圖中：Ubat為電池端電壓，V；Ibat為流經電池的總電流，A；OCV為電池的開路電壓；Ro、Rp分別為電池的歐姆與極化內阻值，Ω；Cp為極化電容；ηo、ηp分別為歐姆過電勢與極化過電勢，V；Ip為電池的擴散電流，A。

圖2 Thevenin模型

進一步地，本文將闡述電池容量損失的連續遞推計算方法，以及構建容量損失與單體模型各參數的關系，進而將經典模型的適用范圍從短時間尺度拓展至長時間尺度。

1.1.2 長時間尺度下的單體電池老化行為

在長時間尺度下(即隨著電池不斷老化)，與電池健康狀態高度相關的特征量如開路電壓、歐姆內阻則會發生變化。因此，捕捉電池的容量損失與其特征量變化的動態行為則是建模的重點。在容量損失行為方面，在電池的循環老化過程中，SEI 的生成與增長過程中鋰離子的消耗是導致容量損失的主要原因[8]。為此本節基于文獻[9]中所建立的容量損失遞推計算的集總參數模型，得到活性鋰損失(LLI)與等效充電時間的關系，如式(2)所示。

式中：θ1～θ3為待實驗確定的系數；Tk、Tstd分別為第k時刻的溫度與標準溫度(Tstd=303 K)；Δtchg,k為兩次監測期間的充電時間，h；Closs,k為第k時刻的電池容量損失，Ah。

在特征量隨容量損失變化的行為方面，在電池容量衰減的同時，電池的OCV曲線也會發生對應的影響?；谖墨I[10]在電極電勢聯合坐標系下的變化規律分析可知：隨著電池的老化，電池的OCV曲線與其荷電狀態(SOC)的整體對應關系并不會發生變化，而是僅僅體現為在高SOC電壓平臺的逐漸消失。為此，通過進行不同老化狀態的電池OCV曲線標定實驗[如圖3(a)所示]，可以插值得到不同健康狀態(SOH)條件下電池的開路電壓三維曲面，如圖3(b)所示。圖3(a)中OCV曲線標定實驗具體流程如下：在單體電池標準循環老化實驗(1C/25 ℃)過程中，于其初始狀態及每200 次循環后，對其進行一次放電倍率為1/20C的滿放電實驗，進而得到其在不同SOH下的OCV-SOC曲線。

圖3 OCV曲面獲取

電池容量損失在影響電池OCV參數的同時，同樣會對電池的內阻情況產生對應的影響?；谖墨I[11]中對于LLI 損失與電池歐姆內阻增量之間作用關系的理論分析，得到其內阻增量與其電池容量損失之間的函數關系，如式(3)所示。

式中：α1、α2為需要通過實驗確定的模型參數。

此外，對于單體模型中的RC 環節，由于其數值主要取決于電池材料自身的擴散速率與粒子半徑，而二者又主要受到活性材料損失的影響，所以在電池的常規老化階段，其隨電池容量損失的變化量值可以忽略不計[4]。

1.1.3 電池行為模型老化參數獲取

為獲取單體模型在長時間尺度下的老化相關參數與分布情況，4 節電池被串聯以同步進行標準循環老化實驗(1C/25 ℃)，且每隔指定循環數，分別標定各單體容量等參數，具體實驗流程如圖4 所示。

圖4 單體電池老化參數標定實驗

基于所得各電池容量及內阻變化情況，分別對式(2)與式(3)進行最小二乘參數擬合，進而獲取電池老化參數的分布情況，容量損失與內阻增長的擬合效果如圖5 所示。

圖5 容量損失與內阻增長的擬合效果

1.2 電池組老化行為模型

在電池組建模仿真前，各電池特性參數需率先設定于電池組模型中。目前，通過對各單體電池進行性能測試實驗與參數辨識是標定電池組模型的常規手段，而需要大規模電池組建模仿真時，實驗方法失效。根據現有研究結果發現：同批次電池的內阻與容量等初始參數相互獨立且均遵循高斯分布[12-14]。因此，通過統計部分電池參數以獲取符合正態分布的電池初始參數分布，解決了大規模電池組初始參數獲取困難這一難題。故此，本文以儲能及商用車領域廣泛應用的磷酸鐵鋰/石墨(LFP/GIC)電池為研究對象，對將要進行成組實驗的部分電池樣本分別進行容量標定與混合脈沖功率特性(HPPC)實驗，并利用最小二乘法辨識模型參數，進而獲取基礎電池模型在短時間尺度下的初始參數分布情況，如表1 所示。

表1 初始參數分布情況

此外，各電池間的內阻、容量、電壓等參數不一致將導致個別單體率先達到電壓截止條件，故仿真過程中需實時監測各電池電壓，以避免率先達到電壓截止條件的電池出現過充或過放情況。以磷酸鐵鋰/石墨電池為實驗樣本，成組使用時各單體電壓vi(V)的充放電壓限制如下：

2 基于典型結構的電池組循環壽命推衍預測方法

在給定電池陣列設計條件下，為了尋優最大限度減緩電池組循環壽命的連接結構，現有研究的解決方法為對所有結構進行建模仿真。該方法存在著自動化程度低、超大規模無法窮舉、大規模電池組計算量大等問題。為此，本節提出一種推衍預測方法：基于有限多個囊括商用成組形式的典型結構與所述電池組建模方法得到的典型結構循環壽命，通過多元回歸與神經網絡方法進行預測，最終實現對最佳拓撲的標定，從而解決了大型陣列無法窮舉、計算量大等問題，具體流程對應圖1 中“面向循環壽命最優的電池成組串并聯結結構設計方法”下的“循環壽命推衍預測方法”環節。

2.1 典型結構的選擇

在工業應用領域，電池成組方式至多為從模組到電池包，主要包括先串后并結構、先并后串結構以及兩者結合的混聯結構。此外，在預測過程中，作為預測樣本的典型結構應盡可能呈均勻分布，以降低在樣本密集處過多訓練而在樣本較少區域訓練痕跡不明顯所導致預測能力較差的概率。基于以上原則，本文分別選取電池組總電池數為16、32、64、128的不同串并聯結構作為典型結構，具體可分為先串后并與先并后串順序結構，如表2 所示。

表2 電池組典型仿真結構

2.2 電池組循環壽命推衍組合預測方法

在推衍預測方面，由于拓撲結構到循環壽命為非線性的映射過程，故選取非線性預測領域中較為經典的多元回歸與BP 神經網絡方法。此外，作為預測方法輸入量的連接結構，需被數字化表示以供預測網絡識別。這里，連接結構通過包含串并聯數目的1×4 向量完成描述。例如，“先4 串后4 并”結構通過[4,4,1,1]矩陣完成描述。其中，為避免預測方法參與識別上述串并聯順序類型而影響預測效果，分別對兩類串并聯順序結構進行訓練與預測。例如，“先2 并2 串再2 并”結構與“先2 串2 并再2 串”結構均以[2,2,2,1]矩陣描述。

(1)多元回歸

多元回歸預測是研究多個自變量與一個因變量之間回歸關系的預測方法。對于拓撲結構與循環壽命之間的非線性關系而言，我們選擇帶常數項、線性項與交叉項的多元回歸模型，如式(5)所示。

(2)BP 神經網絡

BP 神經網絡模型作為一個非線性模型，優于處理復雜模糊的映射關系且不需知數據的分布形式和變量間的關系[15]，可用于拓撲結構性能的推衍預測。因訓練樣本不多，單次回歸預測誤差較大，為減小回歸預測的誤差，取100 次預測結果的中位數作為最終的預測結果。

此外，由于單項預測方法往往僅包含預測樣本集的部分信息，通過一定規則組合各單項方法以包含更全面的預測信息，從而降低預測出現更大偏差的概率[16]。組合預測方法的計算公式如下：

這里采用的算法均為經典的多元回歸與BP 神經網絡算法，相關算法在MATLAB 中實現。不同的是，訓練樣本集由本節所提典型拓撲結構及其電池組模型的仿真結果構成。

3 實驗與結果分析

為了驗證本文所提電池組建模方法和循環壽命推演預測方法的有效性，本節以儲能及商用車領域廣泛應用的磷酸鐵鋰/石墨電池為實驗對象，以可囊括所有拓撲結構類型的最小陣列為設計對象(即串并聯數均為4 的4×4 電池陣列)，通過串-并混聯結構設計方法，獲取最優結構并結合成組老化實驗，驗證所獲最優結構的有效性。

3.1 推衍預測效果驗證

在推衍預測環節，考慮到所有結構的循環壽命是由典型結構的仿真結果推衍預測所得，故推衍預測方法的精度驗證，均選擇對應拓撲結構下的模型仿真值作為參考值。這里，在給定4×4 電池設計陣列下，分別得到電池組老化行為的模型仿真值、基于典型結構的推衍預測值及其間誤差如表3 所示。需要說明的是，為了與3.3 節中實物實驗的循環次數保持統一，仿真與推衍結果均選擇1 000 次循環作為預測終點，即表中的SOH值均為1 000 次循環后的預測值或仿真值。可以看出，預測誤差被控制在±2%以內。

表3 推衍預測結果與誤差 %

3.2 最優結構獲取

將所述電池組串-并混聯結構設計方法在MATLAB-Appdesigner 中進行封裝，形成可視化圖形界面軟件，如圖6(a)所示。利用該軟件，通過對目標參數的輸入(初始參數分布、老化參數分布、運行工況)，即可自動獲取所有結構下的循環壽命值，如圖6(b)所示，最優結構即為“先2 并2 串后2 并2 串結構”。

圖6 所有結構的循環壽命

3.3 電池組老化行為模型與尋優結果驗證

為了驗證所述建模方法與尋優結果的準確性，在電池組模型方面，分別選取目前經典的“先4 并后4 串結構”與根據本文所提方法得到的循環性能最佳的“先2 并2 串后2 并2 串混聯結構”，作為驗證樣本，進行標準循環老化實驗，如圖7 所示。考慮到兩種電池組初始參數不一致的差異影響，選取的兩種成組結構的電池初始參數分布情況如表4 所示，可以看出，兩類結構的成組初始參數分布不一致差異程度較小，故參數不一致差異的影響可以被忽略。

表4 兩種結構的電池初始參數分布情況

圖7 電池組老化實驗

對選取的成組結構在1C/25 ℃、滿充滿放條件下進行累計1 000 次循環的老化實驗，其中充電采用恒流-恒壓(CC-CV)，放電采用恒流(CC)方式。同時，對所建電池組模型在相同工況下進行循環充放電仿真，兩種結構容量變化的測量、仿真結果與誤差如圖8 所示?？紤]到初始的不一致參數分布，仿真結果取5 次仿真后的中位數。為了直觀反映電池在整個壽命周期中的容量衰減趨勢，電池的容量情況將以電池的SOH形式進行表述，如式(7)所示。

圖8 磷酸鐵鋰電池組模型預測效果與誤差

式中：C0為額定容量。

可以看出，所建模型在不同串并聯結構下均具有良好的容量損失軌跡預測精度，整個老化過程中預測的最大誤差與均方根誤差分別控制在5%與3%以下，該實驗結果證明了所提建模方法在預測容量損失軌跡方面的有效性；同時驗證了基于本方法所得最優混聯結構在老化速率方面，明顯優于傳統經典先并后串結構；進而證明了電池組串-并混聯結構設計方法的有效性。

4 結論

為了獲得給定電壓、容量設計條件下循環壽命最優的串并聯結構，本文分別從電池組老化行為建模與推衍預測兩方面提出了面向循環壽命的最優電池組串并聯結構選擇方法。在電池組建模方面，在經典電池動態模型的基礎上，添加對電池在短時間與長時間尺度下老化行為的描述，進而結合對組內不一致參數的描述，從而完成對電池組老化行為的刻畫。在推衍預測方面，從囊括商用成組方式的典型結構出發，基于所述電池組建模方法構建典型結構并仿真以形成預測樣本集；進而結合非線性推衍預測方法，得出所有結構的循環壽命，最終完成對最佳拓撲結構的標定。

為了驗證所提模型與預測方法的效果，本文以磷酸鐵鋰/石墨電池為研究對象，在串并聯數均為4的設計陣列下，對先4 并后4 串結構與先2 并2 串后2并2 串混聯結構在1C/25 ℃、滿充滿放條件下分別進行了循環老化仿真分析與實驗驗證。結果表明：(1)所提電池組建模方法在不同串并聯結構中均能以較高的精度預測容量損失軌跡；(2)所提推衍預測方法能較為準確地推衍預測所有結構的循環壽命，進而遴選出最佳的串并聯結構。