基于7Li(p,γ)8Be共振核反應伽馬源的光核嬗變實驗原理驗證研究

葉 杉,劉伏龍,薄 楠,2,3,王浩然,2,3,程 浩,李弘偉,吳 笛,楊婉莎,2,3,魏繼紅,2,3,馬田麗,樊啟文,王志強,劉毅娜,宋明哲,劉蘊韜,賀創業,*,郭 冰

(1.中國原子能科學研究院,北京 102413;2.北京師范大學 核科學與技術學院,北京 100875;3.北京師范大學 射線束技術教育部重點實驗室,北京 100875)

核電是能源可持續發展戰略的需求,但在核電站運行過程中,放射性核廢料的產生不可避免,因此,核廢料的穩妥處理對于核電站的發展至關重要。目前,核廢料的主要嬗變方式為中子嬗變,相關研究已很多[1-3],文獻[4]給出了一些主要放射性核廢料的熱中子反應截面,大多數核廢料的熱中子反應截面較高,但仍有一些放射性核廢料的中子反應截面較低,導致使用中子核嬗變方式的效率不高。且在中子嬗變中也會將核廢料中一些穩定核素轉化為新的長壽命放射性核素。因此,在目前研究背景下,需探索一種新的嬗變方式作為中子嬗變的補充,進而高效處理核廢料。

20世紀80年代,前蘇聯科學家提出了利用光核嬗變處理核廢料的想法,并開展了相應的研究工作[5]。光核嬗變可使用的高能伽馬源有4種:韌致輻射、飛行中正電子湮滅、激光康普頓背散射(LCS)和共振核反應[6]。韌致輻射方式是利用高速電子轟擊高Z靶產生連續譜γ射線,具有亮度高的優點;飛行中正電子湮滅方式則需用電子束打靶產生正負電子對,并通過磁場選擇特定能量的正電子轟擊低Z薄靶產生前向的準單能伽馬射線,因需兩次打靶,使得其亮度較低;激光康普頓背散射方式是利用激光光子與電子束發生背散射進而產生較高亮度的準單能伽馬源;共振核反應需采用特定能量的質子或中子轟擊特定的靶,產生共振核反應并放出特定能量的伽馬射線。

1987年,Berman等應用飛行中正電子湮滅的方式產生的準單能伽馬射線對127I、197Au等核素進行了光核反應的實驗測量,并得到了127I、197Au等核素在10～20 MeV范圍內的總光核反應截面[7]。在諸如ELBE(electron linear accelerator of high brilliance and low emittance)等韌致輻射伽馬源裝置上,也開展了對197Au等核素的光核嬗變實驗研究,得到了197Au在8～17 MeV范圍內的反應截面曲線[8]。近幾年,使用激光康普頓背散射伽馬源進行了光核嬗變的相關研究,通過對197Au、129I、126Sn、135Cs、76Se、78Se等核素的實驗研究和蒙特卡羅模擬,得到了上述核素的嬗變產額和76Se、78Se、129I、126Sn 4種核素的反應截面等信息[9-12]。核廢料中大部分核素光核反應截面的峰值約15 MeV。而7Li(p,γ)8Be共振核反應伽馬光源的能量為14.8 MeV和17.6 MeV,正好位于巨共振峰值區內。相比激光康普頓背散射伽馬源,基于7Li(p,γ)8Be共振核反應的伽馬光源具有小型化、成本低等優點,可預期成為光核嬗變光源的一種可選方案。

197Au(γ,n)196Au反應有著豐富的實驗測量數據[7-9],是光核反應實驗測量系統標定的標準反應之一。因此,該反應是核嬗變原理驗證實驗的優先選擇,但國際上還沒有開展過利用共振核反應伽馬源針對該反應進行過核嬗變原理驗證實驗。本實驗基于中國原子能科學研究院2×1.7 MV串列加速器,利用7Li(p,γ)8Be共振核反應產生的14.8 MeV和17.6 MeV伽馬射線,開展197Au的光核嬗變原理驗證實驗研究,擬得到197Au(γ,n)196Au光核嬗變的產額,并探討使用共振核反應伽馬源進行核廢料核嬗變的應用前景。

1 共振核反應及光核嬗變的原理

共振核反應屬于典型的復合核反應,當特定能量的質子束轟擊特定靶時,會發生共振反應并放出特定能量的γ射線,其反應截面可由Breit-Wigner公式給出[13]:

(1)

當伽馬射線打到197Au靶上時,若光子能量高于某個閾值,就會產生(γ,xn)反應,其反應閾值取決于197Au最后一個或多個中子的結合能。相關研究表明,197Au的(γ,n)反應閾值Sn=8.07 MeV,(γ,2n)反應閾值為S2n=14.7 MeV[15],因此,7Li(p,γ)8Be共振核反應產生的14.8 MeV與17.6 MeV的伽馬射線除能引起(γ,n)反應外,也可引起(γ,2n)反應。由于197Au(γ,2n)195Au的反應產物195Au半衰期長、特征伽馬射線分支比低等原因,本次實驗僅測量了197Au(γ,n)196Au反應的產額。

2 實驗靶的設計

為使共振反應的高能伽馬射線產額最大化,實驗靶采用厚靶。因此,計算伽馬產額時需將厚靶分割成無數個薄靶進行積分。對于一理想薄靶,可近似忽略由于質子在靶內的能損而導致反應截面的變化,此時7Li(p,γ)8Be共振核反應的產額可表示為ΔY=NtσΔx,其中,Nt為單位體積內靶核的個數,σ為反應截面,Δx為該薄片靶的厚度。結合Breit-Wigner公式得到,當入射質子能量為Ep、質子在靶內能損為Δ時,伽馬射線的產額為:

(2)

其中:Ep為入射質子能量;ER為共振能量;Γ為共振寬度。顯然,當Δ等于Ep時,Y(Ep,Δ)最大。一般情況下,當能損Δ遠大于Γ時,即可認為厚靶產額達最大。

由于Li元素為堿金屬,化學性質活潑,因此選擇其穩定的化合物形態LiF作為高能伽馬射線產生的實驗靶。LiF被蒸鍍在厚0.4 mm、直徑19.0 mm的鉭片上,蒸鍍厚度為464 μg/cm2。為確保實驗靶足夠厚,使得伽馬射線產額最大化,將LiF靶與質子束流方向傾斜放置呈45°角,如圖1所示。此時,實驗靶的有效厚度增至656 μg/cm2。

圖1 實驗設置圖

理論上,金靶越厚,伽馬射線轟擊金靶產生(γ,xn)反應的產額越大,在同樣活化時間內的統計計數越高,統計誤差越小,測量結果越準確。但由于隨著金靶厚度的增加,196Au衰變放出的356 keV伽馬射線穿透率降低,而增加了金靶自吸收。除此之外,隨著金靶厚度的增加,14.8 MeV與17.6 MeV兩條伽馬射線與金靶發生康普頓散射、光電效應、電子對效應等會導致高能伽馬的損失增加。綜合上述因素,選擇直徑18.5 mm、厚度2.0 mm的金靶進行活化實驗。

3 金靶輻照實驗設置

本工作是在中國原子能科學研究院國防科技工業電離輻射一級計量站2×1.7 MV串列加速器上完成的。串列加速器偏轉磁鐵后方的真空管道長約2 000 mm,與此管道連接的是可拆卸銅制靶管,長40.0 cm、內徑18.0 mm,它與加速器的管道進行了絕緣設計。靶管與加速器管道之間接有一個電壓為-300 V的負壓環和一內徑4.0 mm、長100.0 mm的準直器。負壓環與靶管、加速器管道均絕緣,用以抑制質子束流打靶產生的二次電子。因此,束流積分儀可準確收集到打靶質子束流的總量。實驗時,高純鍺探測器被放置在距離LiF靶中心50 cm處,與束流方向夾角為0°,用來實時監測7Li(p,γ)8Be共振核反應產生的14.8 MeV與17.6 MeV伽馬射線。金靶位于LiF靶和高純鍺探測器之間,方向與LiF靶平行,兩者間距為30.0 mm。整體實驗設置如圖1所示。

4 金靶的嬗變實驗及結果分析

由于197Au(γ,n)196Au的反應產物196Au半衰期適中,且其衰變放出的特征伽馬射線分支較高,因此本實驗選擇采用離線活化測量的方法對其衰變伽馬進行測量。離線測量使用了低本底反康普頓高純鍺測量系統,其結構圖如圖2所示,該系統的全能區本底可低至約0.1 s-1。

圖2 低本底反康普頓高純鍺測量系統結構圖

金靶的輻照時間為3.85 h,輻照過程中的平均束流強度為0.81 μA。輻照期間,高純鍺探測器探測到來自LiF靶的監測能譜如圖3所示,可看到1 460、2 614 keV的本底峰。由于采用了LiF靶,因此譜中也包含了19F(p,αγ)16O反應產生的7 100、6 900和6 130 keV伽馬射線全能峰、單逃逸峰以及6 130 keV伽馬射線的雙逃逸峰。由于7Li(p,γ)8Be共振反應發射的14.8 MeV伽馬射線來自于一條寬度為1 500 keV的能級退激[14],因此能譜中只看到了17.6 MeV伽馬射線全能峰、單逃逸峰、雙逃逸峰。為防止在剛結束照射時靶內產生的短壽命放射性產物對衰變測量造成干擾,被輻照的金靶放置149.64 h后開始衰變測量。低本底反康普頓高純鍺測量系統的探測時間為121.34 h,其能譜如圖4所示。

圖3 高純鍺探測器的探測能譜

圖4 低本底反康普頓高純鍺探測系統測得196Au衰變特征伽馬射線能譜

為得到197Au的(γ,n)反應產額,使用低本底反康普頓高純鍺譜儀測量了196Au能量為356 keV衰變特征伽馬。衰變測量后,用133Ba標準源能量為356 keV的特征峰刻度了探測系統的效率。

圖5 低本底反康普頓高純鍺探測系統356 keV效率刻度

在低本底反康普頓高純鍺探測系統中測量中,金靶本身對伽馬射線的吸收不能忽略。設金靶的輻照強度為I0,單位距離吸收率為μ,穿過吸收體的厚度為d,則出射伽馬射線的強度為:

I(d)=I0e-μd

(3)

根據金靶的吸收率數據[16],得到伽馬射線在金靶內部的平均透射率ε為74.9%。記P為197Au(γ,n)196Au的反應嬗變率,λ=ln 2/T1/2為196Au的衰變常量,η為356 keV伽馬射線的衰變分支比。可得探測器探測到的伽馬射線數Ndet為:

(4)

其中:t1為7Li(p,γ)8Be共振核反應伽馬源對金靶的輻照時間;t2為金靶從輻照結束至移入低本底反康普頓高純鍺探測系統之間的放置時間;t3為金靶在低本底反康普頓高純鍺探測系統內的測量時間。根據上述公式,得到在0.81 μA的束流強度下,金靶的嬗變率為(586.83±22.98) s-1。

5 結論

本次實驗得到,使用7Li(p,γ)8Be共振核反應伽馬源產生的14.8 MeV與17.6 MeV伽馬射線,與金靶相互作用產生197Au(γ,n)196Au反應。在0.81 μA的平均質子流強下,直徑18.5 mm,厚度2.0 mm的197Au嬗變率為(586.83±22.98) s-1。若采用國際上最先進的125 mA量級的質子加速器[17],適當增加金靶厚度,則總嬗變率可達到108s-1量級,較美國HIγS裝置的嬗變能力高出約1個數量級[18]。隨著加速器技術的發展,質子的束流強度將來可達40 A[19],此時,總嬗變率可進一步提升至1010～1011s-1的水平。綜上所述,利用(p,γ)共振伽馬源進行長壽命核廢料嬗變具有較好的發展潛力。

感謝中國原子能科學研究院國防科技工業電離輻射一級計量站2×1.7 MV串列加速器運行組提供穩定束流,以及刁立軍研究員提供低本底反康普頓高純鍺探測系統以及在伽馬探測器效率刻度方面的幫助。