燃料包殼表面沉積層對汽化核心密度影響的實驗研究

蔡杰進,胡致平,鄧日寧

(華南理工大學 電力學院,廣東 廣州 510640)

在核反應堆中,燃料包殼長期處在高溫、高壓的運行環境中[1],且通過在冷卻劑中添加一定濃度的硼酸(H3BO3)來實現一定程度的反應性控制[2],導致包殼處于化學腐蝕性的環境中;另外,一回路冷卻劑流過蒸汽發生器和管道,即使這些金屬容器或管道已經過鈍化而形成致密的氧化膜,降低了腐蝕反應的速率,但仍難免向冷卻工質中釋放金屬離子[3]。因此,在核反應堆運行過程中,包殼表面會生成表面沉積(Chalk River Unidentified Deposits, CRUD)層。由于表面污垢實際成分較為復雜,有研究通過模擬表面污垢,得到與實際污垢相似的多孔結構和表面特征。麻省理工學院的Coyle等[4]使用SiO2顆粒模擬表面污垢來研究其對過冷流動沸騰傳熱和汽化核心密度等的影響;Byers等[5]也提出了關于模擬實際壓水堆燃料棒包殼表面污垢的方法,與實際表面污垢結構十分相似;O′Hanley等[6]研究了不同表面參數的SiO2表面沉積對沸騰傳熱和臨界熱流密度的影響,Tetreault-Friend等[7]在此基礎上進一步研究了SiO2沉積的孔隙率以及潤濕性等對沸騰傳熱的影響。所以在燃料棒包殼存在CRUD層的情況下,理清沉積層對堆內流動傳熱行為的影響規律對于指導反應堆常規運行、維護以及熱工安全設計基準的制定相當重要。因此,課題組通過搭建SiO2逐層沉積實驗臺架和流動沸騰可視化實驗臺架,開展核反應堆燃料棒表面污垢對堆芯熱工水力特性影響的系統研究。相關研究已取得一定的進展,鄧日寧等[8]報道了SiO2逐層沉積模擬燃料包殼表面沉積層的流動沸騰實驗研究結果,即SiO2沉積表面與未沉積表面對比,流動沸騰傳熱能力增強,臨界熱流密度(CHF)提高,3 μm SiO2沉積表面的CHF較未沉積表面增幅可達77.4%;Deng等[9]介紹了考慮燃料棒表面污垢存在的瞬態事故工況模擬研究。

汽化核心密度是描述核態沸騰現象中的一個十分重要的參數,因此一直備受關注。潘良明等[10]開展了狹窄流道內過冷流動沸騰汽化核心密度研究,文獻[11]開展了表面孔隙率對沸騰過程汽化核心密度的影響研究,并將多種汽化核心密度預測模型在OpenFOAM平臺中實現[12]。本文將介紹基于流動沸騰可視化實驗臺架而開展的燃料包殼表面沉積層對汽化核心密度影響的實驗研究。

1 實驗方法

1.1 實驗裝置系統及流程

流動沸騰實驗回路如圖1所示,該實驗在常壓下進行,流動回路主要由實驗段、預熱器、冷凝器、泵和加熱水箱組成。

圖1 流動沸騰實驗回路示意圖

實驗采用電阻率大于15 MΩ·m的去離子水作為工質流體,經離心泵由加熱水箱抽出后,流經流量計和預熱器到達垂直實驗段,實驗段的數據通過數據采集卡及高速攝像機等系統采集。實驗段可拆卸用于更換不同沉積層的鋯-4合金樣片,實驗工況工質流速及流體過冷度通過熱交換器和預熱器及泵等進行調整。

實驗段局部示意圖如圖2所示,流道主體為整個流動沸騰實驗臺的核心裝置,使用的材料為耐腐蝕的314不銹鋼,矩形流道的流動橫截面積為36 mm×16 mm,流道全長600 mm。在120 mm×10 mm×1 mm的鋯-4實驗樣片上方區域設置開口并安裝一面積約為80 mm×36 mm的亞克力(PMMA材料)觀察窗,實驗樣片通過紫銅螺母固定并連接于兩片頂端帶螺紋紫銅電極上,紫銅電極連接大電流直流電源,出于防止加熱熱量泄漏以及電絕緣安全的考慮,在實驗樣片的背面設置導熱性能差的電絕緣氧化鋁陶瓷底座和聚四氟乙烯(PTFE)底板。

圖2 實驗段局部示意圖

1.2 試驗參數

本實驗采用控制變量法對不同程度的SiO2沉積層、工質流體過冷度與流速進行變量組合:工質流體的過冷度(Tsub)取值0、3、5 K,流速(v)取值0.12 m/s和0.17 m/s,對應計算的雷諾數(Re)分別為9 300和13 000;使用壓水堆中常見的鋯-4(Zr-4)包殼材料,不同程度的SiO2沉積層使用沉積厚度δ進行劃分,分為無沉積(0 μm)、1 μm沉積和3 μm沉積,其中無沉積的實驗樣片用Zr-4命名。實驗工況列于表1,共18組。

表1 實驗組具體工況及參數

1.3 表面污垢層的模擬及表面參數

由于表面污垢實際成分較復雜,欲得到與實際燃料包殼表面相同結構和成分的污垢層十分困難。部分研究采用逐層沉積的方法,將不同粒徑的SiO2納米顆粒沉積于基板表面,由于SiO2沉積層的結構特點,改變了傳熱能力,且經過流動沸騰實驗的驗證[13-14],即使達到臨界熱流密度點也不會脫落。沉積所得到的SiO2沉積層與堆內燃料包殼表面污垢層結構相似,在一些關鍵的表面形貌參數上具有相近的特點[15],所以本實驗將在燃料包殼表面逐層沉積不同厚度的SiO2沉積層來模擬實際燃料包殼表面污垢。具體模擬沉積形成原理如圖3所示。將實驗樣片交替浸入帶陽離子和陰離子的溶液中,實驗樣片對陰陽離子的附著能力不同,逐層交替地浸入可使帶電粒子沉積在樣片表面。中間過程插入去離子水清洗來去除過量的附著粒子。

圖3 逐層沉積形成原理簡圖

完成SiO2在樣片的逐層沉積后,需要對SiO2沉積層的表面形貌參數進行測量與表征,采用上述步驟完成實驗樣片的逐層沉積后需進行實驗樣片主要表面形貌參數測量與表征,主要表面形貌參數包括表面接觸角、表面粗糙度、沉積層厚度、表面孔隙率。

表面接觸角用于表征樣片表面潤濕性的強弱,樣片的接觸角大小采用表面張力接觸角測量儀進行測量,結果如圖4所示。由圖4可看出,沉積厚度δ的增大會導致表面接觸角減小。樣片表面的孔隙率使用掃描電鏡拍攝分析獲得,結果如圖5所示。從圖5可看出,樣片表面有無沉積層對孔隙率影響很大。

圖4 不同沉積厚度樣片表面接觸角測量結果

圖5 不同沉積厚度實驗樣片表面的SEM圖像

實驗樣片的表面粗糙度以及厚度的測量使用3D光學輪廓儀,在樣片表面多個位置取點測量得到表面粗糙度,沉積表面樣片的沉積厚度通過與未沉積表面樣片的厚度對比獲得。樣片的3D輪廓分析圖如圖6所示。3D輪廓儀分析得到的不同樣片的表面粗糙度以及沉積厚度列于表2。

表2 不同樣片的表面粗糙度及沉積層厚度

圖6 不同沉積厚度實驗樣片的3D輪廓分析圖

2 實驗數據處理

2.1 壁面過熱度計算

實驗樣片的壁面過熱度(Tsup)指樣片壁面溫度(Tw)與當前壓力下的工質飽和溫度(Tsat)的差值,如式(1)所示,壁面溫度Tw由一根與樣片表面接觸的熱電偶直接獲得。

Tsup=Tw-Tsat

(1)

樣片表面溫度由 K型熱電偶直接測量,誤差為±0.5 ℃,所以壁面過熱度Tsup的誤差來自儀器測量的直接誤差,約為±0.5 ℃。

2.2 汽泡可視化圖像處理與汽化核心密度計算

為準確捕捉汽泡圖像,通過高速攝相機獲得的汽泡圖像在保存導出后使用ImageJ[16]及其插件Cellpose[17]進行處理,使用Cellpose自動識別不規則的汽泡邊緣,獲得包含邊緣的預測輪廓并導出預測輪廓結果。導出汽泡輪廓的預測結果后,使用ImageJ對預測輪廓結果進行處理分析:首先將預測輪廓圖片轉化為8 bit格式,隨后獲取輪廓邊界,調整閾值范圍對邊界二值化;自動分割融合的汽泡邊緣,提高識別準度。經上述過程處理后得到只含有汽泡邊界的二值化圖像,采用ImageJ內置分析粒子功能直至自動處理后統計的汽泡數與手動統計的汽泡數之間的誤差小于4%。以上步驟為單一汽泡圖像的分析處理流程。由于拍攝過程中,照明環境與相機拍攝位置沒有變化,可以批量處理同一實驗工況下的汽泡圖像,具體過程如圖7所示。

圖7 汽泡圖像識別處理示意圖

汽泡成核[18]是描述沸騰期間在表面液體界面處形成蒸汽泡的過程,成核過程主要分為兩種類型:均相成核和異質成核。沒有預先存在的汽體,在過熱液體中形成汽-液界面為均相成核,與之相反,異相成核是指在加熱表面上存在汽體或蒸汽時形成汽-液界面。因此,汽化核心密度定義為加熱表面上存在的空腔數,即單位加熱表面區域的汽泡生長數量。根據制造工藝的類型,在加熱表面上存在不同形狀和尺寸的空腔。在給定熱流密度的異質沸騰期間,存在最小空腔半徑,高于該最小空腔半徑的空腔都能產生蒸汽泡,稱為活性成核位點。因此,單位加熱表面區域能形成蒸汽泡空腔的數量稱為汽化核心密度(Na),其計算公式如式(2)所示。

(2)

式中:n為拍攝的某張汽泡圖像中統計的汽泡數;As為分析汽泡圖像的處理面積;k為選取計算的汽泡圖像數量,由于高速攝像機拍攝某個加熱功率點的汽泡圖像時間很短(10-3s),這一時間段拍攝的汽泡圖像加熱功率點近乎不變,所以從這一時間段的汽泡圖像中選取不少于10張的清晰汽泡圖像進行處理,然后對這些汽泡圖像的汽泡數進行平均,此方法也能減小汽泡聚并、驟冷潰滅對統計汽泡數的影響。本實驗以實驗樣片的寬度(10 mm)作為標尺,通過換算獲得單個像素點代表的實際長度,隨后計算分析區域內像素數以確定分析處理面積的大小,不同的工況組由于實驗過程中高速攝相機的安裝位置發生變化,每個實驗工況組的分析處理方法均按照上述過程進行計算。

3 不確定性分析

對于不確定性分析,使用Kline[19]的分析公式,即:

(3)

式中:Rmuu為間接參數的不確定性;R1,R2,…,Rn為具有不確定性的直接測量參數的不確定性。

汽化核心密度Na的不確定性主要由ImageJ軟件誤差及換算距離的誤差組成,在計數過程中,對圖像邊界上的汽泡進行了計數,在該實驗中誤差約為2%。ImageJ軟件的自動統計汽泡數與手動統計汽泡數誤差約為4%,統計拍攝時汽泡發生聚并、驟冷潰滅等現象的不確定性為0.5%,換算處理分析距離的不確定性為1%。因此,汽化核心密度Na的不確定性用式(4)計算。

(4)

式中:Si為ImageJ的不確定性;Y為汽泡聚并、驟冷潰滅的不確定性;X為換算處理分析距離的不確定性。采用該方法分析處理的不確定性Si、Y與X均約為4%[20]。

4 結果與分析

不同沉積厚度表面的汽化核心密度Na隨壁面過熱度Tsup的變化如圖8所示。可見,所有的汽化核心密度數據點集中于所有實驗工況的過冷沸騰階段,這是由于在迫近臨界沸騰傳熱階段實驗樣片表面生成的汽泡數較多,且在極短的時間內相互融合,形成較大的汽泡或不連續的蒸汽膜。從圖8可知,各實驗樣片表面在不同實驗工況下的汽化核心密度隨壁面過熱度的升高而增大。在低壁面過熱度的階段,即過冷沸騰的前期,所有實驗工況的汽化核心密度接近,這是因為壁面過熱度低意味著熱流密度較小,汽泡生成較少,此時各實驗樣片表面活躍的汽泡成核點密度相近。隨著壁面過熱度的增大,過冷度和流速不同的實驗組出現差異。在同一SiO2沉積厚度下,過冷度小、流速小的實驗工況組的汽化核心密度對壁面過熱度的增長影響明顯,3種不同SiO2沉積厚度下汽化核心密度最大的工況皆是過冷度Tsub=0 K、流速v=0.12 m/s。

圖8 不同表面的汽化核心密度Na分布

對比圖8a、b和c之間的差異可知,有SiO2沉積的實驗樣片在壁面過熱度較高階段的汽化核心密度較未沉積實驗樣片的大,這是因為相比于未沉積表面,不同厚度SiO2沉積在孔隙率這一表面形貌參數上相差較大,未沉積的Zr-4樣片的孔隙率為7.823%,而1 μm SiO2沉積表面和3 μm SiO2沉積表面的孔隙率分別為42.34%和47.57%,同時,在表面粗糙度及潤濕性上,不同厚度沉積表面差異較小,因此實驗樣片汽化核心密度差異主要歸因于表面孔隙率之間的差異。

4.1 工質流速對汽化核心密度分布的影響

在同一實驗樣片表面,工質流速一定程度上影響汽化核心密度分布。圖9給出了不同流速v下的汽化核心密度分布,其中,雷諾數Re=9 300代表流速v=0.12 m/s,Re=13 000代表流速v=0.17 m/s。結果發現,對于未沉積的Zr-4表面實驗樣片,同一過冷度Tsub下,流速小的實驗組汽化核心密度較小。在相同壁面過熱度Tsup下,3 μm SiO2沉積表面的汽化核心密度最大,其次是1 μm SiO2沉積表面,未沉積表面最小。不同SiO2沉積厚度由于不同的表面孔隙率差異明顯,在相同壁面過熱度下,汽化核心密度差異較大。由圖9可知,同一流速下1 μm SiO2沉積表面與3 μm SiO2沉積表面的汽化核心密度接近,工質流體的過冷度越大,不同沉積層表面的汽化核心密度越接近。

圖9 不同工質流速v的汽化核心密度Na分布

4.2 過冷度對汽化核心密度分布的影響

不同過冷度Tsub下的汽化核心密度Na分布如圖10所示。由圖10可知,相同的實驗樣片與相同的流速v情況下,過冷度Tsub與汽化核心密度Na呈反比關系,即在相同壁面過熱度的情況下,流體過冷度越小,不同沉積層表面的汽化核心密度越大。

圖10 不同過冷度Tsub的汽化核心密度Na分布

為更直觀體現不同過冷度以及流速之間的差異,選取同一樣片上兩個過冷度和流速工況進行對比,如圖11所示。由圖11可看出,在低壁面過熱度下,汽化核心密度受過冷度和流速影響很小,是因為壁面過熱度過低熱通量小,汽泡還處于生長階段,所以汽化核心密度變化不大且受過冷度和流速影響不明顯;當壁面過熱度上升到一定程度時,汽泡的數量開始快速增加,汽化核心密度增速很快。由圖11可推測,在同一樣片表面上,過冷度和流速其中一個工況相同另一個不同的條件下,流速對汽化核心密度的影響大于過冷度的影響。流速和過冷度的增大都會降低汽化核心密度。

圖11 不同表面流速和過冷度下的汽化核心密度Na對比

4.3 汽化核心密度分布實驗數據與預測模型對比分析

為準確預測不同工況下的汽化核心密度分布,已有大量研究基于不同的傳熱表面及傳熱工況,提出了汽化核心密度預測模型。表3給出了9種不同的預測模型。由表3可知,多數現有汽化核心密度預測模型主要考慮壁面過熱度對汽化核心密度的影響,有部分模型考慮表面形貌特征包括潤濕性、孔隙率等參數差異對汽化核心密度的影響。

表3 汽化核心密度Na預測公式

圖12為不同工況下汽化核心密度實驗值與預測值的對比。圖中給出了+50%與-50%的界定線,若預測模型數據點在紅色虛線范圍內,說明該模型能在一定程度上得出不同條件下的汽化核心密度。

圖12 汽化核心密度實驗值Naexp與模型預測值Nacal的對比

5 結論

基于常壓下的流動沸騰可視化實驗臺架,以鋯-4合金為基板,采用逐層沉積的方法沉積不同厚度的SiO2沉積層,通過流動沸騰實驗研究了燃料包殼表面沉積層對汽化核心密度的影響規律。得到以下主要結論。

1) SiO2沉積表面與未沉積表面相比汽化核心密度增大,其中3 μm SiO2沉積實驗組最大,過冷度Tsub=0 K、流速v=0.12 m/s工況下的汽化核心密度最大。壁面過熱度的升高會增大汽化核心密度,在有SiO2沉積的表面增加會更明顯。

2) 對于同一樣片,在過冷度和流速其中一個工況相同另一個不同的條件下,流速對汽化核心密度的影響大于過冷度,并且流速和過冷度的增大都會降低汽化核心密度。在壁面溫度過低的情況下,汽化核心密度受過冷度和流速影響很小。