工作場所放射性氣溶膠粒徑分布研究

張峰 李鵬翔 李煜 王瑞俊 任曉娜

關鍵詞：氣溶膠；粒徑分布；放射性核素；工作場所

前言

工作場所放射性氣溶膠的濃度和粒徑分布是職業人員呼吸道內照射劑量評價中的重要參數。目前對于吸人放射性核素致人體待積有效劑量，常規計算方法通常假定氣溶膠中所包含的放射性核素可通過呼吸作用全部進入工作人員呼吸道內，且核素內照射轉換因子采用ICRP默認值。而在實際情況下，氣溶膠在人體呼吸道的沉積部位和沉積量與粒徑大小有關，若評估內照射劑量時，直接采用核素內照射轉換因子，即簡單認為氣溶膠粒徑單一，這種情況計算得到的內照射劑量與實際值差別較大。因此，在進行內照射劑量估算前需要獲取工作場所放射性氣溶膠的粒徑分布情況，從而使劑量估算結果更可靠。

由于生產工藝的不同，工作場所放射性氣溶膠的粒徑分布情況也有所差異。場所氣溶膠屬于封閉狹小空間，在研究粒徑分布過程中，還需要關注取樣代表性問題。Anderson分級采樣器是一種撞擊式分級采樣器，它可以根據氣溶膠的空氣動力學尺寸和特性，采用慣性撞擊原理采集各級粒徑氣溶膠。

文章基于計算流體力學方法，利用Fluent軟件對某選定場所進行數值模擬，并根據流場模擬結果選擇代表性采樣點位。接著使用8級撞擊式采樣器捕集場所氣溶膠，并對各級濾膜中鈾濃度和210Po活度濃度進行分析，從而獲得場所氣溶膠中放射性核素粒徑分布規律。

1實驗部分

1.1實驗材料及儀器

濃鹽酸，分析純，廣州西隴化工有限公司；硝酸，分析純，廣州西隴化工有限公司；氫氧化鈉，三氯化鐵均為分析純，國藥集團化學試劑有限公司；抗壞血酸，鹽酸羥胺，209Po標準工作溶液：0.0387Bq/mL（介質為2.0mol/L HCl，參考日期為2013年7月29日）；銀質鍍片，20mm×0.2mm，Ag>99.9%；高純環境采樣專用石英纖維濾膜，81mm，北京賽福萊博科技有限公司；水為去離子水。

Anderson分級采樣器，20-800，美國Tish公司；a譜儀，7200-8型，美國CABERRA公司；恒溫振蕩器，THZ-82，常州國華電器有限公司；微量鈾分析儀，WGJ-III，杭州大吉光電儀器有限公司。

1.2實驗方法

1.2.1某場所的三維建模和數值模擬

基于計算流體力學（CFD）方法，利用Fluent軟件對某放化實驗室進行數值模擬。首先根據場所尺寸及進風／排風口位置等建立三維模型，使用風速儀測量進風、排風口風速后，設定邊界條件，并對流場進行模擬，并根據流場分布特征確定代表性采樣點位。

1.2.2撞擊式分級采樣器采樣過程

在某場所代表性點位進行采樣，采樣器為Ander-son 8級撞擊式采樣器。根據采樣器的使用要求，0級、1級采用環形濾膜，2級-7級采用圓形濾膜，7級濾膜后加裝后備濾膜，采樣速率為28.3L/min。裝好各級濾膜后記錄采樣開始和結束時間，需注意采樣時間不得超過10天，防止采樣器微孔堵塞。每次采樣結束后使用酒精對采樣器進行擦拭清潔。

為滿足分析要求，用于210Po活度濃度分析的氣溶膠樣品每次采樣體積大于300m3。根據HJ840-2017《環境樣品中微量鈾的分析方法》，氣溶膠采樣體積大于10m3，即可測量，此次采樣每一級都裝有濾膜共計8個濾膜，因此要求用于鈾濃度分析的氣溶膠樣品每次采樣體積大于100m3。

1.2.3濾膜樣品中鈾濃度的分析

采樣結束后將各級濾膜取出，轉移到石英坩堝內，置于75℃馬弗爐中灼燒10h去除有機物。之后將0-7級分別剪碎到250mL錐形瓶中，加入50mL 7.5 Mol/L硝酸溶液。將錐形瓶放置在140℃電熱板上浸取2h。一次浸取后將浸取液使用中速定量濾紙過濾，錐形瓶用超純水反復沖洗2～3次。將濾膜和過濾后的殘渣再次轉移到錐形瓶內，二次加熱浸取2h。浸取結束后過濾得到浸取液。將裝有浸取液的燒杯放置在電熱板上，蒸至近干。加入約60mL蒸餾水，用濃硝酸和氫氧化鈉溶液將樣品溶液pH調至3.5左右。將調好pH的溶液過濾后定容至100mL容量瓶中，搖勻后備用。使用微量鈾分析儀，參照《環境樣品中微量鈾的分析方法》HJ 840-2017對各級濾膜中的鈾濃度進行測定。

1.2.4濾膜樣品中210Po活度濃度的測定

采樣結束將各級濾膜剪碎后分別轉移至250mL錐形瓶中，加入50mL6mol／L鹽酸，一定量的209Po示蹤劑，150℃加熱浸取2h后過濾，將濾紙和濾膜殘渣再次轉移至原錐形瓶中，加鹽酸重復加熱浸取2h并過濾。

濾液中加入一定量的鐵載體（10mg/mL），攪勻，用氨水調pH至9，攪拌多次，離心，沉淀用70mL0.5mol／L鹽酸溶解轉移至錐形瓶，加入一定量抗壞血酸和鹽酸羥胺溶液，搖勻，投入銀片，自沉積3h，銀片取出后用自來水、蒸餾水、無水乙醇沖洗晾干后a譜儀測量。

2實驗結果和分析

2.1場所流場模擬

在開始采樣前首先對使用計算流體力學（CFD）模擬技術對某場所進行了房間建模和流場分布研究。選擇的某場所位于放射性綜合實驗樓內的一間實驗室，如圖1（a）所示，對該場所進行了三維建模，房間內有1個進風口和1個排風口，均位于房間頂部，風速儀測得進風口（0.25*0.25m）風速為0.8m/s，排風口（0.2*0.3m）風速為4.3m/s，房間門近地面漏縫處風速為0.6m/s。

如圖1（b）所示，對場所的流場分布情況進行了模擬計算，包括整體流場分布情況、進風口垂直剖面流場分布情況、排風口垂直剖面流場分布情況和門縫所在剖面流場分布情況。得到該場所的流場特征如下：

（1）進風口所在垂直風向形成由上到下的風速柱，受地面阻礙后向水平方向發散；

（2）氣流由門縫進入向房間里端流動，受墻壁阻礙后轉向左上方排風口方向流動，在房間里端形成右下至左上的明顯渦流；

（3）渦流情況：

水平方向（x-y方向）：在房間內側形成逆時針渦流；在房間里端立柜角落形成兩個相反方向渦流；在進風口所在位置左側形成逆時針渦流。

垂直方向：y-Z方向在進門左側區域進風口附近形成順時針渦流；X-Z方向在進風口與排風口之間形成順時針渦流。

為了保證采樣結果的合理性及有效性，應盡量避開房間內渦流明顯區域，且采樣器進氣口避開門縫及進風口氣流，因此在某場所內共設置了兩個代表性采樣點位。

采樣點1：房間進門左側區域，進風口至門中間位置，采樣器沿y方向左進右出（背對門方向）；

采樣點2：進風至排風口區域中間距地1.5m左右，采樣器沿y方向左進右出（背對門方向）。

2.2場所采樣結果

2.2.1場所氣溶膠中鈾的粒徑分布

在2021年12月到2022年2月期間，使用An-derson 8級撞擊式采樣器在某場所采樣點1和采樣點2先后共采集了八批樣品，樣品編號分別為S1-S8（其中S1、S2、S5、S6在采樣點1進行采集，S3、S4、S7、S8在采樣點2進行采集）。采樣完成后，將各級濾膜從采樣器中取出進行樣品前處理，使用微量鈾分析儀進行了鈾濃度的測定，結果見表1。

由表1中S1-S8采樣濾膜中鈾濃度的測量結果可以看到，在初步實驗中，由于S1-S4在采樣期間場所通風不處于常開狀態（每天開啟10h），持續的采樣會降低場所內的氣溶膠濃度，導致場所氣溶膠中鈾濃度的測量結果整體上要比S5-S8樣品的測量結果低。在進一步實驗中，S5-S8在采樣期間保持通風處于常開狀態，氣溶膠中鈾濃度范圍為1.55～1.93ng/m3，各級濾膜含量受到環境顆粒物粒徑分布的在0.15～0.20ng/m3之間波動（如圖2所示），4或5級濾膜測得的鈾濃度略高，但各級濾膜測量結果差別不大，無明顯的粒徑分布規律。

2.2.2場所氣溶膠中210Po的粒徑分布

在2022年10月和12月期間，分別使用Ander-son 8級撞擊式采樣器在某場所代表性采樣點位1和2共采集了兩組場所氣溶膠樣品（S9和S10），采樣體積為403m3和432m3。對各級濾膜中210Po含量進行了分析，測量結果見表2。

各級濾膜中210Po活度濃度分布如圖3（a）和圖3（b）所示，各級濾膜對應的場所氣溶膠粒徑與210Po活度濃度百分比的關系如圖3（c）所示。從圖中可以看出，210Po活度濃度隨粒徑呈現“單峰”型正態分布，兩批樣品測得的粒徑分布規律基本一致，其中7級濾膜上（空氣動力學直徑為0.43um）測得的210Po活度濃度最大，活度濃度范圍為（90.3～105.7）uBq/m3，占比為（37.0～43.9）%。

造成天然鈾和210Po粒徑分布規律差異的主要原因為兩種放射性核素氣溶膠的生成機理不同。空氣顆粒物中本身存在鈾元素，而氣溶膠中210Po主要是由環境中析出的222Rn衰變產生子體210Pb、210Po并被顆粒物吸附后形成的。210Pb的游離態原子產生后約在40s～3min時間內迅速與大氣氣溶膠結合，通過成核、凝結和吸附等途徑形成亞微米顆粒物，在一定氣象條件下通過對流等作用很快充分均勻混合。顆粒物粒徑越小，比表面積越大，210Pb更容易與小粒徑顆粒物結合，從而衰變產生210Po放射性氣溶膠，因此粒徑分布峰值出現在0.43um。

3結論

各級粒徑范圍的氣溶膠中天然鈾濃度和210Po活度濃度隨粒徑分布呈現出不同的變化規律。在持續通風的條件下各級濾膜中測得的鈾濃度相差不大，各級濾膜含量受到環境顆粒物粒徑分布的在0.15～0.20ng/m3之間波動，沒有明顯的粒徑分布規律。210Po活度濃度隨氣溶膠粒徑呈“單峰”型正態分布，7級濾膜上（空氣動力學直徑為0.43um）測得的210Po活度濃度最大，其活度濃度范圍為（90.3～105.7）uBq/m3，占比為（37.0～43.9）%。從天然鈾和210Po的粒徑分布規律可以看出，由于二者的形成機理不同，210Po更容易吸附在小粒徑顆粒物上，而鈾的粒徑分布規律不明顯。后續工作將以此為基礎開展后處理廠等工作場所中超鈾核素氣溶膠的粒徑分布研究，并探究粒徑分布與內照射劑量貢獻之間的關聯，提升場所氣溶膠一內照射監測結果的準確性。