基于雙柔性電極模擬叉指圖案電極的液體介電泳研究*

尚修霆 陳陶 諶靜 徐榮青

(南京郵電大學電子與光學工程學院、柔性電子(未來技術)學院,南京 210023)

1 引言

潤濕即流體在接觸固體時沿其表面擴展,發生在可能由氣體或其他流體組成的環境中,可通過改變固體表面材料、表面特性(表面化學、微米或納米級形貌)、或引入外來的能量(電磁等)來改變潤濕程度[1].表征潤濕系統的中心特征是接觸角,被定義為在三相接觸線處固體表面的切線與液體-流體界面的切線之間的角度[2].

改變固液潤濕程度的方式主要有電潤濕和介電泳效應.電潤濕效應通過施加電壓以修正三相接觸線能量平衡,來改變接觸角大小[3,4].其驅動采用平板電極,表面沉積導電液體,并在兩者之間增加薄介電層以增強電容現象,加強電荷累積,產生更強的電場力,但存在接觸角滯后和飽和效應[5,6].相比之下,介電泳效應因克服電潤濕的局限性而受到關注.液體介電泳效應即介電液體中偶極子被極化后,于非均勻電場中受力不平衡而產生的運動.雖然液體介電泳調諧需要更高的驅動電壓,但與介電潤濕消耗的功率數量級相同[7],且被廣泛應用于微流控芯片[8–10]和光流控[11–13]等領域.例如Frozanpoor等[14]利用液體介電泳中液滴的固-液界面處高電場開發了一個液滴驅動平臺,引入潤滑層并使用迭代方法通過電壓驅動不同體積的去離子水滴,實現通過控制液體介電泳力來控制液滴的潤濕行為和液滴-液界面的特性.Li 等[15]進行了一項結合使用介電泳立和慣性力的研究.通過結合與通道相同高度的3D 側壁電極和收縮/膨脹(CEA)結構,擴大介電泳力的作用范圍,實現了一種新的細胞分選和分離方法.Chen 等[16]制作了一種可調諧面內光流控透鏡,以圖案化ITO (氧化銦錫)沉積玻璃作為電極,0—260Vrms電壓下通過介電泳力連續調節硅油-空氣界面從凹到凸,實現焦距從–1—+1 mm的連續變化.這里Vrms為交流電壓的有效值.同時為獲得可控的非均勻電場,最理想的方案是使用圖案化電極,這消除了對復雜控制系統或制造大量小電極的需要,從而降低了總體復雜性和成本.通常選擇ITO 等導電材料以光刻、離子束蝕刻等方式形成平面圖案電極,再通過噴涂、旋涂等方式形成介電層.平面圖案化電極在具有良好穩定性的同時,制作工藝較為復雜且難以實現三維的可調光學器件的驅動,目前對于驅動電極的探索,主要集中于電極形狀和材料的改進.例如Lu 等[17]選擇聚二甲基硅氧烷制成的柔性基板,通過蝕刻形成透明同心電極以實現一定程度的彎曲,制成柔性基底的介電液體透鏡.Shahini 等[18]基于石墨烯透明且柔韌、可以傳輸可見光的特性,將其作為電極材料,在聚合物膜發生較大變形以實現不同透鏡設計的要求且不損壞電極的情況下增加視野.Almoallem和Jiang[19]采用雙面電極的設計以增強電場強度,驅動介電泳液體透鏡實現14° 接觸角變化的同時大幅度降低了驅動電壓.Nakano 等[20]提出了一種具有形成正弦波形的蛇形間隙的微電極,相比于多條平行放置和連接的直線組成的叉指微電極,提高了介電泳阻抗測量的靈敏度,可實現微通道層流中的細菌的捕獲.

本文基于外裹絕緣介電層且互不導通的雙柔性線性電極,通過密排于平板基底形成二維平面線墻,模擬叉指圖案電極實現液體介電泳效應.理論分析了“液滴-叉指平面線墻”介電泳驅動液滴模型,得到了液滴接觸角與外加電壓的變化關系式.進一步,在0—250Vrms電壓下實驗測量了新模型接觸角變化范圍可達 [58°,90°],同時實驗未觀察到明顯的接觸角滯后和飽和現象.本文研究的“液滴-叉指平面線墻”介電泳驅動液滴模型為三維可調光器件提供了理論和實驗基礎.

2 結構及原理

2.1 結構設計

圖1 展示了“液滴-叉指平面線墻”介電泳驅動液滴模型結構.將互不導通的雙柔性電極緊密間隔排布(顏色僅用于區分),由于其靈活可塑的特性,沿著平面基板纏繞,形成平面矩形線墻.兩線各有一端預留部分的介電層被去除,作為驅動電壓輸入輸出端口,另兩端線頭懸空棄用(圖1(a)).在柔性電極線墻的水平表面涂覆疏水層(圖1(b)中綠色部分),能夠增大初始接觸角且填充了柔性電極之間的縫隙,因此本柔性電極線墻可模擬平面叉指圖案電極.但圓柱形電極密排后形成的模擬平面存在微觀起伏,與光滑平面相比,液滴與線墻表面接觸產生額外的面積增量,在下文予以考慮.外加電壓時,線墻表面的液滴(圖1(c)中藍色部分)將在介電泳力的驅動下形變.與平面叉指圖案電極一致的是,由于周期性電極產生穿過電極的能量勢壘,液滴運動將被限制在沿電極方向,這一現象會被后面實驗驗證.

圖1 基于雙柔性線性電極構造的“液滴-叉指平面線墻”模型 (a)雙柔性電極線墻排布;(b)疏水層涂覆;(c) “液滴-叉指平面線墻”模型Fig.1.The “droplet-interdigitated planar line wall” model based on double flexible linear electrodes: (a) Double flexible electrode wire wall arrangement;(b) coating hydrophobic layer; (c) the “droplet-interdigitated planar line wall” model.

2.2 工作原理

經典介電泳裝置,即“固體圖案電極+絕緣層+電介質液滴”模型,(固體圖案電極表面由薄絕緣介電層覆蓋)通過給電極施加電勢差V0,電勢從固體表面指數衰減到液體中,穿透深度為δ,由

給出.根據泊松方程,半無限電介質液體中電勢的解形式為

其中k=2π/T,T為電場周期,結合(1) 式,可得δ=T/π.

固體表面以氣體作為環境介質的電介質液滴(厚度為h)潤濕性由固-氣、固-液、液-氣界面產生的表面自由能的局部最小值給出,以3 種界面張力γsv,γsl和γlv為特征,由接觸角θ來表征.該局部能量最小值由楊氏方程描述:

由于電介質液滴被驅動,固-液界面侵入固-氣界面以致增加少量固-液接觸面積 ?A,使表面自由能改變 (γsl-γsv)?A,同時液-氣表面積增大 ?Acosθ,導致表面自由能增加γlv?Acosθ.在不均勻電場和液滴足夠厚(h?δ)情況下,會消耗外部的能量-ε0(εl-1)V02?A/(2δ)(液滴直接處于空氣中).液滴處于平衡狀態時,總的能量守恒,因此接觸角θV由下列公式給出[21]:

基于本文模型結構考慮,需要修改(4)式以適應相鄰電極間起伏間隙面積的增量.將施加電壓V后的固液界面張力γsl從最初修改為

其中γsl(0) 是未施加電壓時的界面張力;Ad,Ar和Ag分別是驅動電極、接地電極和電極線徑之間的間隙區域的面積;At是組合的總面積;Vd,Vr和Vg是各區域上方電介質層上的分壓.Vd和Vr的值與其面積的相對比率成反比(AdVd=ArVr).在(5)式中,因為沒有電極嵌入間隙區域下方,故Vg=0 .將(3)式與(5)式結合,可以得到施加電壓與接觸角之間的關系[22]:

如(6)式所示,接觸角變化與驅動電極、接地電極之間的面積比以及它們之間的間隙面積有關.本文所設計“液滴-叉指平面線墻”模型,需要優化方程大括號中的修改幾何因子,對于給定的電壓,當Ad和Ar相等并且Ag最小化時獲得最大角度變化.所設計的柔性電極線墻組成即驅動電極與接地電極規格相同,通過假設液滴覆蓋的每個子電極的面積遠小于液滴所覆蓋的總面積,從而平均電極和間隙面積上方的界面能變化,故Ad/Ar=1 .又因為液滴到圓柱形電極之間的距離始終為絕緣介電層厚度,且遠小于電極尺寸,可認為Ag=0 ,故結合(6)式,且在電極直徑為d的柔性線性電極線墻中,T=πd,故穿透深度δ=d,可得

為“液滴-叉指平面線墻”模型接觸角變化公式.

3 仿真及實驗

3.1 仿真及結果分析

為驗證本文模型電場分布類似于平面叉指圖案電極電場分布,選取3.5 個周期通過COMSOL軟件進行仿真.電壓歸一化設置為0—100Vrms,頻率設置為1000 Hz.

設置柔性線性電極直徑及平面叉指圖案電極寬度為0.1 mm,絕緣介電層厚度為8 μm,平面叉指圖案電極間距為16 μm,其電場分布如圖2 所示,其中曲線表示等勢線,不同顏色表示電勢的強弱,疏密的程度表示電場的強弱.

圖2 不同形狀電極仿真結果 (a)柔性電極線墻;(b)平面圖案叉指電極;(c)柔性電極線墻電場模仿真結果Fig.2.Simulation results of electrodes with different shapes: (a) Flexible electrode wire wall;(b) planar pattern interdigitated electrodes;(c) simulation results of electric field mode of flexible electrode wire wall.

圖2(a),(b)分別為兩種電極垂直于光軸方向的電勢分布圖.從圖中等勢線的分布可以看出,此方向的電場力是介電泳驅動力的主要組成部分,兩種電極結構此方向的電場分布規律也幾乎相同,但柔性線性電極等勢線分布比平面圖案叉指電極更加密集,表明柔性線性電極周圍電場更強,具有更大的介電泳驅動力.作近似計算,將相應數值分別代入(6)式與(7)式,計算出電壓的二次項系數分別為8.16×10–6與8.81×10–6,其中平面圖案叉指電極的數值略小.這表明實際情況下,電壓相同時,柔性線性電極產生更強的電場對液體進行介電泳驅動,這一結果也印證了仿真結果對比.圖2(c)為不同水平高度處,柔性線性電極對應電場模數值.紅色和黑色曲線分別代表介電層內與介電層外電場模數值分布.電場強度經過介電層后,峰值由7.2×106V/m 衰減至1.8×106V/m,分布比較穩定,利于驅動液體介電泳.

分別固定柔性線性電極絕緣介電層厚度為8 μm,以電極線徑為變量,取值從0.08 mm 增至0.2 mm.固定柔性線性電極線徑直徑為0.1 mm,以絕緣層厚度為變量,取值從4 μm 增至12 μm.其位于電極絕緣介電層表面0—0.5 mm 高度處電場模數值如圖3 所示.

圖3 電極表面0—0.5 mm 處電場模 (a) 不同線徑下電極表面電場模;(b) 不同絕緣層厚度下電極表面電場模Fig.3.Electric field modes at 0–0.5 mm height on the electrode surface: (a) Electrode surface electric field modes with different wire diameters;(b) electrode surface electric field modes with different insulating layer thickness.

由圖3(a)可知,本模型中,電極形狀為圓柱形,電極線徑為0.08 mm 較小時,電極形貌接近尖端電極,電場強度變大,其數值峰值約為2.0×106V/m.隨著線徑增大至0.2 mm,電極形貌接近平板電極,電場模數值峰值減小至1.1×106V/m,這表明本模型中電極構造相對于平板電極具有優勢.由圖3(b)可知,經過絕緣介電層后,電極表面電場強度呈指數衰減.絕緣介電層厚度為4 μm 較小時,電場模峰值約為2.5×106V/m,隨著厚度增至12 μm,電場模峰值減小至1.1×106V/m.考慮到電極線徑增大,兩電極中間也隨之間隙增大,即使涂覆疏水層后液體也可能會滲透.同時相比于絕緣介電層厚度增加所導致的電場強度衰減,線徑增加影響程度較低,所以可通過降低介電層厚度或是優化介電層材料來降低電場強度的衰減.

3.2 實驗及結果分析

采用直徑為0.1 mm 的金屬銅線作為柔性導電芯,表面涂有主要組成為8 μm 厚度聚酯(εr=3,Elektrisola 定制)的柔軟絕緣介電層,纏繞于玻璃基板上形成線墻,并涂覆6%的Teflon@AF1600烘干固化作為疏水層.將5 μL 乙二醇(εr=37)液滴置于柔性電極線墻中央.函數發生器(ATF20A,ATTEN)產生頻率為1000 Hz 的正弦交流信號,通過電壓放大器(PZD350,Trekinc.)放大作為交流驅動電壓源.為更準確表達接觸角的變化情況,采用接觸角測量儀以俯視(xOz面)和側視(xOy面)兩視角相結合的方式對液滴形貌進行拍攝記錄,對側拍圖像進行接觸角擬合測量.

圖4 為在電壓由0 升至250Vrms時液滴形貌的拍攝結果,其中圖4(a),(b)為俯拍視圖,圖4(c),(d)為側拍視圖.液滴輪廓初始狀態俯視圖中為圓形,升高電壓時,在介電泳力作用下沿著柔性電極縱向擴展為圓角矩形,無橫向擴展變化.電壓回退時,從側視圖中可見液滴輪廓恢復至原始狀態,電壓升高的前進和電壓后退的過程中無明顯的遲滯.在整個實驗過程中,沒有觀察到接觸角飽和的現象.

圖4 液滴形貌變化示意圖 (a),(b)分別為初始狀態及250 Vrms 電壓下液滴俯視圖;(c),(d)分別為電壓升高和下降時液滴側視形貌Fig.4.Schematic diagram of droplet morphology changes: (a),(b) Vertical view of droplet in initial state and 250 Vrms voltage respectively;(c),(d) side view of droplet during voltage rise and fall.

以20Vrms為電壓間隔對液滴變化過程進行側拍記錄,通過擬合法測量前進和后退接觸角數據如圖5 所示.在圖5(a)中,黑色和紅色的曲線分別代表實驗測量的前進和后退接觸角,藍色曲線為(7)式代入相應參數值計算出的理論值.0 升至250Vrms電壓的過程中,接觸角逐漸從90°下降到58°,變化過程基本符合理論預期,變化范圍約為32°,前進與后退接觸角無明顯遲滯.圖5(b)為接觸角余弦差值擬合圖,顯然初始接觸角與加壓后接觸角余弦差值和電壓平方成線性關系,符合(7)式的理論預期,余弦值的變化范圍約為0.5.

圖5 液滴接觸角及余弦差值關系圖 (a)液滴前進及后退接觸角與理論接觸角對比;(b)接觸角余弦差值擬合Fig.5.Schematic diagram of droplet contact angle and cosine difference diagram: (a) The comparison between the forward and backward contact angle of the droplet and the theoretical contact angle;(b) the fitting of the contact angle cosine difference.

4 結論

本文設計了基于雙柔性線性電極構造的“液滴-叉指平面線墻”介電泳模型,理論研究了新模型接觸角隨外加電壓變化關系,實驗演示0—250Vrms電壓范圍內接觸角變化了32° 符合理論預期.利用柔性電極線墻模擬叉指圖案電極,使介電泳驅動方式由二維化的平面電極轉換為一維化的柔性線性電極,因其靈活可塑,方便形成三維立體腔體,可適用于更加復雜的器件結構.