氟化鎂微瓶腔光頻梳光譜分析及優化*

郭狀 歐陽峰 盧志舟 王夢宇? 譚慶貴 謝成峰? 魏斌 何興道

1) (南昌航空大學,光電信息感知技術與儀器江西省重點實驗室,南昌 330063)

2) (重慶聯合微電子中心,硅基光電子中心,重慶 401332)

3) (中國空間技術研究院西安分院,西安 710000)

1 引言

回音壁模式微腔由于具有模式體積小、品質因子高等優勢,能極大地增強微腔內部光與物質相互作用[1],已成為研究光學頻率梳的理想微納光學器件之一.如今,微腔光頻梳已成為研究熱點,在激光雷達、光學頻率合成器、光學原子鐘、相干光通信等眾多領域中具有潛在的應用前景.2007 年,Del’Haye 等[2]在二氧化硅微腔中利用增強的非線性效應首次實現了光頻梳.2011 年,Kippenberg等[3]發現色散的存在會引起微腔內激發的相鄰諧振模式不等距,影響光頻梳產生過程中四波混頻的相位匹配條件,導致光頻梳的跨度有限.色散和非線性的相互作用是決定光頻梳穩定性及帶寬性能的關鍵.2014 年,Herr 等[4]利用色散與非線性、增益與損耗的平衡,首次在氟化鎂晶體微腔中實現了高相干性、高穩定性的鎖模態克爾孤子光頻梳,開辟孤子微腔光頻梳的新研究領域.高重頻、低功耗的特點使其成為可靠的小型化光源,然而在強色散情況下,微腔內諧振模式分布不均勻,其激發的光頻梳的光譜帶寬范圍仍然具有局限性.

通過精密色散工程設計,國內外已經有許多課題組在多個材料體系平臺中實現了光頻梳產生,如氮化硅、氟化鎂、氮化鋁、二氧化硅等.由于微腔的材料色散不可改變,所以一般的設計方法圍繞結構色散進行調控,當微腔具有寬范圍、平坦的近零反常色散時,等間距的級聯四波混頻將會激發,產生寬帶光頻梳.2016 年,Brasch 等[5]通過設計波導橫截面實現了具有反常色散的氮化硅微環腔,利用切倫科夫輻射色散波實現了1300—2000 nm 范圍的孤子光頻梳;2019 年,Sayson 等[6]通過設計不同主半徑的氟化鎂楔形微盤腔實現了零色散點的偏移至C 通信波段,實現了1083—2670 nm 跨越倍頻程范圍內的可調諧參量振蕩,并證明了光頻梳的四波混頻過程是通過高階色散相匹配的;2020 年,Liu 等[7]在氮化鋁微環腔中通過設計波導截面的底角、環寬度及高度調控不同偏振模式下的色散,實現了寬帶范圍內反常色散調控;2023 年,Gu 等[8]通過改變二氧化硅楔形微盤腔的直徑、厚度及楔角調控微腔的反常色散,實現了在1000—2200 nm 倍頻程范圍內的孤子光頻梳.上述色散工程方法主要通過設計旋轉對稱微腔的半徑尺寸及截面結構調控方位角模式分布去實現反常色散的優化,由于結構色散通常是正常的,所以一般要求在感興趣波段附近選擇具有反常色散的材料,而這將阻礙在任意中心波長處產生具有任意重復頻率的光頻梳.Savchenkov 等[9]通過調節氟化鈣橢球微腔的曲率激發具有反常色散的軸向模式,彌補了氟化鈣材料在可見光波段的正常色散,實現了可見光區域光頻梳的產生.因此,利用橢球形微腔的軸向模式可以消除方位角模式對色散調控的限制,提高色散調控的靈活性.

在此類橢球形微腔中,微瓶腔的軸向模式更具顯著性,由于自身強非球面引起的高度非簡并共振[10],當瓶腔的半徑沿著瓶長軸方向變化時,不同階數的軸向模式被激發,使其具備優異的色散管理潛力.近期已有報道基于熔融石英微瓶腔[11–13]軸向模式管理反常色散產生低重復頻率的克爾光頻梳,但熔融石英材料具有對周圍濕度敏感的特性,不利于光頻梳長期穩定激發.相比之下,氟化鎂晶體材料穩定、對周圍濕度不敏感,且具有超高的品質因子、較小的熱光系數、寬帶透光范圍等優良特性[14],使其在非線性光學領域研究中具有潛在的應用價值.目前,關于氟化鎂晶體微瓶腔軸向模式開展色散工程及光頻梳的研究較少,對于微瓶腔色散的精確求解及優化缺少系統性的分析研究.

本文研究了氟化鎂微瓶腔光頻梳光譜特性,以微瓶腔的模式場解分布及非線性LLE (Lugiato-Lefever equation)為理論模型,首先采用有限元法(FEM)詳細研究了不同曲率半徑下氟化鎂微瓶腔的色散分布,接著利用最佳曲率半徑的微瓶腔研究了在不同軸向模式激勵下的色散分布,最后采用分步傅里葉法求解非線性LLE 方程,研究不同軸向模式下色散對光頻梳光譜性能的影響.

2 理論模型與計算方法

2.1 微瓶腔色散計算方法

微瓶腔是具有圓柱對稱性的長軸諧振器,其幾何結構如圖1 所示,尺寸參數主要包括長軸Lb、短軸直徑Ds(半徑Rs)及最大直徑Db(半徑Rb),微瓶腔模型的輪廓可以由近似拋物線函數進行擬合,可以表示為[15]

圖1 微瓶腔光頻梳示意圖Fig.1.Schematic diagram of the microbottle resonator optical frequency comb.

其中,z為沿瓶軸中心的長度,?k為瓶腔輪廓的曲率.在克爾非線性效應引發四波混頻(FWM)產生克爾光頻梳的同時,微瓶腔內受激拉曼散射(SRS,ARS)也會發生,當微瓶腔的相鄰諧振模式處于拉曼增益帶寬范圍并在腔內功率滿足其閾值功率時,將激發拉曼光頻梳.圖1 中ωp為泵浦光子,藍色ωs和ωs1為不同的信號光子,ω1為閑置光子,紅色ωs和ωAs分別為斯托克斯光子和反斯托克斯光子.

微瓶腔的色散主要由材料色散和結構色散組成.材料色散是由泵浦波長對應的材料折射率變化引起的,可以通過群速度色散參數(GVD)來量化[16],利用以下公式計算:

其中Ai和Bi是由不同材料決定的系數,將(3)式代入GVD 中對λ求二階偏導數,可以得到二階色散的材料色散曲線.

微瓶腔的結構色散不僅受瓶腔尺寸參數影響,還受其內部激發的軸向模式影響.橢球形微瓶腔支持兩類高品質回音壁模式,即耦合進入微瓶腔的光不僅能在赤道面以閉環的方式進行傳播,還能沿著諧振腔軸在兩個轉折點Zc間來回螺旋傳播,其表達式為

當光沿著半徑變化的瓶軸傳播時,激發的軸向模式是解除簡并的,多個有效腔重疊將會產生密集的諧振模式,激發高階軸向模式,會極大地影響諧振模式頻率分布.微瓶腔的諧振模式頻率可以表示為[17]

其 中,Um=m+αp(m/2)1/3+(3/20)(m/2)-1/3,αp為Airy 函數的p階根,當p=1,2,3 時,αp=2.3381,4.0897,5.5205 ; ?Em=4Um?k/Db;m為方位角模式數;q為軸向模式數;n0為泵浦波長為λ0時的有效折射率.

由于色散體現在微腔的有效模式折射率隨諧振模式頻率的改變而改變,因此微瓶腔的結構色散可以從(5)式相鄰諧振模式頻率的變化中計算出來.根據色散的定義,微瓶腔的角向模式自由光譜范圍和結構色散可以表示為

通過結合(2)式與(6)式,可以得到微瓶腔的總色散計算表達式:

通過結合(5)式與(7)式,微瓶腔的二階色散可以表示為

通常情況下,二階色散還可以表示為

二階色散系數的符號β2<0 或D>0 時,可以反映微腔處于反常色散,而二階色散的數值雖遠大于其他高階色散,但高階色散的作用不能夠忽略.對m階角向模式的相鄰諧振角頻率ωμ按照泰勒級數展開,可以得到含有二階以上的高階色散計算表達式[18]:

其中,μ是相對中心模式m的模式數;D1,D2,Dint(μ)分別是表征微瓶腔自由光譜范圍、二階色散、總色散的參數.

為了優化微瓶腔的色散處于反常色散區域接近零色散,本文采用有限元法(FEM)對氟化鎂晶體微瓶腔色散進行精確求解[19].如圖2 所示,在有限元求解器中構建微諧振器模型,通過計算得到諧振頻率νm與有效模式折射率的特征值,對其分析處理可以得到色散數據.微腔色散求解流程分為3 個步驟: 1)只考慮結構色散,對材料施加恒定的近似折射率,初步求解一系列諧振頻率;2)同時考慮材料色散和結構色散,將上一步求解的諧振頻率導入Sellmeier 方程中,計算出有效模式折射率,然后多次迭代求解獲取精確的諧振頻率;3)對包含材料色散和結構色散的準確特征諧振頻率進行分析處理,獲取色散數據.

圖2 色散求解流程Fig.2.Dispersion solving process.

2.2 光頻梳求解模型

在對微瓶腔的色散進行計算求解后,可以得到在感興趣波段附近的色散優化數值,將其代入微腔光頻梳的求解模型中,可以分析色散對光頻梳光譜性能的影響.對于微瓶腔內光場的動態演變,采用非線性LLE (Lugiato-Lefever equation)來描述.為了更好地分析光頻梳的演變規律,對其進行無量綱處理,可得到LLE 的歸一化形式[20]:

式中,δ是歸一化失諧系數;ξk是歸一化色散系數,ξk=Lβk(2π/τR)k/α,L是微腔周長,τR是傳輸一圈的時間,α是微腔總損耗系數,βk是色散系數,k為階數;t是快變時間;τ是慢變時間;S是歸一化泵浦功率;E是光場強度;θ∈(-π,π) ;fR是與材料相關的拉曼響應系數,對于氟化鎂材料而言為0.16;hR(t) 是拉曼時間響應函數,其表達式為[21]

其中,τ1=11.2 fs ,τ2=34 fs .

采用分步傅里葉法(split-step Fourier method)對歸一化LLE 進行求解,首先利用傅里葉變換將時域上的微分方程轉換成頻域上的代數方程,通過對頻域上的方程進行數值求解,最后將求解結果通過傅里葉反變換轉換回時域上的解.由此,可以分析不同軸向模式下的色散以及不同高階色散對光頻梳光譜特征的影響.

3 實驗結果與分析

3.1 微瓶腔曲率對色散的影響

結構色散在不同尺寸量級的微腔中會體現不同的作用,分別研究了微瓶腔的瓶長軸Lb及最大半徑Rb對色散的影響.為了消除軸向模式造成的干擾,在有限元求解器中僅求解軸向模式為零(q=0)的基模諧振模式.如圖3(a)所示,設定Rb=400 μm,Rs=300 μm,分析不同瓶軸長度對色散的影響.在1553 nm 附近,隨著Lb的增大,微瓶腔的曲率逐漸減小,微瓶腔色散處于反常色散區域(D>0),但總體變化不大,色散呈現逐漸減小的趨勢,色散數值約為0.08 ps/(nm·km) .

圖3 (a)不同瓶軸長的色散分布;(b) q=0 的微瓶腔軸向模式場分布Fig.3.(a) Dispersion distribution for different bottle axis lengths;(b) axial mode field distribution of the microbottle resonator for q=0.

通過以上數據可知,微瓶腔的長軸對色散影響不大,為了獲得較弱的反常色散需要選擇較大Lb.如圖4 所示,設定Rs=300 μm,Lb=800 μm,分析最大半徑Rb對色散的影響.圖4(a)為二階色散求解結果,在1553 nm 附近處微瓶腔的色散處于反常色散區域,當Rb從400 μm 增大到600 μm 時,隨著曲率增大,色散值從零色散附近開始逐漸增大.微瓶腔的總色散求解結果如圖4(b)所示,當微瓶腔的曲率半徑為400 μm 時,其總色散為反常色散(曲線開口向上),隨著曲率半徑的增大,總色散曲線開口張開程度變小,反映出反常色散數值逐漸增大.

圖4 不同最大半徑的色散分布 (a)二階色散;(b)總色散Fig.4.Dispersion distribution with different maximum radii: (a) Second order dispersion;(b) total dispersion.

由此可以看出,微瓶腔的最大半徑Rb能夠顯著改變色散分布,對于較小曲率半徑的微瓶腔,結構色散的調控作用越大,能夠實現弱反常色散的調諧.由于材料色散是固有的,因此在對微瓶腔的色散進行優化時,需要選擇相對小的曲率半徑,利用結構色散調控總色散的分布,使其總色散數值為接近于零的反常色散,利于光頻梳的高效率激發.

3.2 微瓶腔軸向模式對色散的影響

在經過尺寸參數優化后,微瓶腔色散可以被優化為接近于零的反常色散,設定Rb=500 μm,Rs=300 μm,Lb=800 μm,分析不同軸向模式對色散的影響.如圖5(a)所示,在軸向模式數q=0時,其群速度色散類似于赤道面上的色散分布,隨著高階軸向模式的激發,其零色散點往長波長方向移動,在1553 nm 附近時,其色散數值為1.04 ps/(nm·km) .當軸向模式數增大為q=40 時,微瓶腔的色散數值為0.31 ps/(nm·km),表現出較弱的反常色散,而進一步增大軸向模式數為q=80,其色散數值為–1.86 ps/(nm·km),微瓶腔此時呈現正常色散.

圖5 (a)不同軸向模式的色散分布;(b) q=40 的軸向模式場分布Fig.5.(a) Dispersion distribution of different axial modes;(b) axial mode field distribution for q=40.

實驗中,不同軸向模式的激發可以通過改變錐形光纖耦合位置與瓶中心的距離Zc來實現[22].通過(4)式與(5)式計算得出激發不同模式(m,p,q)對應的Zc,當泵浦波長為1553 nm,僅考慮一階徑向模式時,移動錐形光纖距離瓶中心Zc=8.98 μm,可激發基模軸向模式(2770,1,0);當Zc=81.51 μm時,可激發低階軸向模式(2726,1,40);當Zc=115.86 μm 時,可激發高階軸向模式(2682,1,80).因此,通過調節錐形光纖與微瓶腔的耦合調控軸向模式數可以更靈活調控微瓶腔色散,并且當距離合適時可以實現零色散.

3.3 微瓶腔軸向模式和高階色散對光頻梳的影響

微瓶腔的軸向模式會極大地增大微腔內部的諧振模式密度,尤其在高階軸向模式下會改變色散的正負特性,將直接影響微腔內部克爾非線性效應和受激拉曼效應的激發效率,改變光頻梳的光譜特征分布.選用Rb=500 μm ,Rs=300 μm ,Lb=800 μm尺寸參數的氟化鎂微瓶腔作為研究對象,微瓶腔曲率大小為 ?k=0.002236 μm-1,自由光譜范圍 FSR=λ2/(2πnRb)=0.56 nm .設定泵浦光中心波長為1553 nm,光場傳輸一周的時間τR=6 ps,傳輸周長L=2π×500 μm ,損耗系數α=9×10-5,將不同軸向模式下的色散參數歸一化后代入LLE方程中,選擇合適的歸一化泵浦功率及失諧參量分析光頻梳的演變規律[23].

在只考慮二階色散的情況下,選擇較小的歸一化失諧量δ=0.7,研究不同軸向模式數q對光頻梳光譜特性的影響.如圖6(a)所示,當q=0 時,其二階色散β2=-1.30 ps2/km ,歸一化色散ξ2=-0.0497.設定歸一化泵浦功率S=0.6 時,可以得到14 × FSR 的圖靈環態克爾光頻梳.保持功率不變,當q=40 時,其二階色散為β2=-0.37 ps2/km,歸一 化色散ξ2=-0.0142 ,可以觀察 到24 × FSR的圖靈環態克爾光頻梳產生.對于圖靈環態光頻梳,反常色散值越小,相鄰模式接近等距,相位匹配更容易滿足,其重復頻率越大,光頻梳的帶寬越寬.當增大泵浦功率S=1.7 時,可觀察到31 × FSR克爾光頻梳的產生,并在1468 nm 處產生了反斯托克斯光頻梳,其頻率偏移量為11.18 THz,在氟化鎂材料拉曼頻移12.3 THz 范圍內.這是由于微瓶腔的相鄰諧振模式處于調制不穩定態增益范圍和拉曼增益帶寬范圍的重疊區域中,且拉曼閾值功率大于克爾閾值功率,當腔內功率同時滿足克爾閾值功率和拉曼閾值功率時,將激發克爾-拉曼光頻梳[24].

圖6 軸向模式和功率對光頻梳光譜演化的影響 (a) q=0,S=0.6;(b) q=40,S=0.6;(c) q=40,S=1.7;(d) q=80,S=0.785;(e) q=80,S=0.795;(f) q=80,S=0.825Fig.6.Influences of axial mode and power on the spectral evolution of optical frequency comb: (a) q=0,S=0.6;(b) q=40,S=0.6;(c) q=40,S=1.7;(d) q=80,S=0.785;(e) q=80,S=0.795;(f) q=80,S=0.825.

如圖6(d)所示,進一步增大軸向模式數q=80 時,其二階色散為β2=2.19 ps2/km,歸一化色散ξ2=0.0838,設定S=0.785,此時可在1466 nm和1641 nm 處觀察到一階拉曼增益峰的產生,一階斯托克斯與反斯托克斯頻移分別為10.36 THz,11.46 THz,當增大功率S=0.795 時,可以在拉曼增益峰處得到3 × FSR 的拉曼光頻梳.進一步增大功率S=0.825 時,拉曼效應得到增強,產生了4×FSR 的拉曼光頻梳,同時還在1553 nm 處觀察到了少量克爾光頻梳產生.這是由于在高階軸向模式的作用下,微瓶腔的色散變得正常,很難滿足克爾光頻梳的產生條件,受激拉曼效應占據主導地位,相比于反常色散條件下,在較小的泵浦功率下激發了拉曼光頻梳.

然而高階色散的作用不可忽略,通過增大失諧參量,研究不同高階色散下光頻梳演變規律.在相同的基模軸向模式q=0 時,在1553 nm 處求解得出其三、四階色散分別為β3=0.05 ps3/km ,β4=-1.49×10-4ps4/km,歸一化色散分別為ξ3=0.001914,ξ4=-5.7×10-6.如圖7(a),設定歸一化泵浦功率S=2.8,失諧參量δ=2.2,當引入三階色散時,在孤子光頻梳的短波長1475 nm 處觀察到了色散波的產生,這是由三階色散誘導切倫科夫輻射產生的,光頻梳帶寬被展寬為1472—1601 nm;當引入負四階色散時,孤子光頻梳的色散波移至1470 nm處,但其強度被抑制,呈現出不連續的光譜;當考慮正四階色散時,孤子光頻梳光譜在1474—1602 nm上連續,色散波在1479 nm 處得到增強,帶寬有所減弱.

圖7 不同高階色散對孤子光頻梳的影響 (a)—(c)腔內光譜圖;(d)—(f)孤子頻域演化圖;(g)—(i)孤子時域演化圖Fig.7.Influence of different higher order dispersions on the soliton optical frequency comb: (a)–(c) Intracavity spectrograms;(d)–(f) soliton frequency domain evolution;(g)–(i) soliton time domain evolution.

從以上仿真結果可以看出,橢球形微瓶腔的結構色散主要受最大半徑和高階軸向模式數影響.在相同的基模軸向模式下,隨著微瓶腔最大半徑的減小,曲率逐漸減小,微瓶腔的色散可以轉變為較小反常色散,存在一個合適的最大半徑使其接近零色散.當微瓶腔半徑選定后,選擇性激發適宜的高階軸向模式時,微瓶腔的色散可以被調諧至近零反常色散和弱正常色散區域.當微瓶腔處于弱反常色散區域時,克爾非線性效應強于受激拉曼效應,在較小失諧參量和泵浦功率下先激發了克爾光頻梳,當腔內功率增大到同時滿足克爾閾值功率和拉曼閾值功率時,將激發寬帶克爾-拉曼光頻梳.當激發微瓶腔的高階軸向模式使其處于弱正常色散區域時,腔內受激拉曼效應強于克爾非線性性效應,可以在較小的失諧和功率下先激發純拉曼光頻梳,隨著功率增大,諧振模式處于調制不穩定態增益范圍內,在1550 nm 附近激發了少量克爾光頻梳[25].此外,在基模軸向模式下分析了不同高階色散對光頻梳的光譜演變影響,在合適的失諧和泵浦條件下將歸一化三階色散及四階色散代入到LLE 方程中仿真孤子光頻梳,證明了克爾孤子光頻梳的帶寬可以在三階色散和正的四階色散作用下被展寬[26],這將為前期色散工程提供設計思路.

4 結論

本文在微瓶腔模式場理論基礎上結合有限元法對氟化鎂微瓶腔的色散進行精確求解,討論了微瓶腔在不同曲率及軸向模式下的色散分布,并在優化的色散數值下分析了不同軸向模式和高階色散對光頻梳光譜性能的影響.研究結果表明,在微瓶腔的曲率參數瓶頸半徑、瓶軸長及最大半徑中,半徑對微瓶腔的色散調控效果最強.半徑越小,結構色散的作用越強,微瓶腔的反常色散將呈現減弱趨勢,但根據仿真結果,最大半徑不宜小于400 μm,否則將使氟化鎂微瓶腔在通信波段附近呈現正常色散.此外,通過微瓶腔的低階軸向模式,可以進一步優化反常色散接近零色散,而當激發微瓶腔的高階軸向模式時,可以調控微瓶腔的色散至正常色散區域,實現色散的動態調控.相比于拉曼光頻梳,克爾光頻梳除了需要達到閾值功率外,還需要有反常色散條件,依據兩者的不同,在較小的失諧參量下通過改變泵浦功率和軸向模式可實現純克爾光頻梳向克爾-拉曼光頻梳、純拉曼光頻梳的轉變,為光頻梳的光譜優化及多種光源實現提供解決辦法.最后,通過引入基模軸向模式下的三階及四階高階色散至LLE 方程中,證明了三階色散可以產生色散波增大孤子光頻梳光譜帶寬范圍,正四階色散可以增強色散波的,而負四階色散將抑制色散的強度,使光譜不連續.因此,在前期色散工程設計時需要考慮高階色散,優化其基礎色散數值,以激發寬帶光頻梳.

采用的有限元法為色散精確求解提供思路,研究的氟化鎂晶體材料微瓶腔可以從曲率及軸向模式兩個維度上去實現調控,特別針對微諧振器在制備完成后其幾何參數定型的問題,其特殊的軸向模式可以在不改變瓶微尺度半徑情況下在近零反常色散與正常色散之間切換,使其在非線性光學研究中具備實際靈活應用性.通過設計微瓶腔的最大半徑控制相位匹配條件[27],可以在控制色散的同時也能選擇性激發受激拉曼效應和克爾非線性,為多種光源如中紅外拉曼激光器、寬帶克爾-拉曼孤子光頻梳產生提供借鑒思路.